Anda di halaman 1dari 4

Pemurnian UlangSiO2 amorf melalui metode sol-gel

abstrak
Menggunakan pemurnian ulang, kita menganalisis perkembangan struktural di
bawah perlakuan termal sampel xerogel silika disiapkan melalui metode sol gel
dengan rasio molar (R) air untuk TEOS R = 5 dan R = 11,66. Kami memperbaiki
struktur senyawa menggunakan program Maud dan kami menemukan parameter
sel satuan dan posisi atom silica amorf yang dimurnikan untuk seluruh sampel.
Hasil menunjukkan bahwa Struktur amorf adalah seperti kuarsa atau kristobalit
lunak, tergantung pada nilai-nilai rasio molar dan perlakuan panas dari sampel.
Untuk R = 5 struktur kuarsa diperoleh berbeda, sedangkan untuk R = 11,66 kita
memperoleh struktur mirip di mana transformasi dari amorf seperti kuarsa ke
cristobalite lunak fase amorf terjadi pada sekitar 600 C. Hasil ini menjelaskan
kristalisasi sebagian silika di suhu rendah diperoleh pada spesies logam yang hadir.
1. Pendahuluan
Karena sifatnya yang sangat baik, kaca silica telah banyak disoroti. Proses sol-gel
adalah metode yang sangat cocok untuk pembuatan gelas oksida dan oleh karena
itu menarik ilmu ilmiah dan teknologi untuk mempelajari perkembangan struktural
yang terjadi pada seluruh variasi tahap sol-gel untuk proses kaca dan menyelidiki
faktor yang mempengaruhi struktur dan sifat [1-3]. Struktur terakhir terjadi secara
bertahap [4]. Dalam proses ini struktur akhir berkaitan erat dengan persiapan
kondisi sampel, terutama kandungan air [5,6]. Nilai rata-rata dari Si-O-Si sudut di
unit struktural yang mendasar menentukan fitur penting dalam struktur utama silika
gel, seperti keberadaab struktur linear dominan [6] atau adanya cincin beranggota
struktur-n [7-10].
Struktur akhir bisa menjadi tiga dimensi tertutup yang tidak terhubung
dengan SiO4 berisi cincin yang dibentuk oleh ikatan bilangan tertentu, yang
tergantung pada bahan kimia. Statistik dan distribusi cincin n-lipat dalam SiO2
transparan menunjukkan apakah struktur amorf SiO2 adalah seperti kuarsa atau
kristobalit berdasarkan dengan nilai-nilai panjang Si-O, sudut O-Si-O dan sudut
intertetrahedral Si-O-Si. Dengan demikian, struktur SiO2 amorf dibentuk oleh
distribusi statistic cincin n-lipatan di mana hanya beberapa adalah cincin biasa.
Kami juga telah melaporkan bahwa penggabungan spesies logam dalam
matriks xerogel mempromosikan Proses devitrifikasi pada suhu relatif rendah
dengan keberadaan kristalisasi parsial dalam bentuk kuarsa atau kristobalit [11-13].
Tahap yang diperoleh terkait dengan struktur yang sesuai dengan matriks murni
yang kita dibentuk dengan parameter yang dikendalikan dalam proses persiapan;
Namun, penampilan yang spesifik dari bentuk kristal SiO2 tidak jelas. Dalam karya
ini kita menganalisis sifat struktural sampel silika xerogel disiapkan melalui Metode
sol-gel menggunakan Rietveld pemurnian ulang untuk menghitung parameter

