JURNAL TEKNIK POMITS Vol. 1, No.

1, (2012) 1-4

Sintesis Keramik Al2TiO5 Densitas Tinggi dengan Aditif Fe2O3

Deasy Haryati, Suminar Pratapa Jurusan Fisika, Fakultas IPA Institut Teknologi Sepuluh Nopember Jl. Arief Rahman Hakim, Surabaya 60111 E-mail: suminar_pratapa@physics.its.ac.id
Abstrak Sebuah sintesis keramik aluminium titanat (AT) densitas tinggi dengan metode reaksi padatan telah selesai dilakukan. Bahan dasar AT yang digunakan adalah serbukserbuk korundum (-Al2O3) dan rutil (TiO 2) serta serbuk Fe 2O3 sebagai aditif dengan komposisi berat 0%, 2%, dan 5% yang disinter dengan variasi suhu 1450C, 1500C dan 1550C. Penelitian ini dimaksudkan untuk mengetahui pembentukan larutan padat berbasis AT dengan substitusi Fe dan keramik AT densitas tinggi. Studi dilakukan dengan pengujian densitas dan porositas serta analisis difraksi sinar-X menggunakan Rietica . Hasil penelitian menunjukkan bahwa penyusutan volum terbesar diperlihatkan oleh sampel AT+5% Fe 2O3 suhu 1550C sebesar 25%. Secara umum, semakin tinggi suhu sinter dan penambahan Fe 2O3 semakin kecil porositas dan semakin tinggi densitas bulk, dengan nilai maksimum 4,4% dan 3,2 gr/cm 3. Hasil analisis XRD menunjukkan pada semua suhu sinter terjadi peningkatan volum sel satuan AT terhadap penambahan Fe 2O3 yang menandakan terbentuknya larutan padat. Kata Kunci aluminium titanat (Al 2TiO 5), Fe 3O4, reaksi pada densitas, larutan padar.

II.METODE A. Tahap Telaah Langkah awal dalam penelitian ini menyiapkan bahanbahan dasar mengikuti perbandingan massa dan molar masing-masing (korundum, rutil dan Fe2O3) dengan menentukan massa AT yang akan dibuat sebesar 6 gram. Semua bahan dasar yang digunakan memiliki kemurnian di atas 99%. Sampel-sampel yang disiapkan adalah AT dengan aditif 5% dan 2% berat Fe2O3 (disebut sebagai sampel ATF); sampel tanpa Fe2O3 (0%, disebut AT) juga disiapkan sebagai kendali dan pembanding. Bahan-bahan tersebut dicampurkan menggunakan ball mill selama 2 jam dengan kecepatan 100 putaran/menit. Ball mill ini berfungsi untuk mencampur sekaligus menggiling. Proses penggilingan ini dilakukan secara basah dengan media pencampur air dengan perbandingan massa antara sampel dan bola adalah 1:20. Setelah pencampuran, sampel dikeringkan pada suhu 90C selama 24 jam. Langkah berikutnya, sampel yang sudah kering diayak dan dicetak dengan alat cetak tekan uniaksial dengan tekanan sebesar 55 MPa dengan waktu penahanan 15 menit. Sampel yang telah terbentuk kemudian disinter dengan variasi suhu 1450C, 1500C, dan 1550C selama 3 jam. Proses sinter dilakukan dengan mengendalikan kecepatan kenaikan suhu 5C/menit dan penurunan suhu sinter 10C/menit untuk mencegah terjadinya dekomposisi AT selama proses pendinginan. Uji densitas dan porositas dilakukan dengan menggunakan prinsip Archimedes dengan metode perhitungan seperti diungkapkan peneliti-peneliti sebelumnya[8,9]. Analisis komposisi fasa dilakukan menggunakan data difraksi sinar-x yang dikumpulkan dari difraktometer sinar-x dengan sumber radiasi Cu ( terbobot = 1,5418) yang dioperasikan pada tegangan 40 kV dan arus 30 mA. Pengukuran data difraksi ini dilakukan pada rentang sudut 15-602 dengan langkah 0,04 dan waktu cacah 1 s tiap langkah. Identifikasi fasa dilakukan menggunakan perangkat lunak Match! Perangkat lunak yang digunakan untuk menentukan komposisi fasa maupun menghitung parameter kisi (untuk membuktikan terjadinya larutan padat) adalah Rietica [10] yang berbasis metode Rietveld[11]. Cara penentukan komposisi fasa mengikuti metode ZMV yang dikembangkan oleh Bish dan Howard[12]:

I. PENDAHULUAN

LUMINIUM titanat (Al2TiO5 atau AT) merupakan salah satu material keramik yang mempunyai koefisien ekspansi termal rendah, ketahanan kejutan termal yang tinggi dan titik leleh yang tinggi[1]. AT, sebaliknya, juga memiliki kelemahan yang berhubungan dengan ketidakstabilan termal pada rentang suhu 9001200C, yang mengakibatkannya terdekomposisi kembali menjadi fasa-fasa awal, yaitu korundum (-Al2O3) dan rutil (TiO2)[2]. Beberapa literatur mengungkapkan bahwa dekomposisi termal AT dapat dicegah dengan substitusi Al oleh Si atau Mg[3]. Di samping itu, penambahan Fe2O3 juga dapat menaikkan kestabilan termal AT[4,5]. AT terbentuk mengikuti persamaan reaksi perbandingan molar dari korundum dan rutil di atas suhu 1280C[2]. Metode yang biasa digunakan untuk membentuk AT adalah reaksi padat (solid state reaction )[6,7]. Salah satu aspek yang menarik untuk dipelajari dari reaksi tersebut adalah terbentuknya larutan padat berbasis AT ketika dilakukan pemberian aditif dan penetapan suhu sinter yang bervariasi, di samping sifat fisik dan komposisi fasa. Tulisan ini melaporkan hasil sintesis reaksi padat dan karakterisasi fisik dan fasa dari AT menggunakan se rb uk se rb uk korundum dan rutil sebagai bahan dasar pembuatan AT dan Fe2O3 sebagai aditif (dengan variasi 0-5% berat).

Wi =

s k ( ZMV ) k k

s i ( ZMV ) i

(1)

dengan Wi fraksi berat relatif fasa i (dalam %), s faktor

JURNAL TEKNIK POMITS Vol. 1, No. 1, (2012) 1-4 skala Rietveld , Z adalah jumlah rumus kimia dalam sel satuan, M adalah berat fasa dan V adalah volume sel satuan. III. HASIL DAN PEMBAHASAN A. Sifat Fisik Gambar 1 menunjukkan volume fisik sampel-sampel ATF dan AT setelah sinter pada tiga suhu berbeda. Semua sampel mengalami penyusutan volume lebih dari 5% ketika suhu sinter dinaikkan dari 1450 ke 1550C. Penyusutan volume fisik ini diikuti dengan peningkatan densitas dan penurunan porositas, seperti ditunjukkan Gambar 2 untuk sampel AT. Pola perubahan densitas dan porositas sampel-sampel ATF mirip dengan gambar tersebut (tidak ditampilkan), namun dengan nilai nominal yang berbeda. Misalnya, densitas dan porositas AT adalah sekitar 2,6-2,7 gr/cm 3 dan 16-13%, sedangkan untuk ATF2 (dengan penambahan 2% Fe 2O3) adalah sekitar 3,0-3,2 gr/cm 3 dan 5-4%. Gambar 1 menunjukkan bahwa ATF5 adalah sampel dengan volume fisik terkecil dan penyusutan terbanyak, sesuai dengan pengukuran densitas dan porositas yang nilainya adalah sekitar 3,2 gr/cm 3 dan 3-2%. Secara umum dapat dikatakan bahwa menambahkan Fe2O3 (hingga 5% berat) dan menaikkan suhu sinter menyebabkan peningkatan densitas sampel AT (dan akibatnya penurunan porositas). Densitas teoretik dari AT, korundum, dan rutil adalah berturut-turut 3,0; 4,0; dan 4,2 gr/cm 3[6,13]. Dengan nilai densitas dan porositas akhir seperti di atas, diperkirakan sampel-sampel hasil sintesis didominasi oleh AT. Hasil analisis data difraksi berikut ini menjelaskan lebih lanjut hal tersebut. B. Data Difraksi Sinar-x Gambar 3 menyajikan data difraksi sinar-x untuk sampelsampel ATF2 setelah sinter pada ketiga suhu. Identifikasi fasa pada data difraksi ini menunjukkan bahwa sampel ATF2 mengandung AT, korundum dan rutil (PDF No. 41-258, 431484, dan 21-1276) seperti ditunjukkan oleh simbol-simbol pada gambar tersebut. Analisis data difraksi untuk sampelsampel AT dan ATF5 (tidak ditunjukkan) juga memperlihatkan bahwa fasa-fasa yang ada di dalam sampelsampel tersebut adalah juga AT, korundum dan rutil. Ketiadaan fasa Fe2O3 maupun besi oksida lain secara independen mengindikasikan telah bereaksinya aditif ini dengan matriks. Karena tidak ditemukan fasa yang merupakan kombinasi Fe-Ti atau Fe-Al maupun oksidanya, yang mungkin terjadi adalah reaksi larutan padat antara AT dan Fe2O3 yang membentuk larutan padat Al 2(1-x)Fe2xTiO5[14]. Untuk lebih meyakinkan hal ini, data difraksi sinar-x dianalisis lebih lanjut menggunakan Rietica [10] untuk mengekstrak nilai volume kristal AT. Gambar 4 menunjukkan perubahan volum sel satuan AT terhadap penambahan Fe2O3 dan kenaikan suhu. Jelas terlihat pada gambar tersebut bahwa terjadi peningkatan volume sel AT dengan penambahan Fe2O3. Kenaikan volume ini disebabkan karena sebagian ion Al3+ yang berjari-jari 0,054nm disubstitusi oleh ion Fe3+ yang berjari-jari 0,064nm[15]. Sementara itu, volume sel korundum tidak berubah secara signifikan terhadap penambahan dopan seperti ditunjukkan Gambar 5. Bersama penjelasan kualitatif

