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Espectroscopia Eletrnica de Complexos

Espectro Eletrnico do [Cr(NH3)6]3+


Complexo d3
Porque existem bandas com diferentes intensidades?
Porque a transio de campo ligante desdobrada em 2?

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Transio Eletrnica
Absoro
de

Essa descrio s real quando temos apenas 1 eltrons no


orbital d ou se h apenas 1 possibilidade de preenchimento
(ex: Cu(II) d9)
Quando h mais de 1 eltron a repulso eltron-eltron passa
a ter grande influencia, resultando em diferentes
possibilidades de ocupao dos orbitais
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Interaes entre Eltrons


No tomo de He 1s2 s h uma possibilidade de
ocupao dos orbitais.

Para um tomo de configurao np2 esses 2 eltrons


podem ocupar orbitais com diferentes valores de ml.
Se l = 1 ento ml = -1 0 +1
Da mesma forma os spin eletrnicos podem ter
diferentes orientaes.
O tomo pode ter vrios estados diferentes de momento angular
orbital total e de momento angular de spin
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Microestados
As diferentes formas que os eltrons podem ocupar os
orbitais so chamadas de microestados
Ex: Um microestado para a configurao np2 (1+,1-) Significa
que ambos eltrons ocupam o orbital com ml = +1, mas com
spins opostos.
O ndice + indica ms= +1/2 e o ndice indica ms= -1/2

Outro microestado da mesma configurao: (-1+, 0+)


ambos possuem ms = +1/2 mas um ocupando o orbital np
com ml=-1 e ou outros ml=0
Como as repulses intereletrnicas no so negligenciveis,
microestados que tenham diferentes distribuies espaciais
de eltrons tm energias diferentes.
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Microestados (ME) para a configurao np2


l = 1 portanto ml = -1 0 +1

L valor mximo de ML

No quntico momento
angular orbital total
ML = ml1+ml2+...

S valor mximo de MS

15 possibilidades
de microestados

No quntico de spin
total total
Ms = ms1+ms+...

ME = n!/x!(n-x)!
Onde n o dobro do nmero de orbitais e x
o nmero de eltrons

ou ME
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Termos espectroscpicos
Grupo de microestados que apresentam a mesma
energia
quando
considerada
a
repulso
intereletrnica.
Nveis
distintos
de
espectroscopicamente

energia

identificados

Como identificar os microestados de mesma energia ?

Deve-se levar em conta os fenmenos de acoplamento


entre os eltrons dos orbitais
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Acoplamento de Russell-Saunders
1 Acoplamento entre spins dos eltrons (S)
S = ms1 + ms2 +ms3 .....
No caso de um nico eltron, o ms pode assumir os valores =+1/2 e -1/2. Se dois ou mais eltrons
estiverem presentes num subnvel, os campos magnticos dos mesmos interagem uns como os outros,
isto , eles se acoplam gerando um nmero quntico de spin resultante (S).

2 Acoplamento entre o momento angular dos


orbitais (L)
Quando um subnvel ocupado por diversos eltrons, os estados de energia dependem das resultantes
dos nmeros qunticos orbitais de cada um dos eltrons.

3 Resultante do acoplamento de spin com o de


orbital (J) relevante para tomos pesados (srie
4d e 5d).
Num tomo os momentos magnticos L e S podem interagir ou se acoplar, dando origem a um novo
nmero quntico, J;
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Acoplamento de Spin
D origem ao momento angular de spin total (S)
S = ms1+ms2+ms3....
Para um sistema d2, temos:
S=1
S=0

Para um sistema d3, temos: S = 3/2 ou 1/2

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Multiplicidade de SPIN

O spin total (S) reportado na forma de (2S+1) que


chamado de multiplicidade de spin

Para S = 0 a multiplicidade 1 = singleto


S = 1/2 a multiplicidade 2 = dupleto
S = 1 a multiplicidade 3 = tripleto

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Acoplamento Orbital-Orbital
D origem ao momento angular de orbital total (L)
L = l1+l2, l1+l2-1, ..., |l1-l2|
Para um sistema de 2 eltrons l1=1 e l2=1, L = 2, 1, 0
Para um sistema de 2 eltrons l1=l2 = 2, L = 4, 3, 2, 1, 0

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Termo Espectroscpico e Microestados

2L+1

2S+1

Configurao d2

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Exerccio
Indique o smbolo do termo espectroscpico
referente a uma configurao s1p1

L = 0 + 1 = 1 (P)
S = + = 1 | (2S+1) = 3
ou
S = - + = 0 | (2s+1) = 1
Portanto os termos so 1P e 3P

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Energia dos Termos


Para uma dada configurao, o termo de maior
multiplicidade de spin tem a energia menor.

