83

ABSORO INTRABANDA EM PONTOS QUNTICOS ESFRICOS: EFEITOS DE CAMPO MAGNTICO

ISSN: 1984-3151

INTRABAND ABSORPTION IN SPHERICAL QUANTUM DOTS: MAGNETIC FIELD EFFECTS

Silvio Jos Prado
Faculdade de Cincias Integradas do Pontal FACIP UFU, Ituiutaba, MG. sprado@pontal.ufu.br

Recebido em: 26/04/2011 - Aprovado em: 30/06/2011 - Disponibilizado em: 24/07/2011

RESUMO: Neste trabalho foi feito um estudo dos diferentes aspectos das propriedades pticas em um nico ponto quntico esfrico de CdTe na presena de um campo magntico externo B aplicado na direo-z, aps ser realizado um estudo sistemtico dos autovalores de energia, funes de onda e das simetrias dominantes dentro do modelo k.p 88 de Kane-Weiler, o qual leva em considerao o forte acoplamento entre a banda de conduo e de valncia e a mistura dos estados eletrnicos e de spin. Uma discusso detalhada das simetrias associadas com os nveis eletrnicos e as regras de seleo para transies pticas intrabanda so obtidas, considerando as polarizaes da luz incidente circular e linear. Calculam-se tambm as foras do oscilador ptico e seu correspondente espectro de absoro ptico para qualquer polarizao. PALAVRAS-CHAVE: Ponto quntico. Magneto-absoro intrabanda. Hamiltoniano k.p. Simetrias. ABSTRACT: In this work discuss different aspects of the optical properties in a single CdTe spherical quantum dot in presence of a external magnetic field B applied in the z-direction after perform a systematic study of the energy eigenvalues, wavefunctions and their dominant symmetries within the full 8 8 k.p Kane-Weiler theory that allows the inclusion of the conduction-valence band coupling and mixing of the electronic and spin states. A detailed discussion of the symmetries associated with the electronic levels and the selection rules for intraband optical transitions are derived by considering both circular and linear polarization of the incident light. We also calculated the optical oscillator strengths and their corresponding linear optical absorption spectra for any polarization.. KEYWORDS:.

____________________________________________________________________________
diversas configuraes da polarizao da luz, pode permitir determinar, separadamente, o fator-g do Os estados da banda de conduo de pontos qunticos semicondutores atravs tm sido de Raman estudados tunelamento e absoro eltron e do buraco. Processos de relaxao do portador e uma identificao precisa das simetrias dos nveis Zeeman podem ser determinados. O objetivo deste trabalho estudar, dentro da aproximao k.p de Kane-Weiler, a absoro intrabanda em um ponto quntico esfrico (PQE) na presena de um campo magntico externo, para as diversas polarizaes da luz incidente. Este estudo demonstra que o controle preciso e a identificao das transies pticas intrabanda podem ser teis para projetar e

1 INTRODUO

experimentalmente ressonante,

espalhamento

intrabanda com luz infravermelha (SHUM, 1992). Este tipo de estudo complementar s medidas baseadas em fotoluminescncia e permite investigar

separadamente os processos de relaxao dos eltrons e dos buracos (KLIMOV, 1999). Um estudo detalhado da absoro intra- e interbanda, nas

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

84
caracterizar estes novos sistemas. A escassez de resultados experimentais nesta rea est relacionada dificuldade em se isolar um nico ponto quntico. Entretanto, Empedocles, Norris e Bawendi, (1997) e Sercel e Vahala (1990) foram capazes de realizar medidas de espectroscopia de fotoluminescncia e de efeito Stark de confinamento quntico em um nico nanocristal de CdSe. Esta nova tcnica experimental pode permitir realizar estudos experimentais em magneto-ptica em PQEs. completamente a condio de contorno, I(II) ( R) = 0 e so escritas como

M I(II)

