Anda di halaman 1dari 34

BAB II TINJAUAN PUSTAKA

I.

DESKRIPSI TEORI

a. Uranium Uranium adalah suatu unsur kimia dalam tabel periodik yang memiliki lambang U dan nomor atom 92. Ia merupakan logam putih keperakan yang termasuk dalam deret aktinida tabel periodik. Uranium memiliki 92 proton dan 92 elektron, dan berelektron valensi 6. Inti uranium mengikat sebanyak 141 sampai dengan 146 neutron, sehingga terdapat 6 isotop uranium. Isotop yang paling umum adalah uranium-238 (146 neutron) dan uranium-235 (143 neutron). Semua isotop uranium tidak stabil dan bersifat radioaktif lemah. Uranium memiliki bobot atom terberat kedua di antara semua unsur-unsur kimia yang dapat ditemukan secara alami. Massa jenis uranium kira-kira 70% lebih besar daripada timbal, namun tidaklah sepadat emas ataupun tungsten. Uranium dapat ditemukan secara alami dalam konsentrasi rendah (beberapa bagian per juta (ppm)) dalam tanah, bebatuan, dan air. Uranium yang dapat dijumpai secara alami adalah uranium-238 (99,2742%), uranium-235 (0,7204%), dan sekelumit uranium-234 (0,0054%). Uranium meluruh secara lambat dengan memancarkan partikel alfa. Umur paruh uranium-238 adalah sekitar 4,47 milyar tahun, sedangkan untuk uranium-235 adalah 704 juta tahun. Uranium-235 merupakan satu-satunya isotop unsur kimia alami yang bersifat fisil (yakni dapat mempertahankan reaksi berantai pada fusi nuklir), sedangkan uranium-238 dapat dijadikan fisil menggunakan neutron cepat. Selain itu, uranium-238 juga dapat ditransmutasikan menjadi plutonium-239 yang bersifat fisil dalam reaktor nuklir. Isotop uranium lainnya yang juga bersifat fisil adalah uranium-233, yang dapat dihasilkan dari torium. Di alam uranium terdapat dalam bentuk mineralnya. Agar dapat digunakan sebagai bahan bakar reactor nuklir, maka mineral dari uranium harus diolah terlebih dahulu hingga diperoleh uranium yang memiliki tingkat kemurnian yang tinggi. Sebagai bahan bakar reactor nuklir,

uranium yang dipakai adalah dalam bentuk oksidanya yaitu UO2 . Senyawa uranium yang umum dikenal mempunyai ion UO22+. Pembuatan bahan bakar uranium dipersiapkan dari bijih uranium melalui beberapa tahap pengolahan (Abdul Latief,Bambang Galung S dan Marwoto 1987:117). Tahap pertama adalah pengolahan bijih uranium menjadi konsentrat uranium yang biasa disebut yellow cake. Konsentrat uranium ini kemudian diekstrak untuk menghilangkan pengotor-pengotornya (tahap pemurnian konsentrat uranium). Tahap selanjutnya adalah pengendapan menjadi ammonium diuranat, kalsinasi ammonium diuranat,reduksi U3O8 serta passivasi UO2 hasil reduksi. Tahap passivasi UO2 ini dilakukan dengan cara mengalirkan gas nitrogen kedalam serbuk UO2, yang berada dalam tempat tertutup dan dalam waktu tertentu. Tahap ini bertujuan untuk mempertahankan perbandingan jumlah mol oksigen dengan jumlah mol uranium dari UO2 hasil reduksi sehingga diperoleh UO2 yang mempunyai perbandingan mol O/U stabil yaitu 2:1. Konsentrat uranium hasil pengolahan bijih uranium selain mengandung oksida atau campuran garam diuranat, juga masih mengandung unsure-unsur lain yang harus dipisahkan karena unsure-unsur tersebut mempunyai penampang lintang serapan neutron yang tinggi, misalnya unsure boron, cadmium dan torium. Reaksi yang terjadi pada [engolahan bijih uranium (Bambang G.S, 1987:153-155): 1). Pelarutan konsentrat uranium U3O8 (s) + 8 HNO3 (aq) 3 UO2(NO3)2 (aq) + 2 NO2 (g) + 4 H2O (l)

2). Ekstraksi pelarut memakai tributil pospat (TBP) UO22+ (aq) + 2 NO3- (aq) + 2 TBP UO2(NO3)2. 2TBP (aq)

3). Striping dengan HNO3 encer bertujuan untuk menarik keluar uranium yang semula berada dalam fase organic menjadi fase cair. UO2(NO3)2. 2TBP (org) + 2 HNO3 (aq) UO2(NO3)2 (aq) + 2TBP + 2 HNO3 (aq)

4). Reaksi pengendapan menjadi ammonium diuranat a). UO2(NO3)2 (aq) + HNO3 (aq) + 3NH4OH (aq) H2O (l) b). 2 UO2(OH)2 (s) + 2 NH4OH (aq) (NH4)2U2O7 (s) + 3 H2O (l) UO2(OH)2 (s) + 3NH4NO3(aq) +

5). Kalsinasi ammonium diuranat menjadi UO3 atau U3O8 a). (NH4)2U2O7 (s) 250-400 b). UO3 (s) (NH4)2U2O7 (s) 2 UO3 (s) + 2 NH3 (g) + H2O (g) 1/3 U3O8 (s) + 1/6 O2 (g) 1/3 U3O8 (s) + 1/6 O2 (g) + NH3(g) + H2O (g)

6). Reduksi UO3 atau U3O8 menjadi UO2 a). UO3 (s) + H2 (g) 650-900 b). 1/3 U3O8 (s) + H2 (g) UO2 (s) + H2O (g)
650-900

UO2 (s) + 2/3 H2O (g)

Senyawa-senyawa uranium yang memegang peranan penting dalam proses pembuatan bahan bakar nuklir adalah senyawa uranil (terutama uranil nitrat dan uranil klorida) dan senyawa uranat (terutama uranium diuranat). Uranium nitrat (UO2(NO3)3) dapat dibuat dengan melarutkan logam uranium atau oksida-oksida uranium dalam asam nitrat. Larutan uranil nitrat berwarna kuning kehijauan dan bersifat asam karena adanya proses hidrolisis yang biasanya juga disertai dengan pembentukan ion-ion polimer. Larutan uranil nitrat pekat dapat mengkristal membentuk uranil nitrat hidrat [UO2(NO3)2.XH2O] yang mengandung dua sampai enam molekul air tergantung pada konsentrasi asam nitrat dalam larutan. b. Penggunaan UO2 Sebagai Bahan Bakar Reaktor Nuklir Uranium dioksida (UO2)merupakan jenis bahan bakar nuklir yang paling banyak digunakan saat ini. Jenis bakar ini terutama digunakan untuk jenis reactor termal.