Para o caso da configurao d2, qual o estado


fundamental, 3F ou 3P?

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Energia dos Termos


Para uma mesma multiplicidade de spin, o termo de
maior L tem a energia menor.

O termo referente ao estado fundamental da


configurao d2 o 3F.

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Energia dos Termos


A regra da maior multiplicidade de spin bastante
confivel para prever o estado fundamental. A regra
do maior L s funciona para indicar o estado
fundamental, no servindo para indicar a ordem dos
termos
Pela regra a ordem
3F < 3P < 1G < 1D < 1S
Por espectroscopia a ordem :
3F < 1D < 3P < 1G < 1S
Ordem observada para o Ti2+
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Termo do Estado Fundamental para Configurao d


tomo Livre

dn = d10-n
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Termo do Estado Fundamental para Configurao d


tomo Livre

Exemplo: Configurao d4 e d7

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Termos Espectroscpicos para Configurao d


tomo Livre

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Termos Espectroscpicos Complexo octedrico


Para um complexo de determinada simetria so
usado os smbolos de termos moleculares que so
atribudos conforme a simetria total do orbital

No degenerado

2L+1

Duplamente
degenerado
Triplamente
degenerado

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Espectro on livre x complexo


Porque ons livres gasosos apresentam espectros na
forma de linhas e os complexos metlicos
apresentadas espectros na forma de bandas?
Ligaes entre o metal e os ligantes esto em constante agitao. H
diferentes modos vibracionais que variam o desdobramento do campo.

A transio eletrnica ocorre numa escala de tempo muito inferior que a


vibrao. Dessa forma as transies ocorrem durante a vibrao que
mudam ligeiramente o desdobramento do campo.

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Transies eletrnicas
So divididas entre transies permitidas
proibidas, conforme regras de seleo

Uma transio permitida possui um momento de dipolo de


transio diferente de zero
Uma transio proibida aquela que tem o momento de dipolo
da transio calculado igual a zero. Embora proibidas elas
ocorrem porm com baixa intensidade.
Coeficiente de absortividade molar (e) = intensidade da
transio
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Transies eletrnicas
Espectro de Absoro
I0

[V(H2O)6]2+

[V(H2O)6]3+

[Cr(NH3)6]3+

[Cr(NH3)5Cl]2+

c = concentrao (mol L-1)


A = absorbncia
l = espessura da amostra (as
celas cubetas - de medidas
geralmente so 1 cm)
e = absortividade molar

A = -log T = log I0/I = e.l.c


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Regras de Seleo para Transies Eletrnicas


Regra do Spin
Transies eletrnicas no podem ocorrer entre
estados espectroscpicos com multiplicidade de
spins diferentes.

DS = 0 transio permitida
DS 0 transio proibida
A intensidade da transio proibida por spin baixa para metais
3d e mais intensas para os metais 4d e 5d devido ao
acoplamento de spin - orbita
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Regras de Seleo para Transies Eletrnicas


Regra de Laporte
Em uma molcula centrossimtrica (com centro de simetria) a nica transio
eletrnica permitida aquela acompanhada por mudana de paridade.

gu

g g

u u

s s, p p, d d, f f so proibidas
s p, p d, d f so permitidas
Essa regra pode ser relaxada por vibraes assimtricas que
removem momentaneamente o centro de inverso
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Intensidade de bandas para complexos 3d

Proibidas por spin: e <1 dm3.mol-1.cm-1


Proibidas por Laporte (d-d) : e 20-100 dm3.mol-1.cm-1
Permitidas por Laporte: e 250 dm3.mol-1.cm-1
Permitidas: e 1000-50000 dm3.mol-1.cm-1

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Tipos de Transio Eletrnica

Transio de campo ligante (ou transies d-d)


Transio de transferncia de carga
Transio de intervalncia
Transio interna do ligante
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Transies do Campo Ligante ou transies d-d


