Machine Translated by Google

molekul
Artikel

Campuran Hibrida Berbasis Lignin dan Perannya dalam

Fabrikasi Komposit Semen
'
2 2,*
ukasz Klapiszewski 1,*, Izabela Klapiszewska , Agnieszka Slosarczyk
1
dan Teofil Jesionowski
1

Abstrak: Pada penelitian ini dirancang suatu teknologi untuk memperoleh bahan hibrid anorganik-
organik fungsional dengan menggunakan limbah polimer alam, yaitu kraft lignin dan magnesium
lignosulfonat, serta alumina sebagai komponen anorganik. Sistem Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat
dibuat dengan metode mekanis menggunakan penggiling mortar dan pabrik bola planet, yang
memungkinkan untuk memperoleh produk dengan homogenitas yang memadai dengan cara yang
efisien. Ini dikonfirmasi oleh penggunaan spektroskopi inframerah transformasi Fourier dan analisis
termogravimetri. Pada langkah berikutnya, bahan hibrida yang dikembangkan digunakan sebagai
campuran fungsional dalam campuran semen, sehingga berkontribusi pada pembentukan bahan
bangunan modern yang berkelanjutan. Bagaimana komponen asli dan bahan hibrida mempengaruhi
sifat mekanik dari mortar yang dihasilkan diselidiki. Pencampuran biopolimer, terutama lignin,
menyebabkan komposit semen ditandai dengan plastisitas yang lebih besar, sementara alumina
meningkatkan sifat kekuatannya. Ditegaskan bahwa sistem yang mengandung 0,5% berat bahan
alumina-lignin adalah yang paling cocok untuk aplikasi sebagai campuran mortar semen.

Kata kunci: biopolimer; bahan hibrida anorganik-organik; komposit semen

1. Perkenalan

Setelah selulosa, lignin adalah sumber daya tanaman yang paling melimpah kedua. Hal ini
ditandai dengan struktur kimia yang tidak teratur dan bercabang, yang dihasilkan dari kondensasi tiga
unit fenilpropanoid [1]. Biopolimer non-toksik terbarukan, umumnya ditemukan di bagian tengah dinding
sel tanaman, di mana ia memberikan kekakuan, mengatur aliran mineral dan melindungi sel terhadap
bahaya biokimia [2]. Karena struktur kimianya yang kaya, lignin telah menemukan sejumlah aplikasi.
Ini dapat digunakan sebagai sumber bahan kimia yang sangat fungsional, adsorben, flokulan, dan
penghambat kerak [3]. Ada juga banyak laporan literatur mengenai penggunaan lignin sebagai pengisi
untuk polimer [4-6] atau komponen alat abrasif [7,8]. Berbagai gugus fungsi yang mengandung oksigen
memungkinkan penggunaan bahan berbasis lignin untuk menghilangkan berbagai kontaminan dari air,
terutama ion logam berbahaya bagi lingkungan [9-11]. Selain aplikasi ini, biopolimer juga digunakan
dalam konstruksi, pertambangan, metalurgi dan industri minyak. Sekitar setengah dari produk turunan
lignin yang diproduksi di seluruh dunia digunakan untuk produksi semen dan beton. Selain itu, bahan
ini digunakan sebagai aditif (0,5-2,0%) untuk produksi batu bata dan keramik, sebagai komponen
eternit (0,1-0,3%), atau untuk mengurangi kadar debu dalam konstruksi jalan [12]. Perluasan aplikasi
potensial yang berkelanjutan berkontribusi pada pengembangan metode untuk mengikat limbah organik terklorinasi dari

Molekul 2019, 24, 3544; doi:10.3390/molekul24193544 www.mdpi.com/journal/molecules

Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 2 dari 15

tanaman hidrolisis lignin untuk mendapatkan aditif pengubah dalam pembangunan jalan [12]. Biopolimer juga
digunakan sebagai pengikat untuk isolasi glass wool untuk bangunan [13]. Haro dkk. [14] berhasil menggunakan
lignin dalam pelapis terbarukan dengan sifat anti-korosif. Penulis tersebut melakukan serangkaian percobaan
pada pelat aluminium, dan hasilnya jelas menunjukkan potensi tinggi pelapis dengan kandungan lignin tinggi
sebagai agen anti korosi. Ada juga beberapa laporan literatur yang menggambarkan penggunaan langsung lignin
sebagai agen pereduksi jumlah air pencampuran untuk produksi campuran semen [15,16] atau sebagai agen
plasticizing [17,18].
Kemajuan peradaban yang berkelanjutan menyebabkan peningkatan permintaan bahan bangunan, di
antaranya beton saat ini yang paling luas. Hal ini ditandai dengan biaya produksi yang rendah, daya tahan dan
kemudahan adaptasi. Salah satu kemungkinan kemajuan teknologi mengenai beton modern adalah penggunaan
campuran mineral fungsional. Bahan tambahan menggantikan bagian dari semen dan memiliki efek positif pada
sifat-sifat beton. Bahan tambahan mineral yang paling umum digunakan termasuk fly ash dan slag [19]. Telah
terbukti bahwa fly ash meningkatkan ketahanan air dan kekuatan tekan semen [20-22]. Campuran lain yang
sering digunakan adalah batu kapur. Penulis beberapa laporan [19,23,24] melakukan analisis luas di mana
mereka menilai, antara lain, pengaruh batu kapur pada porositas mortar, memperoleh hasil serupa dalam studi
independen. Ditemukan bahwa meskipun kandungan batu kapur yang lebih tinggi tidak berdampak negatif
terhadap struktur pori dalam mortar semen; itu memiliki efek positif pada kekuatan mekaniknya.

Campuran umum lainnya untuk mortar semen, yang meningkatkan kekuatan tekannya dan memungkinkan
kontrol waktu pengerasan, termasuk alumina [25-29], silika (sebagai campuran yang mengarah ke kekuatan awal
yang lebih tinggi dan mempengaruhi kemampuan kerja mortar [25,29,30] ), dan titanium dioksida [31].
Dalam beberapa tahun terakhir, banyak upaya telah dilakukan untuk mengembangkan bahan hibrida
anorganik-organik fungsional dengan parameter mekanik yang lebih baik, sifat termal, biokompatibilitas atau
biodegradabilitas, misalnya untuk meningkatkan produk karet [32,33] atau untuk mengurangi emisi senyawa
berbahaya [34] ,35].
Mengikuti tren ini, penulis menyiapkan bahan hibrid fungsional, menggunakan lignin dan/atau
lignosulfonat sebagai bagian organik dan alumina sebagai komponen anorganik. Aspek terpenting dari
penelitian ini adalah penggunaan sistem yang dirancang sebagai campuran untuk mortar semen, yang
memungkinkan untuk mencapai plastisitas yang lebih besar dari sistem sambil mempertahankan atau
meningkatkan kekuatan mekanik komposit semen. Perlu dicatat bahwa tidak ada publikasi sebelumnya
terkait dengan penggunaan sistem yang disebutkan di atas sebagai bahan tambahan untuk mortar semen.