2 TEORIA
bem aceito que o espectro eletrnico em um campo potencial cristalino de uma dada nanoestrutura

semicondutora pode ser bem descrito usando a teoria de multibandas k.p. A identificao dos estados baseada nesta teoria fornece um forte fundamento para quase toda descrio detalhada da estrutura eletrnica em pontos qunticos (PRADO, 2003; SERCEL, 1990). Este O esquema

fnM ,2 L(2L+1) 1 fnM ,2 L+1(2L) fnM ,2L+1(2L) M f n,2 L+1(2L) = M +1 L M fn,2 L(2L+1) f M +2 n,2L+1(2L) f M +1 n,2L+1(2L) f M +1 n,2L+1(2L)
de

e hh lh so e hh lh so
da

(1)

diagonalizao

matriz

foi

desenvolvido ordenando o conjunto de funes envelope f para valores crescentes da energia Ei, i = 1...N. Portanto, a soma ser trocada por M fixos. Este

na expresso (1) pode

mtodo foi usado para estudar uma grande classe de propriedades pticas, tais como absoro (PRADO, 2003; PAULA, 1999) ou espalhamento ressonante Raman (LPEZ-RICHARD, 1998), produzindo um bom acordo com os resultados experimentais. Vrias verses desta teoria foram formuladas e neste trabalho usa-se o modelo k.p 88, Kane-Weiler (KANE, 1957), o qual leva em considerao as interaes entre as bandas 6, 8 , 7 exatamente e considera as contribuies das bandas remotas. A simetria inerente no Hamiltoniano k.p permite a separao do espao de Hilbert em dois subespaos ortogonais. As funes de onda so expandidas em espinores de oito-componentes em cada subespao de Hilbert, usando as solues exatas dos termos da diagonal para cada do
L

Ei

, com os nmeros qunticos L e permite selecionar

procedimento

somente as contribuies mais importantes para a formao de um dado estado. Obtm assim um ganho significativo na eficincia computacional, desde que as matrizes a serem diagonalizadas so muito menores do que as normalmente usadas em procedimentos padro. Outros detalhes do esquema de

diagonalizao podem ser encontrados em (PRADO, 2003). Para incluir os efeitos de um campo magntico externo B = (0,0,B), aplicado na direo-z deve-se modificar o Hamiltoniano por meio da substituio do operador p por i h x , y , z ( e c )A , onde o sinal superior (inferior) para eltrons (buracos). O gauge simtrico foi escolhido para o vetor potencial, A, para os eltrons e buracos

tipo espinor
M L

de

portador. tem As a

Cada forma de

componente
M

f n, L ( r , ) = An, L jL ( n r R )Y () .

funes

ondas I ( II ) para cada subespao I e II satisfazem

A=

1 x + cos e y ) . Quando um Br sin( )( sin e 2

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

85
campo magntico externo aplicado, dois efeitos podem ser identificados dependendo da intensidade do campo. Se o campo magntico fraco, o efeito dominante a separao dos estados de spin. O alcance do potencial de confinamento magntico medido pelo raio ciclotrnico lB , a separao do spin dominante quando lB > R. Por outro lado, se o campo magntico forte, tal que lB < R, importantes deformaes da funo de onda iro aparecer e sero formados os nveis de Landau. Este trabalho restringese ao caso lB > R, onde a funo de onda fracamente afetada pelo campo magntico, permitindo o uso de um conjunto de funes parablicas em B = 0 como uma base apropriada para diagonalizar o Hamiltoniano. ento transies entre estados com o mesmo nmero de spin so permitidos, a integral estados de diferentes paridades, ou equivalentemente, quando o estado inicial e final pertence a diferentes subespaos de Hilbert. O termo Assim, para o caso intrabanda permite a expresso entre

j j

'

f' .P f j, f e j ,f

transies

j j

'

igual funo delta j,j ,

f' .P f j, f e j ,f

fornece as regras de seleo para as polarizaes circular e linear. Portanto, para as polarizaes circulares