struktural silika xerogel tanpa pencampuran suhu dalam hal perlakuan panas dan
air untuk TEOS (R) rasio molar.
2. Metode Eksperimental
Larutan disiapkan dengan mencampur tetraetil orthosilikat (TEOS), air, dan etanol.
Set sampel disusun dengan menggunakan etanol konstan / TEOS perbandingan
molar 4: 1 dan rasio molar air untuk TEOS (R) R = 5 dan R = 11,66. Larutan katalis
dengan HF untuk mengurangi waktu gelasi sekitar 2 jam pada kondisi kamar, yaitu,
sekitar 25 C. Rasio molar HF untuk TEOS yang digunakan adalah 0,015. HF
dicampur dengan air dan secara terpisah TEOS dan etanol juga dicampur. Sebuah
larutan homogen dari semua komponen diperoleh dengan mencampur mereka
sekitar 15 menit dengan menggunakan pengaduk magnetik. Setelah gelasi, semua
sampel dipaksa untuk mendapatkan serbuk halus dan kemudian dipanaskan pada
100 C di secara terbuka selama 30 menit.
pola Difraksi sinar-X (XRD) diperoleh dengan menggunakan GBC-Difftech
MMA difraktometer. Nikel disaring radiasi K Cu ( = 1,54 ) yang digunakan.
Analisis ulang dilakukan pada masing-masing pola difraksi menggunakan
program Maud. Program ini dikembangkan untuk menganalisis spektrum difraksi
dan mendapatkan struktur Kristal ,kuantitas dan fase mikro bersama dengan
tekstur dan sisa tegangan. Ini menerapkan RITA / Rista Metode yang dikembangkan
oleh Wenk et al [16] dan Ferrari dan Lutterotti [17].
3. Hasil dan diskusi
Komoponen utama dari difraksi adalah pita lebar yang terletak di bagian kiri
difraktogram tersebut. Perlakuan suhu ditingkatkan, pita ini mengalami sedikit
pergeseran nilai-nilai yang lebih rendah dari sudut difraksi 2. Untuk sampel-siap
(25 C) posisi pita utama adalah sekitar 23 dan dengan perlakuan panas sampel
pada 600 C digeser ke 22 , dan untuk sampel yang dipanaskan pada suhu yang
lebih tinggi (~800 C), terletak di 21 . Hal ini penting karena kristobalit yang
memiliki puncak difraksi utama pada 21 . Banyak Sekali penulis telah berkorelasi
dengan pergeseran pita lebar, yang disebabkan oleh perlakuan panas ke perubahan
konformasi struktur jaringan silica [18-22]. Perilaku dari Difraktogram untuk R = 5,
Gambar. 1b, dimana sampel dengan perlakuan panas itu mirip dengan sampel
dengan R = 11,66. Kesamaan dalam posisi puncak difraksi pertama dalam kuarsa
amorf (trigonal, grup ruang P3221) dan masing-masing amorf silika di bawah
perlakuan temperetur pada 25, 200, 400 C untuk R = 11,66, dan silika amorf di
bawah perlakuan temperature pada 25, 200, 400, 600, 800 dan 1000 C untuk R =
5, telah menyebabkan saran bahwa ada hubungan struktural yang dekat lebih
panjang pendek skala antara fase tersebut.
Asumsi yang sama telah dibuat untuk low-kristobalit (tetragonal, grup ruang
P41212) dan silika amorf di bawah perlakuan panas di 600, 800, dan 1000 C untuk