O aumento das repulses entre os eltrons resulta
em duas transies t2g eg com energias diferentes

Maior alterao da
densidade eletrnica

Geralmente ocorrem na regio do visvel


So proibidas por Laporte (baixa intensidade)
Algumas podem ser proibidas por spin
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Transies de Transferncia de Carga (CT)


Surgem

do

movimento

de

eltrons entre orbitais que so


predominantemente
caractersticos

do

metal

caractersticos do ligante

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Transies de Transferncia de Carga


Apresentam intensidade elevada e
influncia do solvente - solvatocromismo

Podem ser do tipo transferncia do


ligante para o metal (TCLM): ocorre na
regio do visvel, com metais em estado de
oxidao elevado e ligantes que contem
eltrons no ligantes.

Podem ser do tipo transferncia do metal


para o ligante (TCML): observadas em
complexos de metais em baixo estado de
oxidao e ligantes com orbitais vazios de
baixa energia.
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Transies de Transferncia de Carga


Solvatocromismo
Variao da freqncia da transio com mudanas
mudana do solvente. Alterao da constante
dieltrica do meio. Indicao de uma grande
mudana da densidade eletrnica devido a transio

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Transies de Transferncia de Carga (TCLM)


Provoca a reduo do metal.
a responsvel pela cor de complexos metlicos d0,
como no MnO4-.
A energia da transio est relacionada com a
facilidade de reduo do metal (menos energia
para os metais que reduzem mais facilmente).
Ex: para a srie de compostos

CrO42- < MoO42- < WO42-

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Transferncia de Carga Metal Ligante (TCML)


Provoca a oxidao do metal
Observada quando os ligantes tm orbitais p* de baixa
energia ligantes aromticos especialmente.
Ex: bipiridinas e fenantrolina
Este complexo apresenta um estado excitado
com tempo de vida de microsegundos. Pode
ser usado como um reagente redox
fotoqumico.

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[Ru(Bipy)3]2+

Transio de Intervalncia
Ocorre em compostos que apresentam o metal em
dois estados de oxidao .

Ex: Azul da Prssia: KFe3+[Fe2+(CN)6]

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Transies Internas do Ligante

Ocorrem geralmente na regio do UV

Comum em ligantes que apresentam ligaes p e


contenham pares de eltrons no ligantes
Comum em ligantes conjugados e sistemas
aromticos (p-p*)

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Espectros Eletrnicos
Intensidades
Porqu as transies em complexos d5 so de baixa
intensidade?
O termo do estado fundamental
6S d origem ao termo 6A
1g no
campo octadrico, portanto todas
as transies so proibidas por
Laporte e por spin

Absortividade molar (e) varia


0,02 a 0,03 mol-1 dm3 cm-1

[Mn(H2O)6]2+

Termos do on livre para a


configurao d5.

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Espectros Eletrnicos
Intensidades
Porqu as transies em complexos com simetria
tetradrica so mais intensas que as observadas
em complexos octadricos?
As transies eletrnicas d-d em complexos
octadricos
envolvem orbitais que possuem centro de simetria (t2geg),
portanto a transio proibida por Laporte (g g).
J em complexos com simetria tetradrica os orbitais envolvidos
no tm centro de simetria, portanto as bandas so
permitidas por Laporte.

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Espectros Eletrnicos
[Cr(NH3)6]3+

[CrCl(NH3)5]2+

Identifique as bandas e explique as diferenas dos


espectros eletrnicos de absoro ocorridas com a
troca de um ligante?

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Transies de Transferncia de Carga (TCLM)


Transio de campo ligante (ou transies d-d)

A substituio de um NH3 por um ligante


Cl- (campo fraco) move as bandas de
campo ligante para energias menores que
no complexo [Cr(NH3)6]3+
aparece um ombro (de mais alta
energia) ao lado de uma transio d-d,
indicando uma transio adicional que
resultado da reduo da simetria de Oh
para C4v.
Essa banda TCLM mais intensa est
numa energia menor que a anterior devido
a TCLM do ligante Cl- para o metal.
Nesta transio TCLM um eltron do par
isolado do haleto promovido para o
orbital do metal.
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Termos Espectroscpicos
Diagramas de Correlao
Diagramas de Orgel
Relaciona a fora do campo ligante com os termos do
tomo livre e do complexo.