Contoh tipe-tipe reactor daya menggunakan UO2 sebagai bahan bakarnya Tipe HWR LWR HTR FBR Keterangan: Moderator D2O H2O karbon Pendingin D2O/H2O H2O He/CO2 Na/He Bahan Bakar Pellet UO2 Pellet UO2 Partikel UO2,UC2 Pellet(U,Pu)O2 Kelongsong Zircaloy Zircaloy Karbon Besi-Baja Status Teruji Teruji Tipe Baru Tipe Baru

HWR = Heavy Water Reactor LWR = Light Water Reactor HTR FBR = High Temperatur Reactor = Fast Breder Reactor

Pembuatan elemen bahan nuklir dalam bahan bakar tipe HWR, BWR, PWR dan reactor pembiak cepat pada dasarnya sama. Tahap pabrikasinya terdiri pembuatan pellet bahan bakar dalam bentuk keramik, yang terdiri dari UO2 (untuk reactor tipe baru kadang-kadang dicampur dengan PuO2) dan kemudian pellet ini dimasukkan dalam tabung yang terbuat dari paduan logam tertentu, zircalloy atau besi baja. Untuk RST/HTR, bahan dasarnya bias serbuk maupun kernel UO2, (Th-U)O2, (U-Pu)O2 maupun UC2. Kernel UO2 mempunyai beberapa kelebihan dantaranya tahan terhadap radiasi, tetapi UO2 juga mempunyai kekurangan yaitu kemampuan daya hantar panas yang rendah. RST merupakan reactor yang dirancang untuk digunakan sebagai sumber energy panas dan pembangkit listrik. HTR mempunyai suhu operasi normal yang tinggi yaitu antara 1120C-1350C dan mampu menghasilkan energy panasa sampai 950C. Menurut Galkin,dkk (1966 : 19), oksida ini dapat diperoleh dari proses reduksi oksidaoksida uranium yang lebih tinggi dalam lingkungan gas-gas inert, dengan reaksi sebagai berikut: UO3(s) + H2 (g) 1/3 U3O8 (s) + 2/3 H2 (g) UO2(s) +H2O(g) UO2 (s) +2/3 H2O(g)

Suryana (1995:5-6) menyatakan, UO2 yang digunakan sebagai bahan bakar nuklir secara umum harus memenuhi persyaratan sebagai berikut: 1. Bahan yang dipergunakan hrus memiliki kemurnian tinggi 2. Perbandingan stoikiometri O/U harus tepat 2,00 kaena pada kondisi ini UO2 memiliki konduktifitas panas yang paling tinggi 3. Kerapatannya harus tinggi mendekati kerapatan teoritis UO2 (10,96g/ml), pada kondisi ini UO2 mempunyai konduktifitas panas, elastisitas dan perilaku dimensional (dimensional behavior) yang paling baik 4. Porositas butiran bahan bakar harus merata dan berukuran antara 1-10m,karena porositas berkaitan erat dengan kerapatan UO2 dan perilaku dimensional bahan dalam reactor. 5. Permukaan bahan bakar harus halus dan tidak ada retakan atau serpihan 6. Kandungan bahan fisil(pengkayaan = enrichment) berkisar antara 1-6% berat U235 tergantung jenis reaktornya Uranium dengan pengkayaan sekitar tiga persen digunakan sebagai bahan bakar dalam bentuk senyawa uranium dioksida. Serbuk UO2 ini dikompakkan menjadi bentuk pil melalui proses Cold Processing dan sintering. Agar diperoleh berat jenis yang mendekati harga teori, pil-pil ini disusun dalam tabung dari zircaloy-4 yang dilas rapat pada kedua tutup ujungnya, membentuk sebuah bahan bakar (Marsongkohadi dkk, 1978 : 326). Disamping itu, ada elemen bahan bakar yang berbentuk bola bulat dengan proses cetak dingin dari partikel berlapis (kernel UO2 sebagai intinya) dan bahan matrik grafit yang dicampur dengan bahan pengikat. Pencetakan dilakukan pada tekanan tertentu, kemudian dipanaskan untuk membentuk bola elemen bakar (Busron Masduki dan Wardaya, 1994 : 1819).

c. Reaktor Suhu Tinggi (HTGR-High Temperature Gas Cooled Reactor) Reaktor suhu tinggi merupakan salah satu reactor yang sangat menguntungkan (sangat ekonomis dan memiliki keselamatan yang handal, sampah yang dihasilkan minimal) dan memungkinkan untuk dibangun di Indonesia terutama di daerah-daerah terpencil yang

membutuhkan energy listrik tidak begitu besar (50-490 MWE). Selain menghasilkan listrik, panas tinggi yang dihasilkan sebagai hasil samping pada operasi HTR dapat digunakan untuk industry kimia yang lain, misalnya untuk desalinasi air laut, gasifikasi batubara, produksi hydrogen, maupun proses industry kiia lain yang memerlukan panas. Berbagai macam tipe HTR telah banyak dibangun didunia antara lain HTR-10,HTR-500, THTR-300, HTGR-1160, dsb. Dengan berbagai variasi daya antara 10-3000MW. Contoh desain reactor HTGR sebagai berikut:

Gambar. Desain reactor HTGR

Di berbagai Negara, HTR dengan berbagai tipe dan elemen bakarnya bisa berupa partikel berlapis ( dengan lapisn BISO maupun TRISO coated particle) yang dipres menjadi bentuk bola dalam matrik grafit atau dipres dengan desain blok prismatic. Partikel berlapis adalah kernel yang dilapisi dengan SiC dan PyC atau ZrC. Lapisan tersebut terutama berfungsi untuk menahan tekanan maupun hasil fisi yang dihasilkan saat reactor beroperasi. Sebagai inti dari partikel berlapis bias berupa kernel UO2, campuran (Th-U)O2, Uranium carbide atau campuran (U-Pu)O2

Gambar tipe bahan bakar untuk reactor HTGR Elemen bahan bakar yang digunakan pemerintah USA dan Jepang adalah bentuk prisma hexagonal (blok prismatic, sedangkan di Jerman, Afrika Utara dan Cina menggunakan bahan bakar bentuk bola (Pebble bed). (Kyung-Chai Jeong,et al. 2007)

Gambar. Bentuk elemen bahan bakar pebble bed(triso)

Desain pebble bed banyak digunakan karena mempunyai keuntungan lebih ekonomis, dengan daya yang sama, suhu elemen bakar 200C lebih rendah dari bentuk prismatic. Secara garis besar, proses pembuatan elemen bakar HTR bentuk bola dengan inti kernel UO2, (ThU)O2,UCO maupun (U-Pu)O2 dapat dibagi menjadi 3tahap yaitu pembuatan kernel, pelapisan kernel dan pembentukan elemen bakar bentuk bola dalam matrik grafit. Sedangkan bentuk pellet dengan bahan kernel UO2 dibentuk dari bahan kernel UO2 dengan ukuran tertentu yang dipres pada suhu dan tekanan tertentu.

d. Pembuatan Kernel UO2 Kernel merupakan bagian terdalam dari partikel berlapis yang berbentuk bulat. Proses pembuatan bahan bakar kernel UO2 secara umum dapat dibagi menjadi dua yaitu: Proses kimia kering (dry chemical process) dan proses kimia basah ( wet chemical process). Proses kimia kering memakai serbuk sebagai umpan, sedangkan proses kimia basah memakai umpan berupa larutan garam uranil dengan konsentrasi tinggi atau sol uranium oksida hidrat.