2. Hasil dan Pembahasan

2.1. Karakteristik Bahan Hibrida Anorganik-Organik dan Komponen Aslinya

2.1.1. Spektroskopi FTIR

Analisis spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR) dari biopolimer yang digunakan
penting untuk menilai efektivitas pembentukan bahan hibrida anorganik-organik (lihat Gambar 1).
Pada spektrum lignin kraft murni, pita-pita berikut dapat diamati: Pita regangan O–H pada rentang
3600–3200 cmÿ1 dan vibrasi regangan, 2855–2840
C–H padacmÿ1rentang
(O–CH3).
2965–2915
Pita yang
cmÿ1
lebih
(CH3
luas+pada
CH2)rentang
dan
1715–1560 cmÿ1 dihasilkan dari pembebanan vibrasi tarik yang berturut-turut tidak terikat dan
terikat dari gugus karbonil C=O, sedangkan bilangan gelombang 1608 cmÿ1 dan selanjutnya 1505
cmÿ1 dan 1460 cmÿ1 adalah terkait dengan getaran peregangan C–C dari tulang punggung
aromatik. Dalam analisis spektral FTIR, pita lignin dengan intensitas maksimum pada bilangan
gelombang 1370 cmÿ1 1270 cmÿ1 dan 1220 cmÿ1 juga , C–O,
penting,
C–O(H)dan+sesuai
C– Gugus
dengan
fenolik
vibrasi
O(Ar)
ulur
serta ikatan eter.
Machine Translated
bilanganby Google 1605 cm-1, 1515 cm-1 dan 1420 cm-1 dihasilkan oleh osilasi ikatan karbon-karbon
gelombang
dalam cincin aromatik, seperti yang dilaporkan dalam [37]. Karakteristik untai untuk ikatan Ar-H yang
terjadi pada frekuensi ~3030 cm-1 dilindungi oleh pita kuat gugus hidroksil. Pita intensitas rendah yang
terlihat pada frekuensi ~820 cm-1 berasal dari vibrasi deformasi ikatan non-planar Ar–H Molekul 2019,
24, 3544 . Selain itu, sinyal pada 1160 cm-1 dan 1125 cm-1 dihasilkan, masing-masing oleh getaran3 dari 15
peregangan asimetris dan simetris dari gugus (Ar) C–O–C.

Gambar 1. Spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR) spektrum Al2O3 , lignin, lignosulfonat dan
Gambar 1. Spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR) dari Al2O3, lignin, lignosulfonat
dan bahan hibrida anorganik-organik.
bahan hibrid anorganik-organik.
Pita vibrasi regangan pada bilangan gelombang 1045 cmÿ1 juga menunjukkan adanya C–O–C
Pada gilirannya, pada spektrum yang ditunjukkan pada Gambar 1, diperoleh untuk alumina murni,
adanya hubungan eter lebar. Kelompok terakhir dari karakteristik pita penting untuk lignin termasuk pita di
pita pada kisaran 3600–3200 cm-1 dikaitkan dengan vibrasi regangan gugus hidroksil, yang
bidang deformasi ip Ar C–H (1140 cmÿ1 ) dan out-of-plane op Ar C–H (pita dengan bilangan gelombang
sesuai dengan air yang teradsorpsi secara fisik pada permukaan oksida higroskopis. Ini dikonfirmasi di
bawah 1000 cmÿ1 ) [5,9–11].
oleh pita dengan maksimum pada 1620 cm-1, terkait dengan vibrasi tekuk gugus O–H. Spektrum yang
diperoleh untuk magnesium lignosulfonat juga disajikan pada Gambar 1. Demikian pula, untuk
alumina murni mungkin mengandung, selain -Al2O3, bentuk alotropik lain seperti , yang lebih longgar
dalam lignin yang tidak dimodifikasi, ada banyak sinyal karakteristik yang ada dalam spektrum biopolimer ini,
struktur dan dapat mengandung beberapa ikatan Al-OH (yang sesuai dengan pabrikan yang terkait
dengan struktur kompleks senyawa dan adanya
spesifikasi). Akibatnya, pita kecil muncul pada 1035 cm-1, yang dikaitkan dengan jumlah gugus fungsi Al-
OH yang simetris dalam strukturnya. Karakteristik, pita intens antara 3600 cmÿ1
getaran lentur. Kelompok terakhir mencakup pita dengan maksimum pada 750 cm-1, 693 cm-1, 564
cm-1, dan dan 3200 cmÿ1 hasil dari vibrasi regangan gugus O–H. Sinyal dengan maksimum pada
493 cm-1, yang dikaitkan dengan getaran gugus Al–O, di mana ion aluminium menempati kedua bilangan
gelombang 2940 cmÿ1 dihasilkan oleh getaran regangan gugus C–H (CH3 dan CH2), seperti yang dilaporkan
situs tetrahedral dan oktahedral [7,38]. di
[36]. Sinyal dikaitkan dengan getaran kelompok CHx dalam rentang daktiloskopik, pada bilangan gelombang
Efektivitas preparasi bahan hibrid Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat ~650 cmÿ1
, juga harus ditonjolkan. Pita intens dengan maksimum pada 1705 cmÿ1 berasal dari
menggunakan metode mekanik dikonfirmasi oleh spektroskopi FTIR (lihat Gambar 1). Seperti yang dapat diamati,
vibrasi regangan gugus aldehida dan keton. Tiga sinyal berbeda pada bilangan gelombang 1605 cmÿ1 ,
pita individu yang berasal dari komponen yang tidak dimodifikasi terlihat pada spektrum 1515
cmÿ1 akhir dan 1420 cmÿ1 dihasilkan oleh osilasi ikatan karbon-karbon di cincin aromatik, sebagai
sistem hibrida. Bahkan, metode persiapan yang diterapkan memungkinkan kombinasi efektif
yang dilaporkan dalam [37]. Karakteristik untai untuk ikatan Ar–H terjadi pada frekuensi ~3030 cmÿ1
komponen individu melalui interaksi ikatan hidrogen yang lemah, yang dibuktikan dilindungi oleh pita kuat
gugus hidroksil. Pita intensitas rendah terlihat pada frekuensi
~820 cmÿ1 berasal dari vibrasi deformasi ikatan Ar–H non-planar. Selain itu,
sinyal pada 1160 cmÿ1 dan 1125 cmÿ1 dihasilkan, masing-masing oleh asimetris dan simetris
vibrasi regangan dari gugus (Ar) C–O–C.
Pada gilirannya, pada spektrum yang ditunjukkan pada Gambar 1, diperoleh untuk alumina murni, kehadiran lebar
pita dalam kisaran 3600–3200 cmÿ1 dikaitkan dengan getaran regangan gugus hidroksil, yang
sesuai dengan air yang teradsorpsi secara fisik pada permukaan oksida higroskopis. Hal ini ditegaskan oleh
pita dengan maksimum pada 1620 cmÿ1, berhubungan dengan vibrasi tekuk dari gugus O-H. yang murni
alumina mungkin mengandung, selain -Al2O3, bentuk alotropik lain seperti , yang strukturnya lebih longgar
dan dapat mengandung beberapa ikatan Al-OH (yang sesuai dengan spesifikasi pabrikan).
Akibatnya, sebuah pita kecil muncul pada 1035 cmÿ1, dikaitkan dengan getaran tekuk Al-OH simetris.
Kelompok terakhir termasuk band dengan maxima di 750 cmÿ1 , 693 cmÿ1 , 564 cmÿ1, dan 493 cmÿ1, yang
dikaitkan dengan getaran gugus Al-O, di mana ion aluminium menempati kedua tetrahedral dan
situs oktahedral [7,38].
Efektivitas Preparasi Bahan Hibrida Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat
menggunakan metode mekanik dikonfirmasi oleh spektroskopi FTIR (lihat Gambar 1). Seperti yang dapat diamati,
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 4 dari 15