, as regras de seleo so M = 1 e L e z tem-se: e

= 1. Para a luz polarizada linearmente

M = 0 e L = 1. Estas regras de seleo so vlidas

3 ABSORO PTICA INTRABANDA

O espectro de absoro ptico um intrabanda parmetro foi de

para transies pticas intrabanda com ou sem campo magntico externo. A absoro ptica intrabanda para a luz com polarizao circular

calculado

considerando

espalhamento homogneo = 20 meV, que pode ser associado com a presena de impurezas, estados de superfcie, etc. A probabilidade das transies pticas permitidas pela regra de seleo de dipolo foram calculadas em detalhes, possibilitando assim discutir o espectro de absoro ptico. Na aproximao de dipolo eltrico, a fora do oscilador uma combinao dos elementos de matriz das transies pticas

dada por e
N ' ,M 1
e e

F N ,M (I,II) ,) = 0 (e N , N ,M [(EN ,M (I) EN ,M (II) h)2 2 ] (3)

c e' e e'

F Ne ,eM

N ' , M m1

(II,I)

[(ENe ,M (II) EN ' ,M (I) h)2 2 ]

e

e uma expresso equivalente pode ser escrita para a luz com polarizao linear

z e
N ' ,M
e e

j, f

.P e

j ,i

'

= f j , f f j' , f

+ .P j e j
'

j j

'

f ' .P f j, f e j ,f

F N ,M (I,II) ,) = 0 (e N ,N ,M [(EN ,M (I) EN ,M (II) h)2 2 ] (4)

z
c e' e e'

(2)
+

F Ne ,eM (II,I) [(ENe ,M (II) EN ' ,M (I) h)2 2 ]

e

N ' ,M

Aqui,

o o vetor de polarizao da luz, P e

operador momentum, f e u so a funo envelope e a funo peridica de Bloch no ponto para cada portador, respectivamente. O primeiro termo do lado direito da expresso (2) permite obter as regras de seleo para as transies interbanda, e o segundo termo est relacionado com as transies interbanda.

Nas

expresses acima,

constante

de

normalizao, a freqncia da luz incidente e

F Ne ,eM

N ' , M 1

(I,II) ( F Ne ,eM (I,II) ) fora do oscilador

N ' ,M

ptico para as transies permitidas.

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

86
A. ABSORO PTICA INTRABANDA COM B = 0 A FIG. 1, mostra a fora do oscilador como funo do raio R, para um PQE de CdTe, cujos parmetros usados no clculo so; a energia do gap Eg = 1,6069 eV, energia da interao spin-rbita 0 = 0,953 eV, os parmetros de Luttinger
1 0(-1)e (II)

0(-1)e

(II) (o nmero entre parnteses

usado para representar estados degenerados). Estes nveis apresentam um anti-cruzamento prximo a R = 42.

1L
m0

= 5,37,

2L

= 1,67,

3L

2 = 1,98 (em unidades de h ), a no-parabolicidade

da banda de conduo (1 + 2F) = 1,24, a massa efetiva do eltron me = 0,091m0, e o parmetro de Kane de acoplamento das bandas de conduovalncia Ep = 1,79 eV. A unidade de comprimento usada na figura 1A = 106 cm . Para o modelo de Hamiltoniano esfrico, todas as trs polarizaes devem dar o mesmo resultado, j que todos os trs eixos so idnticos. Certamente as

propriedades pticas para as polarizaes,

ficam e

idnticas para o modelo de Hamiltoniano, entretanto devem aparecer pequenas diferenas no espectro de absoro para figuras a seguir. As transies envolvidas foram obtidas da regra de seleo interbanda geral M=0, 1, como identificadas na Tabela 1. Duas caractersticas qualitativas podem ser TABELA 1. Transies pticas permitidas para luz incidente com polarizaes e , e + e e z . Os nmeros na primeira coluna esto relacionados com as figuras. 1, 2, 3 e 4.

z , como pode ser observado nas e

FIGURA 1. Fora do oscilador como funo do raio do ponto, considerando as polarizaes e + e e z . As transies mostradas esto identificadas na Tabela 1.