Gambar. Diagram alir untuk preparasi bahan bakar HTGR ,dengan metode sol-gel (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007)

Pada proses kering, serbuk UO2 atau U3O8 atau campurannya dengan ThO2 digiling, ditambahkan serbuk karbon. Campuran ini lalu dilekatkan dalam serbuk grafit dan dipanaskan pada suhu 2500 C hingga melebur untuk membentuk karbida. Kernel oksida uranium atau oksida uranium-thorium diperoleh dengan menghilangkan karbon. Proses selanjutnya adalah sintering dalam suasana H2 atmosferis pada suhu 1700 C. Kernel yang diperoleh mempunyai kerapatan maksimal 90% kerapatan teoritis. (Kerapatan teoritis UO2 = 10.9 g/ml)( Busron Masdduki dan Wardoyo, 1994). Proses kimia basah memakai larutan atau sol sebagai umpan. Umpan yang sudah ditambahkan aditif diteteskan ke dalam kolom berisi medium dan akan berubah menjadi gel yang stabil. Proses dilanjutkan dengan pencucian, pengeringan, kalsinasi dan sintering. Kernel yang diperoleh dengan proses kimia basah mampu mempunyai maks : 95%- 98% teori.(Nickel 1970 : 3-4) Proses pembuatan kernel dengan proses kimia basah menggunakan umpan larutan uranil nitrat UO2(NO3)2. Dalam proses gelasi eksternal yaitu gelasi karena adanya dehidrasi pada butiran, larutan uranil nitrat diubah menjadi sol UO2. Sedangkan dalam gelasi internal yaitu gelasi akibat adanya reaksi kimia pada butiran , dengan adanya kenaikan suhu, maka terjadilah pengendapan logam berat. Gelasi ini berlangsung cepat, diperoleh partikel dengan diameter 10 sampai dengan 1500m. Gelasi eksternal mempunyai kelebihan yaitu tidak memerlukan penambahan zat kimia tertentu pada larutan umpan untuk membantu terjadinya proses gelasi, tetapi kekurangannya antara lain: waktu gelasi yang dibutuhkan lama, gel yang dihasilkan kurang stabil karena mudah berubah menjadi sol (peptisasi )jika terkena air, sulit untuk menghasilkan kernel dengan ukuran kurang dari 800 m, serta tidak mampu menghilangkan sisa nitrat pada butiran gel, sehingga dapat menyebabkan keretakan pada proses pemanasan lebih lanjut. Keuntungan pembuatan kernel uranium dengan proses sol-gel antara lain kemurnian tinggi dan temperature prosesnya rendah. Larutan uranil nitrat di prenetralisasi terlebih dahulu untuk memastikan derajad dengan larutan atau gas ammonia sebelum penambahan aditif organic (PVA dan THFA). (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007)

Uranium oxide Nitric Acid Organic additives


Kernel formation, washing and Amonium hidroxyde drying Uranium solution preparation

Off gas
Building ventilation 3.Stack 2.HEPA filter 3.Scruber

Amonium hydroxide
Recycle

Washing agents

Washing agents
Waste Heat treatment Calcining, sintering

Sleving sorting, Quality Control

Off gas

Uranium Recovery

Product To kernel coating Rejects

Gambar. Skema proses pembuatan UO2

1. Pembuatan Larutan Uranil Nitrat Larutan uranil nitrat dapat diperoleh dengan melarutkan oksida uranium dalam asam nitrat (HNO3). Supardi (1977: 7-8 ) menyatakan reaksi pembuatan uranil nitrat sebagai berikut: 2 U3O8(s) + 14 HNO3(aq) UO2(s) +4 HNO3(aq) 6 UO2(NO3)2(aq) + NO2(g) +NO(g)+ 4H2O(l) UO2(NO3)2(aq) + 2 NO2(g) +2H2O(l)

Pelarutan oksida uranium dalam asam nitrat berjalan eksotermis, meskipun demikian diperlukan padas dari luar untuk memulai reaksi. Laju reaksi pelarutan meningkat seiring dengan peningkatan suhu , tetapi suhu diatas 70C harus dihindari karena mengakibatkan penurunan kelarutan uranium nitrat. Suhu pelarutan optimal berkisar antara 50-60C sehingga proses pendinginan perlu dilakukan untuk mengatasi panas yang berlebihan (Haas,P.A.; Begovich,J.M.;Ryon,D.Dan Vavruska,J.S:13) Pelarutan berlangsung sempurna bila asam nitratnya mempunyai konsentrasi tinggi, tetapi umpan gelasi membatasi jumlah nitrat dan dikehendaki larutan uranil nitrat yang defisien asam (ADUN). Menurut Haas dkk, (1979 : 16), larutan ADUN secara sederhana dapat didefinisikan sebagai suatu system yang terdiri dari UO3,HNO3 dan H2O sehingga perbandingan NO3-/U2 atau UO3,UO2(NO3)2 dan H2O. Suatu system larutan yang terdiri dari UO2(NO3)2 dan H2O. Suatu system larutan yang terdiri dari UO2(NO3)2 dan H2O belum dapat disebut ADUN karena secara teoritis perbandingan NO3-/U2. Secara tepatnya, larutan ADUN adalah larutan uranil nitrat yang kekurangan asam dan dapat dituliskan sebagai UO2(OH)X(NO3)2-X dengan X antara 0,3-0,5. Larutan ADUN dapat dibuat dengan dua cara yaitu : pelarutan oksida-oksida uranium dalam HNO3 dan proses denitrasi (penghilangan nitrat) larutan uranil nitrat. Proses denitrasi larutan uranil nitrat. Proses denitrasi larutan uranil nitrat dapat dilakukan dengan beberapa metode yaitu ekstraksi pelarut, penambahan larutan NH3 ke dalam larutan uranil nitrat, penguapan vakum, dan denitrasi menggunakan uap air panas. Pembuatan ADUN melalui pelarutan oksida-oksida uranium dalam HNO3, yaitu melarutkan oksida uranium (UO3 maupun U3O8) dalam larutan HNO3 dengan konsentrasi dan volume

tertentu. Pelarutan dilakukan dengan penambahan sedikit demi sedikit ke dalam HNO3, sambil diaduk. Dalam pelarutan tersebut, suhu dijaga antara 50-60C, suhu dibawah 50C mengakibatkan terbentuknya banyak nitrit dalam larutan. Ion nitrit tersebut bereaksi dengan urea. Pada saat pembuatan umpan gelasi menghasilkan gas N2 dan CO2 yang menyebabkan keretakan pada butiran gel yang dihasilkan. Sedang suhu diatas 60C menyebabkan pengendapan uranium dalam bentuk UO2(OH)NO3.XH2O sehingga perbandingan NO3-/U2.