pita individu yang berasal dari komponen yang tidak dimodifikasi terlihat pada spektrum
sistem hibrida akhir. Faktanya, metode persiapan yang diterapkan memungkinkan kombinasi yang efektif
Molekul 2019, 24, x FOR PEER 4 dari 14
REVIEW masing-masing komponen melalui interaksi ikatan hidrogen yang lemah, yang dibuktikan
terutama oleh pergeseran kecil dalam maksima penyerapan pita, terutama untuk gugus hidroksil. Ini
terutama oleh pergeseran kecil dalam maksima penyerapan pita, terutama untuk gugus hidroksil. Ini dengan
jelas menegaskan keberhasilan persiapan sistem hibrida anorganik-organik yang diklasifikasikan sebagai kelas I. A
dengan jelas menegaskan keberhasilan persiapan sistem hibrida anorganik-organik yang diklasifikasikan sebagai kelas
I. mekanisme untuk menghubungkan bagian anorganik (alumina) dan lignin diusulkan dalam penelitian kami sebelumnya
Mekanisme untuk menghubungkan bagian anorganik (alumina) dan lignin telah diusulkan dalam publikasi kami
sebelumnya [7].
publikasi [7].
2.1.2. Analisis TGA
2.1.2. Analisis TGA
Penentuan stabilitas termal dari komponen yang tidak dimodifikasi dan
Penentuan
organik stabilitas
yang diperoleh termal dari
merupakan komponen
aspek pentingyang
dari tidak dimodifikasi dan bahan hibrida anorganik-
karakterisasinya.
bahan termogravimetri
Kurva hibrida anorganik-organik
(TGA) dan merupakan aspek penting dari
turunan termogravimetri karakterisasi
(DTG) mereka.
dari semua produk yang dianalisis
KurvaGambar
pada termogravimetri
2. (TGA) dan turunan termogravimetri (DTG) dari semua produk yang dianalisis disajikan
disajikan pada Gambar 2.

Gambar 2. Kurva termogravimetri (TGA) (a) dan DTG (b) dari komponen asli dan
Gambar 2. Kurva termogravimetri (TGA) (a) dan DTG (b) komponen asli dan bahan hibrid
anorganik-organik anorganik.
bahan hibrida organik.
Kurva TGA untuk alumina menunjukkan kehilangan 2% massa sampel yang rendah, yang disebabkan oleh hilangnya
Kurva
hilangnya airTGA
yanguntuk
terikatalumina
secara menunjukkan 2% kehilangan
fisik ke permukaan massa
material. Hasil inisampel yang rendah,
menegaskan yangdari
salah satu disebabkan oleh
banyak keuntungan
air yang terikat
prekursor secara
anorganik fisikdigunakan,
yang pada permukaan material. Hasil
dan menegaskan ini menegaskan
stabilitas termal yangsalah
tinggisatu
padadari
suhubanyak
yang luas
keuntungan dari prekursor anorganik yang digunakan, dan menegaskan stabilitas termal yang tinggi
pada rentang suhu yang luas [7]. Kurva TGA untuk biopolimer yang digunakan (kraft lignin dan
magnesium lignosulfonat) menunjukkan kehilangan massa sampel masing-masing 43% dan 52%, yang
menunjukkan stabilitas termal terbatas dari produk yang diuji. Untuk kedua biopolimer, tahap pertama
kehilangan massa (dalam kisaran suhu ~25-220 °C) terutama terkait dengan eliminasi lokal dari air yang terikat pada
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 5 dari 15

jangkauan [7]. Kurva TGA untuk biopolimer yang digunakan (kraft lignin dan magnesium lignosulfonate)
menunjukkan kehilangan massa sampel masing-masing 43% dan 52%, yang menunjukkan stabilitas termal terbatas
dari produk yang diuji. Untuk kedua biopolimer, tahap pertama kehilangan massa (dalam kisaran suhu
dari ~25–220 C) terutama terkait dengan eliminasi lokal dari air yang terikat pada permukaan
bahan. Tahap kedua, yang memerlukan kehilangan massa yang jauh lebih tinggi dalam kisaran suhu 220–600
C, dikaitkan dengan dekomposisi termal kompleks senyawa, menghasilkan parsial
eliminasi fragmen lignin, yang terkait dengan fragmentasi molekul karena ketidakjelasan dan
reaksi yang tidak terkontrol. Pengamatan ini dikonfirmasi oleh makalah yang diterbitkan sebelumnya [5,7,8,11].
Pada gilirannya, bahan hibrida Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat yang diperoleh dikarakterisasi
oleh stabilitas termal yang relatif tinggi, terutama pada kisaran suhu awal yang paling penting
(~200–250 C). Kurva TGA menunjukkan dengan tegas bahwa penggunaan komponen anorganik
meningkatkan parameter stabilitas termal, yang telah dikonfirmasi berkali-kali, terutama di
karakterisasi bahan hibrida silika-lignin [5,39]. Kehilangan massa bahan hibrida dengan lignin dan
lignosulfonat dalam kisaran suhu yang dianalisis masing-masing sama dengan 22% dan 24% (lihat Gambar 2).
Hasil menguntungkan yang diperoleh pada tahap penelitian ini menunjukkan bahwa bahan hibrida mengandung
polimer yang berasal dari alam dapat berhasil digunakan sebagai generasi baru yang ramah lingkungan
dan bahan tambahan yang relatif murah untuk komposit semen, terutama yang terkena suhu tinggi.

2.1.3. Sifat Morfologi Dispersi

Penelitian ini juga mencakup evaluasi dispersi dan morfologi komponen dan
bahan hibrida yang digunakan. Hasil pengujian disajikan pada Tabel 1 (ukuran partikel ditentukan menggunakan
a Zetasizer Nano ZS dan Mastersizer 2000) dan Gambar 3 (memindai gambar mikroskop elektron).

Tabel 1. Sifat dispersi bahan lignin, lignosulfonat, alumina dan bahan hibrid anorganik-organik.

Sifat Dispersi
Distribusi ukuran partikel Diameter Partikel dari Mastersizer 2000 (µm)
Contoh Nama
dari Zetasizer Nano ZS
2 3 4
1 hari (0,1) d(0.5) t(0.9) D[4.3]
(nm)
91–106, 712–1110,
Lignin 2.0 5.4 8.3 6.8
2670–5560

59-142, 955-1484,
Lignosulfonat 2.2 5.7 8.4 7.0
2670–5560

Al2O3 342–2670 0.8 1.6 2.4 1.8

Al2O3 -lignin 2.3 5.5 8.6 7.1

122–615, 1484–5560
(1:1 berat/berat)

Al2O3 -lignosulfonat 2.6 5.8 8.8 7.4

164–955, 1720–5560
(1:1 berat/berat)
1
d(0.1) – 10% dari distribusi volume berada di bawah nilai diameter ini; 2 d(0.5) – 50% dari distribusi volume adalah
3 di bawah nilai diameter ini; d(0.9) – 90% dari distribusi volume berada di bawah nilai diameter ini; ukuran partikel dalam sistem 4
D[4.3] – rata-rata
yang diperiksa.