0,6D0

0,4D0

max20300 cm-1

Configurao d1
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Termos Espectroscpicos
Diagramas de Correlao
A magnitude do desdobramento, que est relacionado a
energia de transio, depende da natureza do ligante
Configurao d1
Complexo

Frequncia, (cm-1) max. de abs.

[TiCl6]3+

13.000

[TiF6]3+

18.900

[Ti(H2O)6]3+

20.300

[Ti(CN)6]3-

22.300

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Srie espectroqumica

Ordem crescente da energia de transio (ou D0)


campo fraco para campo forte
Para os metais a energia ou seja, o valor de D0
aumenta com o aumento do NOX do on metlico e
medida que desce no grupo.
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Termos Espectroscpicos
Diagramas de Correlao
Diagramas de Orgel - Configurao d2 termo tomo livre 3F
2Do
1,2D0

O termo F desdobra em 3
termos
E(t2g2)= 2(-2/5Do) = -0,8Do

0,2D0
0,8D0

E(t2g1eg1) = (-2/5 + 3/5) Do = +0,2Do


E(eg2) = 2(-3/5Do) = +1,2Do

t2g2 t2g1eg1 eg2

Configurao d2

E(t2g2, T1g) = 0
E(t2g1eg1, T2g) = Do
E(eg2, A2g) = 2Do
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Termos Espectroscpicos
Diagramas de Correlao

A Configurao d2, [V(H2O)6]3+


3T (P)
1g
3A

3T
2g

2g

3T1g(F)

3T1g(F)

3T1g(F)

Somente duas bandas so observadas pois


a fora do campo ligante da gua est
prxima ao cruzamento ente os nveis
3T (P) e 3A
1g
2g
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Termos Espectroscpicos
Diagramas de Correlao

Diagramas de Orgel - Configurao d8 - podem ser tratados de


maneira semelhante a configurao d2
3 transies permitidas por spin

3A
3A

2g

2g

3T1g(F)

3A

2g

3T1g(P)

3T2g

Observe-se que o 3F desdobrado em 3 estados, e a ordem invertida


com relao a d2, mas o 3F continua com energia mais baixa que 3P
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Diagramas de Correlao

Termos que se cruzam


apresentam simetria e
multiplicidade
diferentes.

Termos com
designaes idnticas
nunca se cruzam.

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Diagramas de Tanabe Sugano


Diagramas de correlao que descrevem a energia
de estados eletrnicos de complexos octadricos em
funo da fora do campo
Diagramas quantitativos, permitem
estimar o parmetro de repulso
intereletrnica B e a freqncia da
transio (0).

Diagramas
de
Orgel
so
qualitativos e s funcionam para a
condio de campo fraco (spin alto)

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Parmetros de Racah

A energia dos termos acima do estado fundamental ir depender dos


parmetros de repulso eltron-eltron, chamados de parmetro de
Racah (B e C), ou seja, a energia desses termos funo de B e C

Parmetro de Racah: Parmetros que sumarizam os efeitos de repulso


eltron-eltron nas energias dos termos de uma dada configurao.

Para uma configurao d2 os termos so 3F, 1D, 3P, 1G e 1S

E(1S) = A + 14B + 7C
E(3P) = A + 7B
E(1G) = A + 4B + 2C
E(3F) = A 7B
E(1D) = A 3B +2C

A = mdia da energia total de repulso


intereletrnica.
B e C = energia de repulso entre
eltrons d individuais
Determinados empiricamente por
espectroscopia atmica
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Parmetros de Racah
Como estamos interessado apenas nas energias
relativas entre os termos, o valor do parmetro A no
precisa ser conhecido.
Como estamos interessados apenas em transies
permitidas por spin do estado fundamental tripleto
(caso da configurao d2), no preciso considerar
o parmetro C (C 4B),

O parmetro B o mais importante para as


interpretao dos nveis de energia e transies
eletrnicas
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Diagramas de Orgel vs.Tanabe Sugano


Configurao d2

Diagramas de Orgel

Tanabe Sugano

Para uma configurao d2 os termos so 3F, 1D, 3P, 1G e 1S


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Diagramas de Tanabe Sugano


Spin alto

Spin baixo

A energia dos termos em funo da fora do


campo ligante (fraco e forte). Mais quantitativo,
completo.