1.1 Pembuatan Umpan Gelasi Pembuatan kernel UO2 melalui proses sol gel dengan menggunakan umpan berupa sol urania. Menurut Turner, sol didefinisikan sebagai suatu disperse partikel-partikel zat padat dalam medium cair. Partikel-partikel zat padat tersebut berukuran antara 1-5000nm, sehingga dapat bergerak secara acak sesuai gerak Brown dalam medium cair tanpa mengendap. Berdasarkan proses pembentukan partikel koloid, pembuatan sol dapat digolongkan menjadi dua yaitu disperse dan kondensasi. Pembuatan sol dengan proses kondensasi didasarkan pada penggabungan partokel-partikel terlarut dalam larutan membentuk suatu partikel berukuran lebih besar yang masih dapat terdispersi dalam larutan . Dialisis, pertukaran ion, ekstraksi pelarut dan netralisasi merupakan contoh pembuatan sol dengan proses kondensasi. Pembuatan sol urania berdasarkan proses kondensasi dilakukan dengan cara mengekstraksi larutan U(IV) nitrat menggunakan pelarut organic (alcohol atau amina alifatik berantai panjang). Pada proses ekstraksi tersebut, asam nitrat akan terekstrak dari larutan dan pertumbuhan Kristal uranium(IV) oksida akan terjadi. Pembuatan sol dengan proses disperse berdasarkan pada pemecahan partikel berukuran besar (endapan )menjadi partikel-partikel berukuran koloid. Pembuatan sol urania dengan proses disperse diartikan dengan pelarutan UO3 maupun U3O8 dalam HNO3 atau mereduksi larutan uranil nitrat dengan reduktor tertentu, kemudian larutan U(IV)nitrat yang diperoleh diendapkan dengan penambahan sedikit larutan HCl atau HNO3 . Larutan HNO3 atau HCl tersebut berfungsi memutuskan ikatan antar partikel dalam endapan sehingga endapan terdispersi menjadi partikel koloid. Pembuatan sol urania secara disperse dilakukan dengan cara melarutkan UO3 atau U3O8

dalam HNO3,dengan suhu pelarutan antara 50-60 C, sehingga diperoleh ADUN( Acid Deficient Uranil nitrate). Menurut Kyung-Chai Jeong, et al. 2007, proses sol-gel memiliki keuntungan yaitu kemurnian tinggi dan suhu pemrosesan rendah. Dalam pembuatan kernel uranium menggunakan metode sol-gel, uranil nitrat (ADUN) sebagai larutan awal, diprenetralisasi beberapa derajad dengan larutan ammonia sebelum penambahan PVA dan THFA(Tetra Hidro Furfuryl Alcohol) Menurut Kyung-Chai Jeong, et al. 2007,penyiapan kernel dimulai dengan melarutkan serbuk uranium oksida dalam asam nitrat. Dipilih U3O8 sebagai materi dasar karena memiliki definisi komponen kimia uranium yang baik. 3 U3O8 + 20 HNO39 UO2(NO3)2 + 10 H2O + 2 NO. Karena larutan UN masih sedikit asam, maka dilakukan prenetralisasi dengan larutan ammonia sebelum presipitasi mempengaruhi solidifikasi selama proses gelasi.Untuk mengatur viskositas larutan dan menstabilkan bentuk kebulatan dari butiran gel, ditambahkan larutan PVA kedalam larutan yang telah diprenetralisasi. Disini THFA diperlukan sebagai aditif untuk menghindari berbagai kerusakan yang disebabkan karena penyusutan partikel komponen ADU selama gelasi dalam larutan ammonia, ageing dan pencucian.

Gambar: serbuk Uranium oksida (UO3) 2. Proses Gelasi

Gambar: larutan uranil nitrat

Gelasi didefinisikan sebagai proses perubahan suatu tetesan sol ( larutan umpan ) yang bergerak bebas dalam suatu medium cair menjadi butiran gel dengan ukuran tertentu. Proses gelasi dibagi menjadi dua, yaitu gelasi internal dan gelasi eksternal. Pada proses gelasi internal, umpan berupa sol uania seperti pada proses KFA(Jerman) maupunlarutan ADUN pada proses KEMA (Belanda ) dan ORNL (Amerika). Pada proses ini, larutan ADUN atau sol urania

ditambahkan urea dan HMTA (heksametilen tetramin,C6H12N4) pada suhu 0-10C. Urea berfungsi membentuk senyawa kompleks uranil urea yang dapat larut dalam air dan untuk mencegah terjadinya komplek uranil nitrat HMTA yang tidak larut dalam air. Larutan umpan tersebut kemudian diteteskan dalam larutan medium organic panas. Medium organic yang sering digunakan dalam gelasi ini antara lain: paraffin cair, silicon cair,CCl4, 2-etil heksanol dan trikloroetilen. Adapun proses gelasi eksternal banyak dikembangkan untuk membuat kernel ThO2 atau campuran ThO2 dan UO2. Prinsip gelasi eksternal berdasarkan difusi NH3 ke dalam tetesan sol sehingga sol mengendap dan membentuk butiran gel. Pengendapan gel dilakukan dengan meneteskan sol kedalam kolom yang berisi gas dan larutan NH3 pekat. Saat tetesan sol melewati melewati gas NH3 maka gas NH3 akan terdifusi kedalam permukaan sol sehingga permukaan sol mengeras dan terbentuk butiran. Aditif yang biasa digunakan dalam proses ini antara lain: methocel,THFA,PVA dan SPAN-80. Pembuatan gel dengan proses gelasi eksternal yang telah dilakukan antara lain proses SNAM dan proses emulsifikasi NUKEM. Keseluruhan proses sol gel untuk prosedur pembuatan kernel, menggunakan presipitasi UO22+ dalam larutan UO2(NO3)2 dengan NH3 untuk menghasilkan partikel komponen ADU yang berbentuk gel mikrosperis. 2 UO2(NO3)1.5(OH)0.5 + 2 NH4OHUO3 xNH 3 yH 2O(s) + NH4NO3 + H2O (KyungChai Jeong, et al. 2007). Kelebihan teknologi sol-gel yaitu menghasilkan produk dengan kualitas tinggi, perlakuan suhu rendah serta control komponen yang mudah(Kyung-Chai Jeong, et al. 2007). Sedangkan kelebihan proses gelasi eksternal antara lain mudah dalam penyiapan umpan awal, proses gelasi dilakukan pada suhu kamar. Sedangkan kelebihan proses gelasi internal antara lain bias membuat kernel ukuran kecil sampai besar (30-1200m) namun sulit pada penyiapan umpan awalnya serta proses gelasi tidak dilakukan pada suhu kamar(tergantung suhu medium gelasi)