Biopolimer yang diuji dicirikan oleh adanya partikel tidak beraturan yang cenderung
membentuk aglomerat yang lebih besar (lihat Gambar 3). Menurut analisis ukuran partikel, dilakukan dengan menggunakan
Aparat Zetasizer Nano ZS, biopolimer memiliki partikel yang relatif kecil dalam struktur mikronya,
dalam kisaran nanometrik (91-106 nm untuk lignin, 59-142 nm untuk lignosulfonat). Namun, volume
kontribusi partikel ini tidak signifikan, karena adanya struktur yang lebih besar, hingga 5560 nm,
ukuran maksimum yang dapat diukur dengan alat. Informasi ini dilengkapi
berdasarkan data yang diperoleh menggunakan penganalisis Mastersizer 2000, yang mengkonfirmasi adanya banyak
struktur aglomerat yang lebih besar. Berdasarkan hasil, ukuran partikel rata-rata diperkirakan sebesar
6,8 m untuk lignin dan 7,0 m untuk lignosulfonat (lihat Tabel 1). Alumina menunjukkan sifat yang lebih homogen
karakter morfologi, dengan kisaran ukuran partikel 342–2670 nm (Zetasizer Nano ZS), dan rata-rata
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 6 dari 15

ukuran 1,8 m, seperti yang ditentukan menggunakan Mastersizer 2000. Hal ini dikonfirmasi oleh gambar SEM di
Gambar 3a.
Seperti yang diharapkan, bahan hibrida yang diperoleh memiliki ukuran partikel rata-rata yang lebih besar: 7,1 m dan 7,4 m
masing-masing untuk Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat (lihat Tabel 1). Kehadiran relatif lebih besar
partikel dalam bahan hibrida yang dianalisis juga dikonfirmasi menggunakan Zetasizer Nano ZS. Selain itu,
berdasarkan gambar SEM (Gambar 3d,e), dapat disimpulkan bahwa partikel alumina yang lebih kecil mengelilingi
partikel biopolimer yang lebih besar dan membentuk interaksi ikatan hidrogen yang lemah, seperti yang dikonfirmasi oleh
Analisis
Molekul FTIR (lihat
2019, 24, Gambar
x UNTUK PEER REVIEW 1). 6 dari 14

Gambar
Gambar 3.3.Citra
CitraSEM
SEMalumina (a), lignosulfonat
bahan hibrid (b), lignin (c),(b),
alumina (a), lignosulfonat Al2O3
lignin-lignosulfonat hybrid
(c), Al2O3-lignosulfonat
(d)bahan
dan bahan hibrid Al2O3 -lignin (e).
(d) dan bahan hibrid Al2O3-lignin (e).
2.2. Analisis Sifat-sifat Mortar Semen
Seperti yang diharapkan, bahan hibrida yang diperoleh memiliki ukuran partikel rata-rata yang lebih besar:
7,1 m dan 7,4 m masing-masing untuk Al2O3-lignin dan Al2O3-lignosulfonat (lihat Tabel 1). Kehadiran partikel
2.2.1. Investigasi Tingkat Kekompakan Mortar Semen
yang relatif lebih besar dalam bahan hibrida yang dianalisis juga dikonfirmasi menggunakan Zetasizer Nano ZS.
Bahan
Selain itu,hibrida yang dihasilkan
berdasarkan gambar digunakan sebagai
SEM (Gambar campuran
3d,e), dalam komposit
dapat disimpulkan semen,
bahwa bersamaalumina
komponen dengan lebih
bahan asli
kecil (untuk tujuan perbandingan). Penentuan konsistensi (derajat likuiditas) dari
partikel mengelilingi partikel biopolimer yang lebih besar dan membentuk mortar semen ikatan
hidrogen yang
interaksi, lemah melalui
sebagaimana uji kemerosotan
dikonfirmasi adalah
oleh analisis bagian
FTIR (lihat yang sangat penting dari penelitian. Konsistensi dari
Gambar 1). campuran adalah parameter yang sangat penting, yang harus dipilih tergantung pada metode dan
2.2. Analisis
Waktu Sifat-sifat
pengangkutan Mortar Semen
campuran beton, metode pembetonan, bentuk elemen dan
penempatan tulangan.
2.2.1. Investigasi
uji standar Derajatyang
dilakukan, Kekompakan Mortar
melibatkan Semenukuran
penentuan Sebuahkemerosotan bahan segar.
Bahan
mortar pada hibrida
tabel yang
aliran. dihasilkan
Ukuran digunakandiringkas
yang diperoleh sebagai dalam
campuran dalam
Gambar 4a.komposit semen,
Selain itu, bersama
gambar digital dengan
komponen
dari campuranasli (untuk
yang diujitujuan perbandingan).
disajikan Penentuan
pada Gambar 4b,c. konsistensi (derajat likuiditas) mortar semen dengan uji
slump merupakan
Sampel bagian mortar
acuan berupa yang sangat
semenpenting dari penelitian.
tanpa bahan tambahan apapun menghasilkan uji slump
Konsistensi
pada hasil 17,5campuran adalah parameter
cm. Penambahan 0,25 dan yang
0,5% sangat penting, yang
berat campuran harus
Al2O3 tidakdipilih tergantung
mengubah parameter ini.
metode danbiopolimer
penambahan waktu pengangkutan campuran
baik lignin (LIG) beton, metode
dan magnesium beton, bentuk
lignosulfonat Hanyadihasilkan
(LS) yang
elemen
slump dan penempatan
(menjadi tulangan.
24,5–26,0 cm). Jumlahpeningkatan hasilsignifikan
campuran tidak
Sebuah
nilai. Bahan uji standar
hibrida dilakukan,dalam
yang digunakan yang pengujian
melibatkansebagai
penentuan ukuranuntuk
campuran kemerosotan segar mempengaruhi
mortar menghasilkan hasil akhir
mortar di atas flow table. Ukuran yang diperoleh diringkas dalam Gambar 4a. Selain itu, peningkatan digital dari
hasil slump (23,5–25,0 cm, tergantung pada jumlah mortar dan biopolimer
gambar dari campuran yang diuji disajikan pada Gambar 4b dan c.
digunakan). Hasilnya menunjukkan dengan jelas bahwa penambahan biopolimer atau sistem hibrid yang mengandung
Sampel acuan berupa mortar semen tanpa admixture menghasilkan suatu slump biopolimer
yang memungkinkan
hasil untuk meningkatkan
tes 17,5 cm. Penambahan hasil slump
0,25 dan 0,5% akhir mortar
berat campuran semen,
Al2O3 tidak hal ini menunjukkan
mengubah bahwa
tindakan ini
sebagai pemlastis, seperti yang juga telah dikonfirmasi oleh penulis lain [15-18].
parameter. Hanya penambahan biopolimer—baik lignin (LIG) dan magnesium lignosulfonate (LS)—menghasilkan
peningkatan hasil slump (menjadi 24,5–26,0 cm). Jumlah admixture tidak berpengaruh nyata terhadap nilai.
Bahan hibrida yang digunakan dalam pengujian sebagai bahan tambahan untuk mortar menghasilkan
peningkatan akhir dari hasil slump (23,5–25,0 cm, tergantung pada jumlah mortar dan biopolimer yang
digunakan). Hasil menunjukkan dengan jelas bahwa penambahan biopolimer atau sistem hibrida yang
mengandung biopolimer memungkinkan untuk meningkatkan hasil slump akhir mortar semen, menunjukkan
bahwa mereka bertindak sebagai plasticizer, seperti juga telah dikonfirmasi oleh penulis lain [15-18].
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 7 dari