Estado fundamental colocado na abscissa


(eixo horizontal) e constitui num ponto de
referncia constante, e os outros estados so
calculados a partir desse estado.
Termos de baixa multiplicidade de spin foram
inclusos, ou seja, multiplicidade menores que do
estado fundamental.
Fora do campo ligante expressa em termos
de D0/B.
Energia dos termos expressa em termos de
E/B.
Duas situaes: campo forte e campo fraco.
um diagrama diferente necessrio para cada
configurao.
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Interpretao do Diagrama de Tanabe-Sugano


Emparelhamento de spin

Termos do on livre

Spin baixo

Spin alto

Termo do estado
fundamental.

Termos do
campo Oh

Linhas horizontais
referem-se a termos
no afetados pelo
campo ligante

A energia relativa
atribuda como 0
Pode haver mudana
do termo do estado
fundamental em razo
da
mudana
de
multiplicidade devido
ao campo forte

Linhas curvas: regra


de no-cruzamento
para estados de
mesma simetria
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Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 1: Complexo [Cr(NH3)6]3+ - configurao d3

1 passo: identificar no diagrama


de Tanabe Sugano as transies
permitidas por spin
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Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 1: Complexo [Cr(NH3)6]3+ - configurao d3
28500cm-1

Transio proibida
por spin: 4A2g 2Eg

3 passo: Encontrar
a razo entre as
freqncias 1 e v2

21550cm-1

Razo = 28500/21550

2 passo: Determinar a freqncia


mxima (cm-1) das transies
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= 1,32

Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 1: Complexo [Cr(NH3)6]3+ - configurao d3

4 passo: Encontrar no
diagrama de Tanabe-Sugano
o ponto no eixo 0/B cujas
transies permitidas por spin
satisfaam
a
razo
determinada (1,32)

v2
v1

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Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 1: Complexo [Cr(NH3)6]3+ - configurao d3
5 passo: Encontrar nos eixos
os valores correspondentes a
0/B
e
E/B,
onde
E
corresponde a energia da
transio determinada no
espectro
eletrnico
de
absoro.
v2

E/B=32,8
B = 21550/32,8 = 657cm-1
0/B = 33,0
0= 33x657 = 21700cm-1
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v1

Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 2: Complexo [CrCl(NH3)5]2+ - configurao d3

360 nm

510 nm

Considerar o complexo como Oh mesmo sabendo que com


a mudana do ligante a simetria passa a ser D4h
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Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 2: Complexo [CrCl(NH3)5]2+ - configurao d3

Quais so as transies
d-d possveis?
4A
2g

4T2g (v1)

4A

4T

2g
1g (v2)

4A

4T

2g
1g (P) (v3)

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Utilizao do Diagrama de Tanabe Sugano


Caso 2: Complexo [CrCl(NH3)5]2+ - configurao d3

v1 = 510 nm = 19.607 cm-1


v2 = 360 nm = 27.778 cm-1
Razo v2/v1 = 1,42
E/B=27,7
v2

B = 19607/27,7 = 708cm-1
v1

0/B = 28,8
0= 28,8x708 = 20.421cm-1
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Efeito Neufelauxtico
O valor do parmetro B nos complexos, em relao ao on
gasoso, sempre menor. Isso pode ser explicado levando-se
em considerao a expanso da nuvem eletrnica dos
orbitais d, resultado da formao de orbitais moleculares
deslocalizados sobre a molcula, o que aumenta a distncia
mdia entre os eltrons.

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Efeito Neufelauxtico

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Efeito Neufelauxtico
Parmetro Racah
on livre: [Co2+]: B = 971 cm-1
[Co(H2O)6]2+

[CoCl4]2-

d7 complexo octadrico

d7 complexo tetradrico

15 B' = 13 800 cm-1

15 B' = 10 900 cm-1

B' = 920 cm-1

B' = 727 cm-1

B' = 0.95
B

B' = 0.75
B

Efeito Nephelauxtico , b

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Luminescncia
Processo de reemisso de radiao aps um
complexo ser excitado eletronicamente por absorver
radiao
Fluorescncia: decaimento radiativo de um estado
excitado de mesma multiplicidade do estado
fundamental
Fosforescncia:
decaimento radiativo de um
estado excitado de multiplicidade diferente do estado
fundamental
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Luminescncia
Transies
responsveis
pela absoro e
luminescncia do
Cr(III) no rubi

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