Tinajauan Fisika STRUKTUR ELEKTRONIK SETENGAH-LOGAM PEROVSKITES GANDA Kami menyajikan interaksi diri dikoreksi kepadatan berputar lokal

~ SIC-LSD! elektronik struktur dan energi total perhitungan, yang menyebabkan juga untuk valensi Fe dari konfigurasi keadaan dasar, untuk perovskites ganda seperti Sr2FeMoO6, Ba2FeMoO6, Ca2FeMoO6, dan Ca2FeReO6. Kami menyimpulkan bahwa ~ Fe dan Mo atau Re! Berputar momen magnetik adalah anti-paralel sejajar, dan besarnya saat hibridisasi diinduksi pada Mo tidak berbeda jauh antara senyawa yang berbeda. Spin momen magnetik pada hibridisasi Re adalah dari urutan 21.1mB, sedangkan pada Mo adalah tentang 20.4mB, terlepas dari unsur alkali tanah. Juga struktur elektronik dari semua senyawa dipelajari sangat mirip, dengan perbedaan yang didefinisikan dengan baik di spin mayoritas komponen dan kerapatan logam dari negara untuk komponen berputar minoritas, dengan Fe sangat hibridisasi, Mo ~ atau Re, dan! Band oksigen. Semua solusi isolasi ditemukan Ca2FeReO6 yang penuh semangat yang kurang baik dengan sehubungan dengan keadaan setengah-logam tanah dihitung I. PENDAHULUAN Kepentingan dalam perovskites, double A2B8B9O6 dengan A menjadi sebuah alkali tanah ~ AE! ion, dan situs transisi logam (B-sites! bergantian ditempati oleh B8 kation yang berbeda dan B9, telah benar-benar lepas landas dengan kertas dengan Kobayashi et al., 1 menunjukkan perilaku setengah-logam meyakinkan dalam Sr2FeMoO6. Struktur elektronik dihitung dari senyawa ini menunjukkan kesenjangan dalam komponen berputar mayoritas, sedangkan untuk spin minoritas satu komponen mengamati sangat hibridisasi Fe 3d (T2G), Mo 4d (T2G), dan O 2p negara di Fermi tingkat. Studi mereka juga telah membentuk bahwa senyawa yang terakhir pameran tunneling magnetoresistance ~ TMR! pada rendah diterapkan medan magnet bahkan pada suhu kamar. Ganda perovskites ditemukan pada referensi ~ 1960-an. 2-6! dan tampaknya menjadi logam feromagnetik dan untuk B85Fe, dan B95Mo atau Re. Tidak seperti manganites, mereka stoikiometri dan memiliki besar Curie suhu Tc yang membuat mereka sangat menjanjikan untuk aplikasi teknologi. Senyawa Sr2FeMoO6 memiliki Tc dari sekitar 450 K, tetapi juga Ba2FeMoO6 dan Ca2FeMoO6 telah terbukti memiliki karakteristik TMR menarik dan Tc tinggi itu .7 Meskipun Sr2FeReO6 ~ melihat Ref. 8! menunjukkan sifat TMR mirip dengan Sr2FeMoO6, terakhir studi menyatakan bahwa senyawa Ca Ca2FeReO6, tidak seperti Ca2FeMoO6, mungkin insulating.9 Ia telah mengemukakan bahwa Tc suhu magnetik, dan apakah keadaan dasar ini logam atau isolasi, bervariasi sebagai A berubah dari Ba untuk Sr untuk Ca.10 Juga salah situs gangguan mungkin memiliki efek diucapkan pada sifat magnetik dari compounds.11, 12

Experiments13 terbaru telah didirikan di sebuah Sr2FeMoO6 elektronik struktur dan konfigurasi lima mayoritas lokal elektron ~~~V keadaan spin tinggi! pada Fe dan satu elektron terdelokalisasi dibagi antara Mo dan situs lain. Kami bertujuan untuk memvalidasi

ini struktur elektronik oleh sebuah studi yang lebih sistematis melibatkan dua lainnya alkali bumi Ca dan Ba serta Sr Aspek elektron terdelokalisasi Mo diselidiki oleh menggantikan Mo dengan Re dan memeriksa jumlah terdelokalisasi elektron bersama antara Re dan situs lain. Yang pertama-prinsip perhitungan yang dilakukan sebelumnya untuk perovskites ganda harus dilakukan dengan GGA dan melaksanakan optimasi teoritis posisi oksigen untuk mendapatkan setengah-logam tanah state.1, 14 Aplikasi lain dilakukan dengan LSD dan LDA1U.15, 16 Yang terakhir, mirip dengan SICLSD, memberikan deskripsi yang lebih baik dari negara lokal dalam padatan, Namun, agak bergantung pada nilai Coulomb di tempat interaksi U, yang diperlakukan sebagai parameter disesuaikan. Penelitian ini adalah aplikasi-SIC LSD pertama yang dua kali lipat perovskites. Keuntungan adalah bahwa memperlakukan baik lokal dan terdelokalisasi negara sejajar, tanpa parameter disesuaikan. Metode ini cocok untuk mempelajari lokal sifat elektron Fe 3d, dan khususnya, memungkinkan untuk menentukan Fe valensi dalam senyawa ini. Sisa kertas ini disusun sebagai berikut. Dalam bagian berikutnya, kita sajikan secara singkat latar belakang teoritis pendekatan SIC-LSD. Dalam Sec. III, teknis dan komputasi rincian mengenai aplikasi untuk perovskites ganda akan diuraikan. Dalam Sec. IV, kami menyajikan energi total dan kepadatan perhitungan negara. Ada juga dilakukan perbandingan magnetik saat dan menentukan valensi keadaan dasar Fe dalam senyawa dipelajari. Makalah ini menyimpulkan dalam Sec. V. II. TEORI Dasar dari formalisme SIC-LSD adalah diri interaksi bebas ESIC energi total fungsional diperoleh dengan mengurangi dari LSD fungsional energi total ELSD sebuah selfinteraction palsu dari setiap negara elektron diduduki ca, 17 yaitu Berikut nomor yang diduduki negara bagian dan
diri interaksi koreksi untuk negara adalah

dengan U @ na # menjadi energi Hartree dan Exc LSD @ n sebuah LSD # yang tukar-korelasi energi untuk muatan yang sesuai kepadatan na dan spin kepadatan n a. Ini adalah pendekatan LSD pada pertukaran-korelasi energi yang tepat fungsional yang menimbulkan ke palsu diri interaksi. persis tukar-korelasi energi Exc memiliki properti bahwa untuk setiap elektron tunggal berputar kepadatan n , itu membatalkan persis Hartree energi, yaitu,