3. Proses Perendaman Dan Pencucian Tujuan perendaman adalah mengurangi senyawa- senyawa pengotor seperti zat organic maupun zat-zat hasil reaksi yang masih menempel serta untuk menstabilkan struktur gel. Sedangkan tujuan pencucian untuk menghilangkan medium gelasi dari permukaan gel, menghilangkan sebagian besar nitrat, sisa-sisa bahan aditif yang ditambahkan pada umpan gelasi dan hasil samping dari proses gelasi di dalam gel serta untuk menyempurnakan proses hidrolisis uranium pada gel. Untuk proses gelasi yang menggunakan bahan organic sebagai medium gelasi , proses pencucian dapat dilakukan dengan pelarut organic yang mudah menguap. Pelarut organic yang biasa digunakan antara lain:CCl4, Isopropil alcohol, aseton. Heksana, dan lain-lain. Sebelum pencucian, gel memiliki rumus umum:UO2(NO3)Y(OH)2-Y.H2O sedangkan setelah pencucian mempunyai rumus umum UO2(OH)2.2H2O. Pencucian dan perendaman gel dengan NH4OH encer dapat menyempurnakan proses hidrolisis uranium dan dapat memperbaiki kualitas kernel yang dihasilkan. Abdel Halim, Afify dan El-Adham (1987:22), menyatakan bahwa perendaman selama 12-17 jam serta pencucian butiran gel hasil dari proses gelasi internal dalam larutan NH4OH 2,5-3% pada suhu kamar dapat meningkatkan kualitas kernel yang dihasilkan 4. Proses Pengeringan Butiran gel uranium yang telah dicuci dikeringkan pada suhu 100C. Pengeringan dilakukan secara bertahap untuk menghindari kerapatan selama pengeringan. Menurut Haas,dkk(1979:38), tujuan pencucian ini untuk menghilangkan medium organic yang menempel pada permukaan gel, untuk menghilangkan sebagian besar nitrat, sisa-sisa bahan aditif yang ditambahkan pada umpan gelasi dan produk smping proses gelasi dalam butiran gel. Medium gelasi yang menempel pada permukaan gel harus dihilangkan karena dapat mengganggu pada proses pengeringan dan pemanasan. Medium organic mempunyai titik didih tinggi (lebih dari 100C) dapat menutupi pori-pori pada permukaan gel, sehingga menghambat penguapan air dan zat-zat volatile yang tidak dibutuhkan dari dalam butiran serta dapat menyebabkan keretakan butiran gel pada proses pemanasan.

Bambang Herutomo (1998:27) menyatakan bahwa laju pemanasan pada proses pengeringan perlu dioptimasi. Jika laju pemanasan terlalu tinggi, dapat menyebabkan keretakan gel karena penguapan air dan bahan volatile lain dalam butiran gel terlalu cepat, sedangkan jika laju pemanasan terlalu lambat dapat menyebabkan pengerutan (shrinkage) butiran gel dan penutupan pori sehingga dapat mengganggu jalannya proses selanjutnya. (Abdel Halim dkk,1987:1072) menyatakan bahwa proses pengeringan yang baik dilakukan pada laju pemanasan 10C/menit. Pada praktikum, dilakukan sampai tahap kalsinasi saja. 5. Reduksi Proses ini bertujuan mengubah U3O8 menjadi UO2. U3O8 perlu diubah menjadi UO2 karena lebih stabil pada suhu tinggi, serta memiliki kerapatan tinggi, sesuai untuk bahan bakar nuklir. Proses ini dilakukan dalam tungku reduksi dalam lingkungan gas H2. Reduksi berlangsung kurang lebih selama 2 jam. Suhu yang terlalu tinggi memungkinkan terjadinya pelelehan sehingga dapat menutup pori-pori. Prosesnya sangat dipengaruhi oleh suhu , tekanan parsial, zat reduktor, komposisi dan sifat-sifat fisis dari oksida asal. Proses reduksi meliputi proses kimia yaitu reduksi U3O8 menjadi UO2 dengan reaksi: 1/3 U3O8 (s) + 2/3 H2(g) 6. Sintering Yaitu pemanasan pada suhu mendekati titik leleh UO2 yang bertujuan untuk menaikan kerapatan dan memperbaiki sifat fisik butiran kernel UO2. Dari proses ini diharapkan diperoleh kernel UO2 dengan kerapatan tinggi mendekati kerapatan teoritisnya. Bambang Herutomo( 1998:27) menyatakan bahwa kerapatan kernel yang dihasilkan dipengaruhi oleh laju pemanasan dan lama proses sintering. Laju pemanasan optimum untuk proses sintering adalah 650-80c/jam, sedangkan waktu optimum 2 jam pada tekanan atmosferis. Proses sintering harus bebas dari O2 supaya tidak terjadi oksidasi. Biasanya mikrobutiran UO2 dimasukkan pada furnace yang terus menerus dialiri gas H2 dan dipanaskan pada suhu tinggi (1100-1800C). Setelah proses sintering akan diperoleh kernel UO2 tersinter. UO2 (s) + 2/3 H2O (g)

e. Penentuan Kerapatan U3O8 Dengan Menggunakan Piknometer Penentuan kerapatan dapat dilakukan dengan alat autopiknometer maupun piknometer. Pada penelitian ini, digunakan piknometer untuk mengukur densitas sejati. Ada beberapa macam kerapatan , padatan maupun serbuk, karena adanya perbedaan struktur mikro. Kerapatan tersebut antara lain kerapatan sejati, rapat curah dan rapat goyang. Pada penelitian ini, digunakan kerapatan sejati. Rapat sejati merupakan perbandingan massa terhadap volume yang ditempati oleh massa tersebut. Rapat sejati ditentukan dengan mengukur banyaknya zat cair yang dipindahkan bila padatan tersebut dimasukkan kedalam zat cair yang inert. Untuk padatan yang mengandung poripori atau celah-celah, cairan tidak akan dapat menembus secara sempurna . Dalam ini rapat sejati dapat diukur dengan menggunakan gas sebagai ganti cairan. Metode analisis untuk penentuan rapat sejati zat padat menggunakan piknometer didasarkan pada penetrasi cairan kedalam seluruh ruangan kosong. Cairan yang digunakan harus inert dengan zat padat yang dapat ditentukan rapat sejatinya. Misalnya untuk uranium dioksida digunakan CCl4 atau aseton. Pada penelitian ini digunakan CCl4 untuk mengukur kerapatan U3O8. Ada beberapa factor yang mempengaruhi besarnya hargan rapat sejati padat dengan menggunakan cairan antara lain: 1) Banyaknya pori-pori Serbuk yang memiliki pori-porilebih banyak akan mempunyai sifat rapuh. Keadaan ini ditunjukkan oleh harga rapat sejati yang rendaj. Sebaliknya serbuk dengan jumlah pori-pori yang sedikit akan mempunyai harga rapat sejati yang tinggi dan bersifat mampat. 2) Waktu kontak serbuk dengan cairan Selama analisis akan terjadi kontak antara serbuk dengan cairan. Makin lama waktu kontak antara serbuk dengan cairan maka kesempatan cairan untuk berpenetrasi akan lebih sempurna, tetapi keadaan ini akan mencapai titik optimumnya, dimana dengan penambahan waktu kontak, harga rapat sejati tidak dapat mengalami perubahan lagi.