observadas nestas figuras, i) a fora do oscilador apresenta uma suave variao com o raio do ponto e para algumas transies, e para raios bem definidos, a fora do oscilador exibe uma brusca variao, ii) uma clara troca das foras pticas entre as transies 1 e 2 podem ser observadas em aproximadamente R = 42. Para pontos de tamanhos R < 42 a transio 1 dominante, enquanto que a transio 2

e
1 2 3 4
1 1 -1e (II) 0e (I) 2 1 -1e (II) 0e (I) 1 1 -2e (II) -1e (I) 2 1 -2e (II) -1e (I) 1e 0e 1

+ e
(II) 0e (I) (II) -1e1(I)
1

z e
1 1 0e (II) 0e (I) 0e 2

(II) 0e1(I)

extremamente fraca. O mesmo comportamento observado para as transies 1 e 2 e 3 e 4 para a polarizao

2 1 1 1 0e (II) -1e (I) -1e (II) -1e (I) 2 1 1e (II) 0e (I) 2 1 -1e (II) -1e (I)

. e

Estes

resultados

podem

ser

explicados, considerando que o estado final das transies mencionadas so os estados eletrnicos
e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

87
seguinte, onde foi aplicado um campo magntico externo B no sistema. B. ABSORO PTICA INTRABANDA COM B 0 Como mencionado acima, a presena de um campo magntico, no modifica as regras de seleo intrabanda para as polarizaes

. Nas figuras 3(a) e e

3(b) tem-se as foras do oscilador calculadas com funo do campo magntico para um PQE de raio R=30 FIGURA 2. Espectro de absoro para um PQE de CdTe com R=30, para a polarizao da luz incidente
+ . e

para

as

polarizaes

circulares.

Em

aproximadamente 1,6 T para

+ , pode-se observar e

um cruzamento na fora do oscilador associado com as transies 1 e 2. Este cruzamento no abrupto como aquele da FIG. 1, a fora do oscilador varia suavemente com o campo magntico.

As linhas 1, 2 e 3 representam as trs

contribuies para o espectro ptico total (linha cheia).

Neste tamanho de ponto os estados trocam seu carter e, de acordo com as regras de seleo, a fora do oscilador devem refletir esta mudana e promove algumas transies. A FIG. 2 mostra o espectro de absoro calculado para a polarizao

+ para e

R=30. O perfil de absoro total o resultado da adio de todas as trs possveis contribuies, listadas na tabela 1. A forma do perfil de absoro para

exatamente o mesmo que para e + e e z . e

Este fato uma conseqncia da simetria espacial do problema, o qual garante que os nveis de energia so degenerados com respeito ao nmero quntico M. Uma rpida inspeo da Eq. (1) permite mostrar que os espectros para

+ e e so quantitativamente e

semelhantes. Este comportamento deve ser esperado, desde que as funes base, usadas na determinao das transies permitidas para as polarizaes FIGURA 3. Fora do oscilador como funo do campo magntico, considerando as polarizaes circulares a direita (a) e + e a esquerda (b) e . As transies mostradas esto listadas na Tabela 1. Portanto, alm da separao dos picos de absoro devido quebra da degenerescncia em M, o

circulares, resultam em um espectro de energia degenerado. Qualquer modificao na simetria

esfrica, induzida por campos externos tais como, o eltrico ou o magntico ou do desvio da forma esfrica podem quebrar a degenerescncia-(2L+1) e criar diferenas significativas entre os espectros de

+ , e e e z , como pode ser visto na seo absoro e

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

88
espectro de absoro total para

+ mostra uma e

claramente visvel nas transies consideradas, ii) os picos de magneto-absoro, que compem o pico total, movem-se em direo a posies de menor energia refletindo a variao da energia de transio com o campo magntico. Considerando que as regras de seleo somente permitem transies com M=1, o comportamento da energia de transio depende essencialmente dos efeitos de acoplamento com a banda de valncia e com as variaes sobre o fator-g eletrnico efetivo. De acordo com as posies dos picos nas figuras 4(a) e 4(b) e fazendo a diferena entre

continua troca entre as foras do oscilador para as transies 1 e 2. Nas figuras 4(a) e 4(b) tem-se os espectro de magneto absoro para

+ e e , e

calculados para um campo magntico fixo de 3,5T.