Gambar 1. Penyusutan volume sampel-sampel AT+aditif Fe2O3 terhadap suhu sinter.

Gambar 2. Densitas dan porositas tipikal pada sistem AT terhadap suhu sinter (diambil dari sampel tanpa penambahan Fe2O3).

sebelumnya yang menyatakan bahwa tidak ada fasa lain yang teridentifikasi selain AT, korundum dan rutil, dapat dikonfirmasi bahwa larutan padat Al2(1-x)Fe2xTiO5 telah terbentuk pada sampel-sampel ATF2 maupun ATF5.

JURNAL TEKNIK POMITS Vol. 1, No. 1, (2012) 1-4

Gambar 5. Volume sel satuan korundum luaran Rietica terhadap prosentase aditif Fe2O3 pada suhu sinter berbeda. Gambar 3. Pola difraksi sinar-x (CuK = 1.5418) dari AT+2%Fe2O3 dengan variasi suhu 1450, 1500, 1550C. Ket: x = Aluminium titanat, # = korundum, o = rutil.

menurunkan porositas sampel-sampel tersinter. Kesimpulan

Gambar 6. Fraksi berat relatif fasa AT dan ATF (atas) menurut variasi jumlah Fe2O3 pada suhu 1450C, 1500C, dan 1550C.

Gambar 4. Volume sel satuan AT luaran Rietica terhadap prosentase aditif Fe2O3 pada suhu sinter berbeda.

Analisis data difraksi dengan Rietica juga memberikan informasi mengenai komposisi fasa menurut perhitungan dengan (1). Hasil analisis komposisi fasa pada data difraksi untuk semua sampel ditunjukkan oleh Gambar 6. Informasi yang dapat diambil dari gambar tersebut adalah bahwa tanpa aditif, suhu sinter sangat berpengaruh pada fraksi berat AT yang terbentuk, dengan nilai tertinggi sekitar 91%, dan aditif 2% menghasilkan ATF dengan fraksi berat yang relatif sama, sekitar 80%, pada semua suhu sinter. Sementara itu, aditif 5% secara mengejutkan, menurunkan fraksi berat AT hingga hanya sekitar 55%. Suhu sinter tidak secara signifikan memberikan pengaruh pada komposisi fasa sampel-sampel ATF. Perlu dilaporkan di sini bahwa fasa kedua yang mendominasi pada semua sampel adalah korundum, misalnya pada sampel ATF2 fraksi berat korundum sekitar 18%. IV. KESIMPULAN Penelitian ini berhasil mengkonfirmasi pembentukan larutan padat Al2(1-x)Fe2xTiO5 atau ATF melalui reaksi padat antara serbuk-serbuk korundum dan rutil dan penambahan serbuk Fe2O3 sebanyak 2 dan 5% berat total AT. Terbentuknya larutan padat tersebut teridentifikasi melalui pola difraksi sinar-x dan dikonfirmasi dengan perubahan volume sel AT hasil analisis Rietveld. Keberadaan larutan padat tersebut juga terbukti meningkatkan densitas dan