3) Macam cairan penetrasi Macam cairan akan berpengaruh terhadap kemampuan cairan untuk masuk kedalam poripori. Makin ringan cairannya, akan memberikan waktu penetrasi yang lebih singkat. Oleh karena itu sebaiknya digunakan cairan yang ringan. Kerapatannya dapat dihitung setelah massa dan volume sampel diukur dengan rumus sebagai berikut: Kernel dengan: a : volume piknometer =

b :Berat kernel atau gel c : volume kloroform

f) METODOLOGI PENELITIAN ALAT DAN BAHAN Alat: Gelas beker Neraca analitik seperangkat alat untuk proses gelasi cawan porselin kertas saring termometer pengaduk magnet muffle furnace piknometer mikroskop optic gelas arloji pH meter sendok tanduk seperangkat alat gelas Kompor listrik Buret Sttaif Piknometer Bahan: - Serbuk UO3 hasil proses PTAPB BATAN - HNO3 - H2SO4 - TiCl3 kristal - FeCl3 kristal - Barium difenilsulfonat Kristal - Asam sulfamat Kristal - Larutan Titrisol K2Cr2O7 0,1 N - Air bebas mineral - PVA - THFA - NH3 pekat - CCl4

g) LANGKAH KERJA Serbuk UO3 atau U3O8 HNO3 7N


Pelarutan

Larutan ADUN

NH4OH 7N

Prenetralisasi pH 1.8

PVA+THFA

Peptisasi larutan sol

Medium NH4OH 7N

Gelasi ADU

Ageing NH4OH 7N

Pencucian
NH4OH 2.5%+ ISOPROPANOL

Pengeringan 100C

Kalsinasi 600C

Kernel U3O8

Analisis

Gambar: Diagram alir pembuatan kernel U3O8(praktek)

1) Pembuatan larutan ADUN Melarutkan serbuk UO3 kedalam asam nitrat 7N. Massa UO3 yang diperoleh dari proses kalsinasi adalah 178.2 gr. Lalu dibuat variasi perbandingan NO3-/U yaitu 1,7;1,9; dan 2,1. Untuk larutan ADUN dengan NO3-/U 1,7dilarutkan UO3 59 gr kedalam HNO3 dipanaskan pada suhu 60C Untuk larutan ADUN dengan perbandingan NO3-/U 1,7 dan 2,1 dilarutkan UO3 sebanyak 52,624gr dan 47,76gr pada suhu 60C 2) Membuat Sol Prenetralisasi larutan ADUN dengan menambahkan larutan ammonia pekat sampai pH mencapai 1,8,sambil diaduk diatas magnetic stirrer Ditimbang PVA yang sudah diayak sebanyak 1,8gr, dilarutkan dalam aquades10ml diaduk sambil dipanaskan pada suhu 70C selama 30 menit, ditambahkan 1ml THFA dan uranil nitrat yang sudah diprenetralisasi, ditandabataskan sampai 20ml, lalu dipanaskan selama 45menit pada suhu 70C. Lalu didiamkan selama 1 jam. 3) Proses gelasi Jarum suntik volume 10ml dipotong dengan panjang 1cm; 1,25cm ; 1,5cm ;1,75 cm dan 2cm. Sol yang sudah dingin lalu dimasukkan dalam suntikan dan diteteskan diatas larutan medium (500ml,ammonia 7N), dan diageing selama 30 menit. 4) Proses Pencucian Gel uranium dicuci dengan NH4OH 2,5% sebanyak 3kali Dilanjutkan pencucian dengan isopropanol sebanyak 3kali, diukur diameter gel dengan jangka sorong Didiamkan selama 2hari, diukur diameternya lagi lalu disimpan Kenaikan suhu pengeringan dilakukan secara bertahap, suhu 50C selama 1jam,70C selama 1jam dan suhu 100C selama 2jam. 6) Proses Kalsinasi Kalsinasi dilakukan pada suhu 600C selama 3jam.Dengan kecepatan kalsinasi 4,814C/menit.

5) Proses Pengeringan

7) Analisis densitas, diameter dan bentuk kernel. h) HASIL dan PEMBAHASAN Pada pembuatan larutan ADUN dengan perbandingan NO3-/U sebesar 1,7; 1,9 dan 2,1 ditimbang serbuk sebanyak 59gr ; 52,624gr dan 47,76gr (perhitungan terdapat dilampiran) dilarutkan dalam asam nitrat 7N dengan pemanasan 60C. Pemanasan dilakukan pada suhu ini karena jika pemanasan dibawah 50C mengakibatkan terbentuk banyak nitrit dalam larutan sehingga menyebabkan timbul gas N2 dan CO2 sehingga kernel mudah pecah. Sedangkan suhu diatas 60C mengendapkan uranium sehingga NO3-/U lebih dari 2. Setelah diperoleh larutan ADUN dengan perbandingan NO3-/U yang diinginkan, maka diukur pHnya. Untuk NO3-/U 1,7 pHnya 0,0 ; Untuk NO3-/U 1,9 pHnya 1,1 dan NO3-/U 2,1 pHnya 1,0. Setelah itu ditentukan kadar uranium dengan metode titrimetri, diperoleh kadar uranium 321,3gr/L; 392,7 gr/L dan 614,04gr/L. No. 1 2 3. NO3-/U 1,7 1,9 2,1 pH 0,0 1,1 1,0 Tabel 1.1 Kadar U (gr/L) 321,3 392,7 614,04 Keasaman (N) 3,71 4,12 4,76

Gb. Serbuk U3O8/ UO3

Gb. Larutan ADUN Setelah itu dilakukan pembuatan sol dengan melakukan prenetralisasi larutan ADUN dengan ammonia pekat sambil diaduk diatas magnetic stirrer. Prenetralisasi diperlukan karena larutan ADUN masih asam, prenetralisasi juga mempengaruhi solidifikasi selama proses gelasi. Ph yang diinginkan adalah 1,8 karena kondisi umpan yang terlalu asam akan menyebabkan keretakan pada kernel setelah proses pengeringan dan kalsinasi.
2 UO2(NO3)2 + NH4OH 2 UO2(NO3)1.5(OH)0.5 + NH4NO3

Reaksi prenetralisasi uranil nitrat (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007) Sambil prenetralisasi, dilarutkan PVA 1,8 gr dalam aquadest 10ml, dipanaskan selama 30 menit pada 70C, pemanasan diatas 70C menyebabkan PVA gosong dan warna umpan berubah menjadi kecoklatan. Pada metode sol-gel ini, PVA sebagai aditif yang berfungsi menyetel kekentalan larutan, serta menstabilkan bentuk kebulatan dari butiran gel uranium (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007). Penambahan 1ml THFA setelah PVA dilarutkan dan ADUN diprenetralisasi bertujuan untuk menghindari berbagai kerusakan yang disebabkan karena penyusutan komponen ADU selama gelasi dalam larutan ammonia, ageing dan pencucian(Kyung-Chai Jeong, et al. 2007). Larutan uranil nitrat yang akan di prenetralisasi dipipet dengan volume tertentu (perhitungan sesuai dengan konsentrasi, lampiran hal) menggunakan mikro pipet. Kemudian uranil nitrat yang sudah di prenetralisasi, dan larutan PVA yang telah dipanaskan dicampur menjadi satu dalam gelas breker, ditambahkan THFA 1 ml, lalu ditanda bataskan sampai 20 ml. Kemudian dipanaskan dengan pengadukkan pada suhu 70C selama 30 menit. Larutan sol ini lalu dibiarkan sampai dingin ( 1.5 jam).