Molekul 2019, 24, x UNTUK PEER REVIEW 15 7 dari 14

Gambar 4. Hasil uji kemerosotan untuk sampel yang dianalisis (a) dan foto digital kemerosotan untuk referensi
Gambar 4. Hasil uji kemerosotan untuk sampel yang dianalisis (a) dan foto digital dari kemerosotan
untuk sampel (b) dan campuran yang mengandung campuran bahan hibrid alumina-lignin 0,5% berat (c).
sampel referensi (b) dan campuran yang mengandung 0,5% berat campuran bahan hibrid
alumina-lignin
2.2.2. Penentuan(c).
Kuat Tekan Mortar Semen

2.2.2. Diketahui
Penentuan bahwa
Kuat matriks berbasisSemen
Tekan Mortar semenKuat
secara inheren
tekan rapuh,
tinggi yang berarti bahwa matriks tersebut menunjukkan:
dan kuat
lentur dan tarik rendah. Dalam bahan berbasis semen umum
Telah diketahui dengan baik bahwa matriks berbasis semen secara inheren rapuh, yang berarti bahwa
matriks tersebut menunjukkan seperti mortar atau beton nilai rata-rata kekuatan lentur atau tarik sekitar 10% dari tekan.
kuat tekan yang tinggi dan kuat lentur dan tarik yang rendah. Pada umumnya bahan berbasis semen memiliki
kekuatan dan jumlah 7-8 MPa. Campuran yang diusulkan dalam artikel ini, terutama yang
seperti mortar atau beton, nilai rata-rata kekuatan lentur atau tarik sekitar 10% dari tekan berbasis organik, mungkin
memiliki efek buruk pada struktur mikro berpori, khususnya mengurangi
kekuatan dan jumlah 7-8 MPa. Bahan tambahan yang diusulkan dalam artikel ini, terutama yang merupakan
kekuatan tekan material. Dampak aditif ini pada tarik dan lentur
berbasis organik, mungkin memiliki efek buruk pada struktur mikro berpori, terutama mengurangi sifat- sifatnya
dapat diabaikan, dan oleh karena itu dalam artikel ini hanya kekuatan tekan yang lebih signifikan
kekuatan tekan bahan. Dampak aditif ini pada parameter tarik dan lentur dipertimbangkan.
properti diabaikan, dan oleh karena itu dalam artikel ini hanya kekuatan tekan yang lebih signifikan Pengujian
dilakukan untuk menentukan kekuatan tekan mortar semen yang diperoleh.
parameter dipertimbangkan.
Hasil pengujian setelah 7 dan 28 hari pengawetan disajikan pada Gambar 5a untuk sampel dengan :
Pengujian dilakukan untuk mengetahui kuat tekan mortar semen yang diperoleh. campuran
lignosulfonat, dan pada Gambar 5b untuk sampel dengan lignin.
Hasil pengujian setelah 7 dan 28 hari perawatan disajikan pada Gambar 5a untuk sampel dengan Analisis
pengaruh campuran lignosulfonat terhadap sifat kekuatan sampel
campuran lignosulfonat, dan pada Gambar 5b untuk sampel dengan lignin.
menunjukkan bahwa peningkatan kandungan biopolimer ini dalam mortar menghasilkan penurunan rata-rata
Analisis pengaruh campuran lignosulfonat pada sifat kekuatan beban tekan sampel, yang mengarah pada
penghancuran sampel yang lebih cepat. Hasil terbaik, dibandingkan dengan
menunjukkan bahwa peningkatan kandungan biopolimer ini dalam mortar menghasilkan penurunan campuran
yang tidak dimodifikasi, diperoleh dengan kandungan lignosulfonat 0,125% dalam mortar: setelah 7 hari
beban tekan rata-rata, yang mengarah pada penghancuran sampel yang lebih cepat. Hasil terbaik, dalam kekuatan
28,6 MPa dicapai (dibandingkan dengan 24,1 MPa untuk campuran referensi), dan setelah
dibandingkan dengan campuran yang tidak dimodifikasi, diperoleh kandungan lignosulfonat 0,125% dalam 28 hari
dengan nilai 45,0 MPa (40,8 MPa untuk campuran referensi). Analisis campuran lignin dalam
mortar: setelah 7 hari kekuatan 28,6 MPa tercapai (dibandingkan dengan 24,1 MPa untuk mortar semen
menunjukkan peningkatan yang signifikan dalam kekuatan tekan dalam kasus lignin 0,125%
campuran referensi), dan setelah 28 hari nilainya adalah 45,0 MPa (40,8 MPa untuk campuran referensi).
campuran setelah 7 hari (33,9 MPa); namun, peningkatan kandungan lignin menghasilkan sedikit penurunan
Analisis campuran lignin dalam mortar semen menunjukkan peningkatan yang signifikan dalam
kekuatan tekan awal, mencapai 25,1 MPa untuk campuran biopolimer 0,5% (lihat Gambar 5b). Nilai
kekuatan dalam hal campuran lignin 0,125% setelah 7 hari (33,9 MPa); namun, peningkatan untuk sampel 28 hari
sangat berbeda. Hasil yang sebanding, pada ~48–49 MPa, diperoleh
Kandungan lignin menghasilkan sedikit penurunan pada kekuatan awal, mencapai 25,1 MPa untuk 0,5% baik
untuk kandungan biopolimer terendah (0,125%) dan tertinggi (0,5%) dalam mortar. Selain itu, itu
campuran biopolimer (lihat Gambar 5b). Nilai untuk sampel 28 hari sangat berbeda. Perlu dicatat bahwa nilai
tertinggi setelah 28 hari (49,3 MPa) diperoleh pada sampel yang mengandung
Hasil yang sebanding, pada ~48–49 MPa, diperoleh untuk kandungan biopolimer terendah (0,125%) dan tertinggi
(0,5%) dalam mortar. Selain itu, perlu dicatat bahwa nilai tertinggi setelah 28 hari (49,3 MPa) diperoleh pada
sampel yang mengandung lignin 0,5%, meskipun kekuatannya relatif rendah setelah
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 8 dari 15

Molekul 2019, 24, x UNTUK PEER REVIEW 8 dari 14

0,5% lignin, meskipun kekuatannya relatif rendah setelah 7 hari. Penulis lain sebelumnya telah melaporkan
7 hari. Penulis lain sebelumnya telah melaporkan peningkatan kekuatan tekan untuk sampel
peningkatan kekuatan tekan untuk sampel yang mengandung biopolimer [16,18].
mengandung biopolimer [16,18].