lanjut dari penelitian ini adalah bahwa penambahan Fe 2O3 berpengaruh terhadap komposisi fasa sampel uji, tetapi suhu sinter tidak demikian kecuali untuk sampel AT. Dengan demikian dapat direkomendasikan bahwa sampel ATF densitas tinggi cukup disinter pada suhu di bawah 1500C. UCAPAN TERIMA KASIH Para penulis mengucapkan terima kasih kepada Direktorat Jenderal Pendidikan Tinggi, Kementerian Pendidikan Nasional Republik Indonesia yang memberikan bantuan finansial pada penelitian ini melalui skema Hibah Penelitian Hibah Pascasarjana dengan nomor kontrak 0536/I2.7/PM/2010. DAFTAR PUSTAKA
[1] [2] [3] [4] H. A. J. Thomas and R. Stevens, "Aluminium Titanate - A Literature Review. Part 2: Engineering properties and thermal stability," Br. Ceram. Trans., vol. 88, pp. 184-190, 1989. E. Kato, K. Daimon, and J. Takahashi, "Decomposition temperature of bAl2TiO5," Journal American Ceramic Society, vol. 63, pp. 355-356, 1980. V. Buscaglia, P. Nanni, G. Battilana, G. Aliprandi, and C. Carry, "Reaction Sintering of Aluminium Titanate: I - Effect of MgO Addition.," Journal of European Ceramic Society, vol. 13, 1994. G. Battilana, V. Buscaglia, P. Nanni, and G. Aliprandi, "Effect of MgO and Fe2O3 on Thermal Stability of Al2TiO5," in High Performance Materials in Engine Technology, P. Vincenzini, Ed.: Techna Srl., 1995, pp. 147-154. H. R. Rezaie, R. Naghizadeh, N. Farrokhnia, S. Arabi, and M. sobhani, "The effect of Fe2O3 addition on tialite formation," Ceramics International, vol. 35, pp. 679-684, 2009.

[5]

JURNAL TEKNIK POMITS Vol. 1, No. 1, (2012) 1-4

[6] [7] H. A. J. Thomas and R. Stevens, "Aluminium Titanate - A Literature Review. Part 1: Microcracking Phenomena," Br. Ceram. Trans., vol. 88, pp. 144-151, 1989. L. Giordano, M. Viviani, C. Bottino, M. T. Buscaglia, V. Buscaglia, and P. Nanni, "Microstructure and thermal expansion of Al2TiO5-MgTi2O5 solid solutions obtained by reaction sintering," Journal of the European Ceramic Society, vol. 22, pp. 1811-1822, 2002. I. M. Low, R. D. Skala, and D. Zhou, "Synthesis of functionally gradient aluminium titanate/alumina composites," Journal of Materials Science Letters, vol. 15, pp. 345-347, 1996. S. Pratapa, B. H. O'Connor, and I. M. Low, "Infiltration-processed functionally-graded aluminium titanate/zirconia-alumina composite:I, microstructural characterisation and physical properties," Journal of Materials Science, vol. 33, pp. 3037-3045, 1998. B. A. Hunter, "Rietica," in Newsletter of International Union of Crystallography, Commission on Powder Diffraction. vol. 20 Sydney, 1998, p. 21. H. M. Rietveld, "Line profiles of neutron powder diffraction peaks for structure refinement," Acta Crystallographica, vol. 22, pp. 151-152, 1967. D. L. Bish and S. A. Howard, "Quantitative phase analysis using the Rietveld method," Journal of Applied Crystallography, vol. 21, pp. 86-91, 1988. W. D. Kingery, H. K. Bowen, and D. R. Uhlmann, Introduction to Ceramics, 2nd ed. New York: John Wiley and Sons, 1976. M. Ishitsuka, T. Sato, T. Endo, and M. Shimada, "Synthesis and Thermal Stability of Aluminum Titanate Solid Solutions.," Journal American Ceramic Society, vol. 70, pp. 69-71, 1987. M. W. Barsoum, Fundamentals of ceramics. New York: The McGraw-Hill Companies, Inc., 1997.

[8] [9]

[10] [11] [12] [13] [14] [15]