+ e e , absorbncia (que se assemelha a e

tcnica de dicrosmo magntico circular), possvel notar que o valor do fator-g eletrnico efetivo para baixas energias negativo. Esta capacidade de

modular o fator de Land permite controlar uma grande variedade de propriedades magneto-pticas.

5 CONCLUSES
Usando da aproximao de massa efetiva multibandas k.p estudou-se as principais e das caractersticas transies da

estrutura

eletrnica

pticas

intrabanda em um nico PQE na presena de um campo magntico externo. Mostraram-se as foras do FIGURA. 4. Espectro de absoro para um PQE de CdTe com R=30 com campo magntico. As linhas 1, 2 e 3 representam somente as trs contribuies para o espectro ptico total (linha cheia). Observe-se o texto para mais detalhes. necessrio enfatizar alguns fatos interessantes nestas figuras: i) a quebra da degenerescncia em M oscilador e os clculos de absoro, onde os efeitos de no-homogeneidade da distribuio de tamanhos foram negligenciados e a interao radiao-matria foi tratada na aproximao dipolar. Os resultados so um ponto de partida para uma discusso completa e rigorosa de outras propriedades magneto-pticas em pontos qunticos semicondutores e a possibilidade de observar excitaes com diferentes polarizaes.

____________________________________________________________________________

REFERNCIAS EMPEDOCLES, S. A., NORRIS, D. J. e BAWENDI, M. G., Photoluminescence spectroscopy of single CdSe nanocrystallite quantum dots, Physical Review Letters, Vol. 77, 3873 (1996). KANE, E. O., Semiconductor and Semimetals, Willardson, R.K. e Beer, A.C., eds. (Academic Press, New York, 1966), vol. 1, p.75. KLIMOV, V. I., Schwarz, Ch. J., McBRANCH, C. J. S. D., LEATHERDALE, C. A. e BAWENDI, M. G.,

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/

89
Ultrafast dynamics of inter- and intrabanda transitions in semiconductor nanocrystals: Implications for quantum dot lasers, Physical Review, Vol. 60, R2177, 1999. LPEZ-RICHARD, V., MARQUES, G. E., DRAKE, J. e TRALLERO-GINER, C., Resonant Raman scattering in a magnetic Field assisted by Frhlich interaction in a zinc-blende-type semiconductors, Physical Review B, Vol. 58, 16136, 1998. PAULA, de A. M., OLIVEIRA, C. R. M., MARQUES, G. E., COHEN, A. M., ISLAM, M. N. e CESAR, C. L., Interband and intersubband absorption in HgCdTe multiple quantum Wells, Physical Review B, Vol. 59, 10158, 1999. PRADO, S. J.; TRALLERO-GINER, C.; ALCALDE, A. M.; LPEZ-RICHARD, V. e MARQUES, G. E., Magneto-Optical properties of nanocrystal: Zeeman splitting, Physical Review B, Vol. 67, p. 165306, 2003. SERCEL, P. C. e VAHALA, K. J., Analytical formalism for determining quantum-wire and quantum-dot band structure in the multiband envelope-function approximation, Physical Review. B, Vol. 42, 3690, 1990. SHUM, K., WANG, W. B. e ALFANO, R. R., Observation of the 1P excitonic states in Cd(S,Se)glass quantum dots, Physical Review Letters. Vol. 68, 3904, 1992.

e-xacta, Belo Horizonte, v. 4, n. 1, p. 83-89. (2011) Editora UniBH Disponvel em: www.unibh.br/revistas/exacta/