Gambar 5. Hasil kuat tekan untuk sampel yang mengandung jumlah lignosulfonat yang berbeda (a)
Gambar 5. Hasil kuat tekan sampel yang mengandung jumlah lignosulfonat dan lignin yang
berbeda (b).
(a) dan lignin (b).
Dari hasil pengujian disimpulkan bahwa penggunaan campuran lignin menghasilkan nilai yang lebih tinggi
Dari hasil pengujian disimpulkan bahwa penggunaan admixture lignin menghasilkan kuat tekan yang lebih
tinggi (dibandingkan dengan lignosulfonat). Selain itu, kandungan lignin tertinggi, 0,5%,
nilai kuat tekan (dibandingkan dengan lignosulfonat). Selain itu, lignin tertinggi menyebabkan produk dengan
kuat tekan tertinggi. Berdasarkan hasil tersebut, penulis melakukan
konten, 0,5%, menyebabkan produk dengan kekuatan tekan tertinggi. Berdasarkan hasil tersebut maka
dilakukan pengujian lanjutan pada mortar dengan admixture 0,5%. Studi ini melibatkan baik Al2O3-lignosulfonat dan
penulis melakukan pengujian lebih lanjut pada mortar dengan campuran 0,5%. Studi ini melibatkan baik Al2O3-
Bahan hibrid Al2O3-lignin, serta komponen anorganik berupa alumina. Hasil
bahan hibrid lignosulfonat dan Al2O3-lignin, serta komponen anorganik berupa uji disajikan pada Gambar 6a.
Selain itu, gambar digital sampel setelah kuat tekan
alumina. Hasil pengujian disajikan pada Gambar 6a. Selain itu, citra digital uji sampel disajikan pada
Gambar 6b,c—setelah kuat tekan maksimum tercapai, sampel
setelah uji kuat tekan disajikan pada Gambar 6b dan c—setelah kekuatan tekan maksimum dihancurkan.
kekuatan tercapai, sampel dihancurkan.
Analisis sampel mortar dengan campuran alumina murni menunjukkan bahwa anorganik
Analisis sampel mortar dengan campuran alumina murni menunjukkan bahwa aditif anorganik secara
signifikan meningkatkan kekuatan mortar awal baik setelah 7 hari (31,3 MPa) dan 28 hari
aditif secara signifikan meningkatkan kekuatan mortar awal baik setelah 7 hari (31,3 MPa) dan 28 hari
perawatan (55,6 MPa), dibandingkan dengan campuran tanpa aditif (sampel referensi). Ini jelas
pengawetan (55,6 MPa), dibandingkan dengan campuran tanpa aditif (sampel referensi). Hal ini jelas
menunjukkan bahwa penambahan komponen anorganik berpengaruh nyata terhadap kekuatan
menunjukkan bahwa penambahan komponen anorganik memiliki pengaruh yang signifikan terhadap kekuatan
komposit semen, seperti juga telah dikonfirmasi oleh penulis lain [26,40]. Seperti yang diharapkan, kekuatan yang bagus
komposit semen, seperti yang juga telah dikonfirmasi oleh penulis lain [26,40]. Seperti yang
diharapkan, sifat kekuatan yang baik juga diperoleh dalam hal campuran Al2O3-lignin: nilai tinggi, 30,7 MPa dan
sifat juga diperoleh dalam kasus campuran Al2O3-lignin: nilai tinggi, 30,7 MPa dan 52,3 MPa, dicapai untuk
kekuatan awal dan setelah 28 hari perawatan. Temuan ini, dalam
52,3 MPa, masing-masing dicapai untuk kekuatan awal dan setelah 28 hari perawatan. Temuan ini, selain
peningkatan sifat plastisisasi yang diperoleh dengan penambahan lignin, membuat
Selain perbaikan sifat plasticizing yang diperoleh dengan penambahan lignin, membuat sistem ini cocok untuk
pengujian aplikasi lebih lanjut dengan komposit semen siap pakai yang digunakan pada skala yang lebih besar.
sistem ini cocok untuk pengujian aplikasi lebih lanjut dengan komposit semen siap pakai yang digunakan dalam
skala yang lebih besar dalam konstruksi, yang menjadi dasar penelitian yang sedang dilakukan. Sayangnya,
sistem hibrida dengan lignosulfonat tidak mengarah pada peningkatan sifat kekuatan final
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 9 dari 15

skala konstruksi, yang menjadi dasar penelitian yang sedang dilakukan. Sayangnya,
sistem
Molekulhibrida
2019, 24,dengan lignosulfonat
x UNTUK PEER REVIEW tidak mengarah pada peningkatan sifat kekuatan 9 dari 14

campuran akhir. Kekuatan tekan yang lebih tinggi dari sistem hibrida yang mengandung lignin dapat mengakibatkan
campuran. Kuat tekan yang lebih tinggi dari sistem hibrida yang mengandung lignin dapat dihasilkan dari
kecenderungan yang lebih rendah dari biopolimer tersebut untuk menyebabkan aerasi campuran semen, dibandingkan dengan
kecenderungan yang lebih rendah dari biopolimer untuk menyebabkan aerasi campuran semen, dibandingkan
dengan lignosulfonat [41].
lignosulfonat [41].

Gambar 6. Hasil uji kuat tekan untuk sampel yang mengandung campuran 0,5% berat setelah 7 dan
Gambar 6. Hasil uji kuat tekan untuk sampel yang mengandung campuran 0,5% berat setelah
7 dan 28 28 hari (a) dan foto yang diperoleh selama uji kuat tekan untuk alumina-lignosulfonat (b) dan
hari (a) dan foto yang diperoleh selama uji kuat tekan untuk bahan hibrid alumina-lignosulfonat
(b) dan alumina-lignin (c) .
alumina-lignin (c) bahan hibrida.
2.2.3. Analisis SEM Mortar Semen
2.2.3. Analisis SEM Mortar Semen
Gambar SEM disiapkan untuk mengevaluasi sifat mikrostruktur mortar semen yang tidak dimodifikasi
Gambar SEM disiapkan untuk mengevaluasi sifat mikrostruktur mortar semen yang tidak
dimodifikasi dan campuran dengan campuran bahan hibrida yang mengandung alumina dan lignin atau lignosulfonat.
dan campuran dengan bahan tambahan campuran yang mengandung alumina dan lignin atau lignosulfonat.
Gambar disajikan pada Gambar 7. Pada gambar SEM untuk komposit semen tanpa
Gambar disajikan pada Gambar 7. Pada gambar SEM untuk komposit semen tanpa
campuran bahan
(lihat Gambar tambahan
7a dan b) butiran(lihat
semenGambar
dan cara7a,b)
ikatanbutir semen
silang dan
dengan caraterlihat
agregat ikatanjelas.
silang dengan
Dalam
gambar
agregatSEM berikutnya
terlihat dari campuran
jelas. Dalam gambar SEMyang mengandung
berikutnya campuran
dari campuran yang mengandung campuran dari sistem
hibrid
Al2O3-lignosulfonat (Gambar 7c dan d) atau Al2O3-lignin (Gambar 7e dan makromolekul
Al2O3-lignosulfonat (Gambar 7c,d) atau Al2O3-lignin (Gambar 7e,f), f) sistem hibrid, biofilm terlihat jelas,
dengan aglomerat
biofilm berlapis-lapis
makromolekul dengan
terlihat partikel
jelas, alumina
dengan yang lebih berlapis-lapis
aglomerat kecil secara merata
denganalumina yang
lebih kecilyang
partikel tertanam
tertanamdi permukaan.
secara merataDalam hal kedua
di permukaan. campuran
Dalam hal keduahibrida, produk
campuran yang
hibrida, dianalisis
produk yang memiliki
dianalisis
memiliki memiliki struktur
struktur mikromikro
yangyang homogen.
relatif SedikitSedikit
homogen. deformasi gelembung
deformasi udara diamati
gelembung hanya
udara dalam kasus
diamati
hanya campuran bahan hibrida alumina-lignosulfonat, yang dihasilkan dari aerasi semen
dalam hal campuran bahan hibrid alumina-lignosulfonat, yang dihasilkan dari campuran aerasi dan secara negatif
campuran semen
mempengaruhi dan secara negatif
sifat kekuatannya, mempengaruhi
seperti sifatdalam
yang ditunjukkan kekuatannya, seperti yang ditunjukkan pada Bagian
Bagian 3.2.
3.2.2.
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 10 dari 15