Gb.Larutan umpan(PVA+Aquadest+Uranil nitrat+THFA) Larutan sol yang dingin lalu dimasukkan dalam suntikan dengan panjang jarum suntik yang telah ditentukan (bervariasi antara 1 cm- 2cm), kemudian dijepit dengan statif, diletakkan diatas kolom gelasi yang berisi larutan medium (ammonia 7N 500 ml) dengan jarak tertentu. Jarum suntik ditekan dengan tekanan yang konstan, sehingga terbentuk tetesan( butiran). Tetesan- tetesan ini lalu bersentuhan dengan aliran gas ammonia yang bergerak lateral, serta bersentuhan dengan udara saat tetesan tersebut jatuh. Proses ini menghasilkan pemadatan pada permukaan tetesan berdasarkan fakta bahwa partikel ammonia yang mengandung senyawa ADU telah terbentuk yang meliputi / membungkus tetesan ,sehingga menyerupai kulit yang elastic. Setiap tetesan (gel) kini begitu stabil, sehingga tidak akan kehilangan bentuk bulatnya ketika terjadi kontak dengan permukaan larutan ammonia daam kolom gelasi. Reaksi uranil nitrat dengan ammonia berakhir di kolom gelasi, sehingga diperoleh partikel senyawa ADU yang kecil, tembus pandang/ bening (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007). Proses diatas disebut sebagai proses gelasi, yaitu proses bergerak bebasnya cairan sol dalam medium menjadi butiran padat berbentuk bola atau gel.
2 UO2(NO3)1.5(OH)0.5 + 2 NH4OHUO3 Xnh 3 Yh 2O(s) + NH4NO3 + H2O

Reaksi pembentukan partikel senyawa ADU (gel) (Kyung-Chai Jeong, et al. 2007)

Gel yang terbentuk lalu diageing (penuaan) dengan menggunakan ammonia 7N selama 30 menit, dicuci dengan ammonia 2.5% sebanyak tiga kali, kemudian dicuci dengan n-propanol sebanyak tiga kali. Butiran gel hasil gelasi yang terbentuk masih mengandung bahan-bahan sisa pereaksi dan hasil reaksi samping, jika senyawa senyawa tersebut (yang volatile pada suhu tinggi) masih banyak terdapat dalam butiran gel, maka saat dipanaskan (pengeringan dan kalsinasi) senyawa-senyawa tersebut berubah menjadi bentuk gas sehingga timbul tegangan/ tekanan dalam pori-pori atau keretakan pada butiran gel sehingga kerapatannya kecil. Perendaman dan pencucian bertujuan untuk mengeluarkan sejumlah bahan-bahan sisa pereaksi dan hasil reaksi samping yang terdapat dalam butiran gel.Selain itu perendaman dan pencucian dengan menggunakan ammonia juga bertujuan agar butiran gel yang dihasilkan merupakan senyawa uranium stabil atau tidak rapuh terutama setelah sejumlah senyawa mendifusi keluar dari butiran gel yang banyak mengandung butiran pori-pori (Wardaya dan Busron Masduki, 1992:666-669). Sedangkan pencucian dengan n-propanol berfungsi untuk..(CARI!!!!) Setelah proses pencucian selesai, gel lalu diukur diameternya, dan didiamkan selama 2 hari dalam suhu kamar, untuk kemudian diukur kembali diameternya dan disimpan sementara. Hasil kernel uranium setelah melewati proses gelasi, ageing, dan pencucian dapat dilihat dari table 1.2 dan 1.3. Pada pembuatan kernel A dan B, digunakan PVA sebanyak 2gr, dan jarum sepanjang 2cm. Ternyata dihasilkan larutan umpan yang terlalu pekat dan sulit untuk diteteskan, sehingga diperoleh kernel yang besar - besar dan tidak bulat. Diameter gel untuk kernel A dan B, masing-masing 2,3mm dan 2,0mm. Pada pembuatan kernel C dengan konsentrasi uranium yang sama dengan kernel A dan B yaitu 614,04 g/L uranium, dengan penambahan PVA 1,8 gr dan jarum sepanjang 1,5cm, diperoleh kernel yang lebih bulat dan kecil, dengan diameter gel 1,44mm, serta kekentalan larutan umpannya pas, tidak terlalu kental dan tidak terlalu encer. Sehingga untuk selanjutnya digunakan PVA 1,8 gr. Selanjutnya untuk kernel D, dicoba dengan menggunakan jarum sepanjang 1,75 cm dengan kadar uranium yang sama (614,04 g/L), ternyata kernel yang diperoleh tidak lebih baik dari kernel C yang menggunakan jarum yang lebih pendek. Diperoleh diameter gel 2,25cm. Pada percobaan selanjutnya, kernel E digunakan kadar uranium yang sama (614,04 g/L) dengan panjang jarum 1cm, diperoleh gel dengan diameter 2,1cm dan bentuk gel yang paling baik diantara kernel A-D. Sehingga untuk percobaan selanjutnya digunakan jarum sepanjang 1cm.

Gambar kernel

Kernel

Kadar U(gr/L)

D gel (mm) 2,3 2,0 1,44 2,25 2,1 2,26 1,98 1,83 1,62 1,78 1,925 1,98 2,148 2,155 1,89 1,98 2,056 1,87 1,95

Panjang jarum(cm) 2 2 1,5 1,75 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1,25 1,5 1,75 2 1 1

Ph

keterangan

A B C D E F1 F2 G H I j k L M N O P Q R

614,04 614,04 614,04 614,04 614,04 571 571 623,2 546,8 614,04 571 571 697,34 697,34 697,34 697,34 697,34 751 697,34

1,0 1,0 1,0 1,0 1,0 -0,0 -0,0 1,2 -0,1 1,0 1,0 1,0 1,2 1,2 1,2 1,2 1,2 1,1 1,2

PVA=2gr

PVA=1,8gr

Variasi panjang jarum

Tabel 1.2

Kernel
A.614,04gr/L U pH 1.0 Jarum: 2cm, 2gr PVA B.614,04 pH 1.0 Jarum: 2cm, 2gr PVA C .614.04 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.5cm, 1.8gr PVA

Gambar Kernel

Kernel
G.623,2gr/L U pH 1.2 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

Gambar Kernel

H. 546,8gr/L U pH -0.1 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

I 614,04gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

D.614.04 gr/L U pH1.0 Jarum: 1.75cm, 1.8gr PVA E.614.04 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA K. 571 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA F1.571 gr/L U pH -0.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA L. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1 cm 1.8gr PVA F2.571 gr/L U pH -0.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA M. .697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.25 cm 1.8gr PVA J.571 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

N. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.5 cm 1.8gr PVA

O.697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.75 cm 1.8gr PVA

P. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 2 cm 1.8gr PVA

Tabel 1.3 Pada pembuatan kernel F1, penambahan THFA dilakukan diakhir,setelah sampel,aquades dan PVA dipanaskan, sehingga diperkirakan THFA yang ditambahkan belum sempat bereaksi dengan larutan umpan, dan sudah menguap terlebih dahulu akibat adanya pemanasan. Hal ini menyebebkan kernel yang terbentuk menjadi tidak bulat, hamper berbentuk kotak, dan di kedua sisisnya terdapat cekungan. Diperoleh diameter kernel (gel) 2,26mm. Sehingga dilakukan pengulangan (pembuatan F2). THFA ditambahkan diawal, sebelum pemanasan PVA dan sampel, sehingga THFA bereaksi dan bercampur dengan larutan umpan. Diperoleh gel dengan diameter 1,98 mm. Pada pembuatan kernel G, diperoleh gel yang bulat, dan diameter kecil, hal ini disebabkan konsentrasi uranium umpan yang digunakan cukup tinggi yaitu 623,2gr U/L.