R = 11,66. Tabel 1 menunjukkan sel satuan parameter dan posisi atom silika amorf
halus untuk seluruh sampel, masing-masing. Kerangka mengandung cincin
heksagonal yang dibentuk oleh SiO4 tetrahedra dan atom oksigen (Gambar. 2, 3).
Dengan demikian, untuk R = 11,66, ada transisi fase dari kuarsa amorf ke
kristobalit lunak pada 600 C untuk silika amorf dibawah perlakuan panas. Bagian
amorf silikon juga telah dihasilkan dimetode komputasi efisien oleh sel amorf alat
komputasi dalam program perangkat lunak dari Accelrys Inc untuk membandingkan
model yang diperoleh Sel amorf dengan yang eksperimental. sel amorf
melaksanakan simulasi atomistik pada sel amorf diperoleh setelah pemurnian ulang
. Perhitungan dinamika dilakukan dengan pilihan program menggunakan forcefield
COMPASS. Kami menemukan hasil yang bagus
antara parameter sel diperoleh setelah analisis ulang dan simulasi sel amorf.
Untuk R = 5, fase kuarsa dipanaskan pada 25, 200, dan 400 C memiliki struktur
kerangka SiO4 tetrahedra terbatas. struktur silika amorf di bawah 600 C terdiri
dari cincin dan rantai yang dibentuk oleh atom Si dan O. Jarak dari Si-Si dan O-O
sama dengan 2,184 dan 1,505 , masing-masing. Di atas suhu ini, struktur mulai
membuka dan akibatnya kisi parameter meningkat, meskipun struktur halus juga
sesuai kuarsa amorf, tetapi dengan menggunakan model struktural ini untuk
perbaikan tidak mungkin untuk mendapatkan struktur yang handal dan seharusnya
diperlukan untuk melakukan perbaikan dengan menggunakan struktur lain
bukannya trigonal tersebut.
Hasil menunjukkan bahwa fase amorf yang terbentuk pada sampel melalui metode
sol-gel tergantung dari faktor berikut: a) parameter pembentukan, khususnya, rasio
molar air untuk TEOS (R), dan b) perlakuan panas. Untuk R = 5, fase amorf sesuai
dengan berbagai tahap seperti kuarsa yang membentang dari 25 C ke di atas
1000 C, sedangkan untuk R = 11,66 fase amorf sesuai dengan struktur seperti
kuarsa untuk suhu dari 25 sampai 600 C dan perubahan fase rendah kristobalit
seperti untuk suhu di atas 600 C. Hal ini juga diketahui bahwa dalam proses solgel jumlah air sangat mempngaruhi struktur produk akhir [23,24]. Di khususnya
dalam pekerjaan sebelumnya kami telah melaporkan bahwa konten rendah air ,
seperti R = 5 digunakan dalam pekerjaan ini, mempromosikan pembentukan kaca
dengan struktur yang lebih terbuka. Penggunaan nilai di atas R = 5, seperti =
11,66, mempromosikan pembentukan struktur dekat dan dengan demikian tiga
dimensi jaringan diperoleh dengan menggunakan rasio molar ini [6].
Kami juga telah melaporkan bahwa penggabungan spesies logam di matriks xerogel
mempromosikan proses devitrifikasi pada suhu relative rendah dengan kehadiran
kristalisasi parsial dalam bentuk kuarsa atau kristobalit [11-13]. Struktur fase yang
diperoleh adalah terkait erat dengan struktur yang sesuai dengan matriks murni
yang diperoleh dengan mengontrol parameter pembentukan; Namun, penampilan
bentuk kristal spesifik SiO2 tidak jelas. Ketika Ag agregat dimasukkan ke sampl SiO2
amorf sol-gel, kami mengamati bahwa sampel ini dapat mengkristal menjadi fase
kristobalit pada temperatur yang lebih lebih rendah dari yang ditentukan oleh

diagram fase bahan ini. Struktur ini diperoleh pada sampel dibuat dari sol-gel solusi
prekursor dimana hidrolisis ditingkatkan; yang terakhir ini dicapai dengan
menggunakan larutan dengan rasio H2O tinggi / tetraetil ortosilikat (TEOS).
Kristalisasi tidak diamati dalam sampel setiap saat dengan rasio H2O/TEOS sama
atau lebih rendah dari R = 5.
Dalam kasus Pd agregat dimasukkan ke sampel SiO2 amorf menggunakan air /
TEOS perbandingan molar 11,66, kami menemukan bahwa selain mempromosikan
kristalisasi parsial untuk kuarsa dan kemudian munculnya fase kristal rendah
kristobalit [25]. Kami pikir, menurut hasil dalam pekerjaan ini, yang menggunakan
rasio molar R = 5 kristalisasi parsial matriks amorf akan hanya kuarsa dan bahwa
hal itu dapat dipertahankan pada suhu yang tinggi.
4. Kesimpulan
Hasil pemurnian sampel dipreparasi melalui metodesol-gel Metode dengan rasio
molar R = 5 dan R = 11,66 menunjukkan bahwa struktur amorf seperti kuarsa atau
low-kristobalit. Untuk nilai-nilai R relatif rendah (R = 5) kita memperoleh struktur
terbuka. Tahap kuarsa di bawah 25, 200 dan 400 C memiliki struktur yang
kerangka tak terbatas dari SiO4 tetrahedra. Struktur silika amorf di bawah 600 C
terdiri dari cincin dan rantai molekul yang dibentuk oleh atom Si dan O . Pada rasio
11,66 menujukan kristal yang lebih dekat di mana transformasi dari kuarsa amorf ke
low kristobalit amorf pada suhu 600C.

This result can give


light about the causes of obtaining the devitrification process
when particles of metallic species are incorporated to the
amorphous matrix. In particular, the partial crystallization of
low-cristobalite from silica xerogels with R=11.66 at
relatively low temperatures for Ag aggregates, the absence
of any type of crystallization for samples with R=5, and the
partial crystallization to quartz and then to low-cristobalite in
the case of Pd aggregates, could be explained with this
results.