Molekul 2019, 24, x UNTUK PEER REVIEW 10 dari 14

Gambar 7. Citra
7. Citra SEM SEMsetelah
sampel sampelujisetelah uji kuat
kuat tekan tekan
mortar mortar(a,b),
semen semen (a, b),
Al2O3 -LSAl2O3-LS Gambar
(c, d)dan
(c,d) danbahan
bahanhibrida
hibridaAl2O3
Al2O3-LIG (e, f)..
-LIG (e,f)
3. Bahan
3. Bahan dan
dan Metode
Metode

3.1. bahan
3.1. bahan
Bahan baku berikut digunakan dalam penelitian ini: Semen Portland CEM I 42.5R (Góra zd ze
Bahan baku berikut digunakan dalam penelitian ini: Semen Portland CEM I 42.5R (Góraÿdÿe Cement
SA, Góra zd ze, Polandia), yang mengandung klinker Portland (95%) sebagai komponen utama dan pengikat
Semen SA, Góraÿdÿe, Polandia), mengandung klinker Portland (95%) sebagai komponen utama dan
pengatur waktu (hingga 5%); alumina (Imerys Fused Minerals Villach GmbH, Villach, Austria); kraft
pengatur waktu pengikatan (hingga 5%); alumina (Imerys Fused Minerals Villach GmbH, Villach, Austria);
lignin dengan berat molekul rata-rata 10.000 (Sigma Aldrich, Steinheim am Albuch, Jerman);
lignin kraft dengan berat molekul rata-rata 10.000 (Sigma Aldrich, Steinheim am Albuch, magnesium
lignosulfonate (Vianplast 55, Biotech Lignosulfonate Handels GmbH, St. Valentin, Austria);
Jerman); magnesium lignosulfonate ( Vianplast 55, Biotech Lignosulfonate Handels GmbH, St.
dan pasir kuarsa standar (Kwarcmix, Tomaszów Mazowiecki, Polandia), dengan kira-kira < 1 mm,
Valentin, Austria); dan pasir kuarsa standar (Kwarcmix, Tomaszów Mazowiecki, Polandia), dengan
dirancang untuk uji laboratorium kekuatan semen.
kira-kira < 1 mm, dirancang untuk uji laboratorium kekuatan semen.
3.2. Persiapan Bahan Hibrida Alumina-Lignin dan Alumina-Lignosulfonat
3.2. Persiapan Bahan Hibrida Alumina-Lignin dan Alumina-Lignosulfonat Untuk
mendapatkan bahan hibrida alumina-lignin dan alumina-lignosulfonat dengan perbandingan berat 1:1,
Untuk mendapatkan bahan hibrid alumina-lignin dan alumina-lignosulfonat dengan perbandingan
berat 1:1, jumlah biopolimer dan prekursor anorganik yang sesuai ditimbang dan kemudian ditempatkan dalam
jumlah biopolimer dan prekursor anorganik yang sesuai ditimbang dan kemudian ditempatkan dalam
penggiling mortar RM100 (Retsch GmbH, Haan, Jerman) dan digerinda selama 1 jam untuk dipecah.
penggiling mortar RM100 (Retsch GmbH, Haan, Jerman) dan mengalami penggilingan selama 1 jam untuk
memecah dan mencampur bahan. Kemudian, produk digiling dalam ball mill Pulverisette 6 Classic Line
(Fritsch GmbH, Idar-Oberstein, Jerman) selama satu jam lagi. Kapal dengan homogenized
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 11 dari 15

dan campur bahan-bahannya. Kemudian, produk digiling dalam ball mill Pulverisette 6 Classic Line
(Fritsch GmbH, Idar-Oberstein, Jerman) selama satu jam lagi. Bejana dengan bahan yang
dihomogenkan ditempatkan secara konsentris pada alas putar planetary ball mill, dimana arah putaran
alas berlawanan dengan arah putaran bejana, dengan rasio kecepatan 1:–2. Pergerakan bola di dalam
kapal disebabkan oleh gaya Coriolis. Tingkat kecepatan yang berbeda antara bola dan kapal
menyebabkan gaya gesekan dan benturan, yang menghasilkan energi dinamis yang tinggi. Interaksi
kedua fenomena ini menyebabkan tingkat fragmentasi material tanah yang sangat tinggi. Pabrik
beroperasi pada interval, dengan perubahan arah putaran setiap 15 menit. Untuk mendapatkan
homogenitas yang sesuai dari bahan akhir, penggilingan dilanjutkan selama 2 jam. Untuk mencegah
bahan yang terlalu panas akibat penggerindaan terus menerus, gilingan dimatikan secara otomatis
selama 5 menit setiap 30 menit, setelah itu gilingan kembali beroperasi. Segera setelah penggilingan,
bahan hibrida alumina-lignin dan alumina-lignosulfonat diayak melalui saringan 80 m.