Sedangkan untuk kernel H,I,J dan K, dengan konsentrasi umpan uranium yang digunakan berkisar antara 546,8; 614,04 ;571 grU/L, diperoleh gel dengan diameter 1,62; 1,78 ; 1,925 mm. Pada pembuatan kernel L,M,N,O, dan P, dilakukan variasi panjang jarum, yaitu 1cm ; 1,25cm ;1,5cm ; 1,75cm dan 2cm, dengan konsentrasi larutan uranium umpan seragam yaitu 697,34 grU/L dan pH 1,2 , diperoleh gel dengan diameter 2,148mm ; 2,155mm ; 1,89mm; 1,98mm dan 2,056 mm. Diperoleh gel dengan bentuk terbaik pada panjang jarum 1cm;1,25cm dan 1,5 cm. Untuk kernel Q dan R, merupakan variasi konsentrasi uranium umpan yaitu 751 dan

697,34 grU/L. Diperoleh kernel uranium yang bulat, dengan diameter masing - masing 1,87 dan 1,95mm. Pada pembuatan kernel H R, digunakan THFA yang baru dan murni, sehingga berbeda dengan kernel (gel ) yang sebelumnya, warna gel lebih mengkilap dan cerah

Gel dengan THFA lama

Gel dengan THFA baru (murni)

Setelah diperoleh gel uranium, dilakukan pengeringan menggunakan furnace,dengan kenaikan suhu yang diatur yaitu pemanasan pada 50C selama 1jam, dinaikan menjadi 70C selama 1jam, dan pemanasan konstan pada 100C selama 3jam. Dengan mengatur kenaikan suhu pengeringan, diharapkan diperoleh kernel yang kuat dan tidak rapuh. Berdasarkan hasil percobaan, diketahui besarnya air/ pengotor volatile yang menguapa pada tahap pengeringan yaitu: No. M kernel awal (gr) A B C D E F1 F2 No. 2,9225 3,6374 4,5330 4,4805 6,4660 5,0063 4,8102 M kernel awal (gr) M kernel setelah pengeringan (gr) 2,7278 3,4186 4,2594 4,2245 5,9115 4,7264 4,5059 M kernel setelah pengeringan (gr) 0,1947 0,2188 0,2736 0,256 0,5545 0,2799 0,3043 M selisish (gr) M selisish (gr) %Air / pengotor yang menguap 6,62 6,01 6,035 5,71 8,57 5,59 6,32 %Air / pengotor yang menguap

G H I J K L M N O P Q R

4,2905 5,3324 3,7639 3,7259 0,8361 1,7282 2,6204 1,5636 1,6942 1,4915 4,0064 5,5730

4,0480 5,0874 3,5848 3,5271 0,7614 1,6248 2,4761 1,4773 1,6074 1,4331 3,7707 5,2673

0,2425 0,245 0,1791 0,1988 0,0747 0,1034 0,1443 0,0863 0,0868 0,0584 0,2357 0,3057

5,65 4,59 4,75 5,33 8,9 5,98 5,5 5,51 5,12 3,91 5,88 5,48

Setelah proses pengeringan, butiran gel UO3 menjadi lebih kecil akibat terlepasnya molekul air dan zat volatile lainnya. Pada proses pengeringan/pemanasan banyak sisa-sisa pereaksi maupun amoniak yang keluar dari butiran sehingga butiran menjadi mudah pecah. Setelah melalui tahap pengeringan, kernel lalu dikalsinasi pada suhu 600C selama kurang lebih 5 jam, dengan kenaikan suhu yang diatur. Kenaikan suhu(C) 28-50 28-100 28-150 28-200 28-250 28-300 28-350 28-400 28-450 28-600 Waktu (menit) 2 5 14 29 66 91 139 190 200 337 Kecepatan Kalsinasi (C/menit) 11 14 8,71 5,93 3,36 2,9 2,3 1,95 2 1,6

Butiran-butiran gel UO3 berubah menjadi butiran U3O8 setelah melewati tahap kalsinasi. Kalsinasi menyebabkan ukuran butiran menjadi lebih kecil akibat hilangnya senyawa organic. Namun setelah kalsinasi diperoleh kernel yang rapuh, mudah pecah saat diukur diameternya, ini disebabkan karena kecepatan kalsinasi yang terlalu cepat diawal,mencapai 14 C/menit, dan semakin turun seiring naiknya suhu. Kecepatan pemanasan setidaknya dijaga agar tetap 5C/menit ((Kyung-Chai Jeong, et al. 2007) Dari hasil pengamatan saat kalsinasi, diperoleh perbedaan massa antara gel, dan kernel hasil kalsinasi sebagai berikut: No M kernel awal M kernel (gr) A B C D E F1 F2 G H I J K L M N 2,9225 3,6374 4,5330 4,4805 6,4660 5,0063 4,8102 4,2905 5,3324 3,7639 3,7259 0,8361 2,6204 1,5636 1,6942 setelah kalsinasi (gr) 1,6981 2,1341 2,9280 2,8564 3,9586 2,7236 2,7236 2,8678 3,3738 2,3907 2,1561 0,4474 0,9267 0,8469 1,3971 41,89 41,89 35,4 36,24 38,77 45,6 43,37 33,15 36,73 36,48 42,13 64,6 46,6 45 45,3 % M yang hilang

Kernel
A.614,04gr/L U pH 1.0 Jarum: 2cm, 2gr PVA

Gambar kernel

Kernel
G.623,2gr/L U pH 1.2 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

Gambar Kernel

B.614,04 pH 1.0 Jarum: 2cm, 2gr PVA

H. 546,8gr/L U pH -0.1 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

C .614.04 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.5cm, 1.8gr PVA

I 614,04gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

D.614.04 gr/L U pH1.0 Jarum: 1.75cm, 1.8gr PVA

J.571 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

E.614.04 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

K. 571 gr/L U pH 1.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

F1.571 gr/L U pH -0.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

L. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1 cm 1.8gr PVA

F2.571 gr/LU pH -0.0 Jarum: 1.0cm, 1.8gr PVA

M. .697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.25 cm 1.8gr PVA

Kernel
N. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.5 cm 1.8gr PVA

Gambar Kernel

O.697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 1.75 cm 1.8gr PVA

P. 697,34gr/L U Ph 1.2 Jarum 2 cm 1.8gr PVA

Q. 751gr/L U Ph 1,1 Jarum 1cm 1,8gr PVA

R.697,34 gr/L U Ph 1,2 Jarum 1 cm 1,8 gr PVA

Setelah dilakukan kalsinasi, dan dilihat kebulatannya dengan mikroskop optok dengan perbesaran 40X, dilakukan analisis densitas kernel.