3.3. Karakterisasi Bahan Hibrida Anorganik-Organik

Bahan hibrida yang diperoleh dan komponen awal menjadi sasaran fisikokimia dan
analisis dispersif-morfologi.
Kebenaran dan efisiensi sintesis bahan hibrid alumina-lignin dan alumina-lignosulfonat dikonfirmasi
menggunakan spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR) pada kisaran 4000–450 cmÿ1 .
Spektrum diperoleh dengan menggunakan spektrometer Vertex 70 (Bruker Optik GmbH, Ettlingen,
Jerman). Bahan yang dianalisis diuji dalam bentuk pelet yang mengandung campuran KBr anhidrat
(sekitar 0,1 g) dan 1 mg zat uji. Untuk menyiapkan tablet, campuran ditekan dalam cincin baja khusus
pada tekanan sekitar 10 MPa di bawah vakum.
Analisis stabilitas termal dilakukan dengan menggunakan penganalisis Jupiter STA 449F3 (Netzsch
GmbH, Selb, Jerman), menggunakan metode termogravimetri (TGA). Sampel dengan massa yang
sesuai dipanaskan dalam kisaran suhu 30–600 C, dengan langkah 10 C/menit, di bawah atmosfer nitrogen.
Pengukuran dilakukan dengan menggunakan adaptor TGA-DTA. Termogram yang diperoleh menunjukkan
ketergantungan antara massa sampel dan suhu sebagai yang terakhir meningkat dari waktu ke waktu.
Analisis ukuran partikel dilakukan menggunakan alat Zetasizer Nano ZS (Malvern Instruments
Ltd., Malvern, UK), yang memungkinkan pengukuran ukuran partikel dalam kisaran 0,6–6000 nm,
berdasarkan teknik hamburan balik non-invasif (NIBS). Ukuran partikel dalam kisaran 0,2-2000 m
juga diukur menggunakan penganalisis Mastersizer 2000 (Malvern Instruments Ltd., Malvern, UK),
berdasarkan difraksi laser.
Morfologi permukaan, bentuk dan ukuran partikel individu diperiksa menggunakan pemindaian
mikroskop elektron (SEM). Mikroskop EVO40 (Zeiss, Jena, Jerman) digunakan untuk penelitian ini.
Selain bahan hibrida dan komponen awal, sampel mortar semen dari uji kuat tekan silinder
juga dianalisis, yang memungkinkan retakan alami produk ditampilkan pada gambar.

3.4. Persiapan Komposit Semen

Untuk mendapatkan komposit semen, komponen berikut ditimbang: 150 g semen Portland CEM
I, 270 g pasir dengan < 1,0 mm, 70 mL air, dan campuran tertentu (sistem hibrida atau komponen
murni) dalam jumlah 0,25 % atau 0,5% berat semen. Agregat dan semen ditempatkan langsung di
mixer, sedangkan senyawa yang dimasukkan awalnya didispersikan dalam air dan kemudian dituangkan
ke dalam mixer. Bahan-bahan yang disiapkan menjadi sasaran pencampuran vakum dalam mixer
otomatis seri Twister (Renfert GmbH, Hilzingen, Jerman) selama kurang lebih 2 menit pada 450 rpm.
Komposit yang telah disiapkan dikenai uji tabel aliran untuk menentukan tingkat kekompakan, dan
kemudian ditempatkan dalam wadah silinder untuk mendapatkan sampel untuk uji kekuatan.
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 12 dari 15

3.5. Penentuan Konsistensi Mortar Semen Segar

Pengujian meliputi penentuan diameter slump sampel mortar pada tabel aliran, sesuai
dengan standar PN-EN 1015-3. Sebuah tabel aliran, cetakan berbentuk kerucut terpotong dan
pemadat digunakan untuk melakukan penentuan. Prosedur berikut digunakan untuk menentukan
konsistensi mortar: (i) sebelum pengukuran, permukaan pelat dibasahi; (ii) cetakan dengan
tutup ditempatkan di tengah piringan; (iii) mortar yang diuji dimasukkan ke dalam cetakan
dalam dua lapisan—setiap lapisan dipadatkan dengan dipukul 10 kali dengan alat pemadat;
(iv) setelah memadatkan lapisan kedua, tutupnya dilepas, dan sisa mortar dipotong dengan
pisau dan dihaluskan ke tepi cetakan; (v) 10 detik setelah pemadatan, cetakan diangkat secara
vertikal dan sampel mortar dikocok dengan memutar engkol khusus dengan kecepatan 1
putaran per detik; (vi) segera setelah guncangan, dua diameter tegak lurus campuran mortar
yang tumpah (cm) diukur dengan akurasi 1 mm.

3.6. Penentuan Kuat Tekan

Uji kekuatan sampel dilakukan dengan menggunakan mesin uji seri SATEC™ (Instron®,
Norwood, MA, USA). Ini adalah mesin statis, dirancang untuk menguji sampel di bawah kompresi.
Sampel yang diuji berukuran 20 mm × 20 mm, dan berbentuk silinder. Tes ini diadopsi dari
standar PN-EN 196-1: 2006. Ini terdiri dari menempatkan silinder di sisipan khusus yang
dilengkapi dengan pelat tekan persegi yang terbuat dari baja yang dikeraskan. Pelat menekan
bagian tengah sampel uji. Beban dinaikkan secara merata pada kecepatan 2,4 ± 0,2 kN/s sampai sampel hancur.

4. Kesimpulan

Pada penelitian ini dirancang material hibrid Al2O3-magnesium lignosulfonat dan Al2O3-lignin
sebagai bahan tambah fungsional untuk mortar semen. Efektivitas sintesis sistem anorganik-organik
menggunakan penggilingan mekanis bahan dikonfirmasi berdasarkan spektrum yang diperoleh
dengan menggunakan spektroskopi inframerah transformasi Fourier. Disimpulkan bahwa ada interaksi
ikatan hidrogen yang lemah antara komponen, yang dikonfirmasi oleh pergeseran kecil dari maksimum
penyerapan gugus fungsi yang sesuai, terutama gugus hidroksil. Dengan demikian, dimungkinkan
untuk mendapatkan bahan hibrida kelas I yang sesuai. Selain itu, mereka terbukti memiliki stabilitas
termal yang relatif baik dan karakter mikrostruktur yang homogen.
Aspek penting dari penelitian ini adalah penggunaan bahan hibrida yang diperoleh dan
komponen yang tidak diolah sebagai campuran untuk mortar semen. Dalam pengujian dipastikan
bahwa alumina yang tidak diolah tidak mengubah plastisitas campuran dan memiliki efek positif
pada kekuatan tekan, selain menjadi bahan yang paling homogen, dengan stabilitas termal
tertinggi. Penambahan biopolimer (baik lignin dan lignosulfonat) meningkatkan plastisitas komposit
semen mortar dengan mengubah sifat kekuatannya. Pada gilirannya, pengenalan bahan hibrida
fungsional untuk mortar semen mengakibatkan perubahan plastisitas senyawa, sementara
kekuatan tekan dipertahankan (Al2O3-lignosulfonat) atau bahkan ditingkatkan (Al2O3-lignin).
Dengan demikian, dibenarkan untuk menggunakan hibrida semacam itu , yang di satu sisi
meningkatkan sifat plastik campuran (karena adanya biopolimer), dan di sisi lain mengarah pada
peningkatan sifat mekanik (terutama karena penggunaan komponen anorganik). Tampaknya
dibenarkan untuk melanjutkan pengembangan penelitian ini, terutama dalam kaitannya dengan
penerapan bahan tambahan tersebut di atas dalam produk konstruksi jadi, yang saat ini sedang diterapkan.

Perencanaan penelitian. Karakterisasi komposit semen. Analisis hasil. Perencanaan Penelitian TJ.
Diskusi masalah penelitian. Analisis hasil.
Pendanaan: Penelitian ini didanai oleh Kementerian Sains dan Pendidikan Tinggi Polandia, dengan nomor hibah
03/32/SBAD/0915.
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 13 dari 15

Konflik Kepentingan: Para penulis menyatakan tidak ada konflik kepentingan.

Referensi
1. Wang, R.; Wang, G.; Xia, Y.; Sui, W.; Si, C. Studi fungsi lignin sebagai inhibitor tirosinase: Pengaruh heterogenitas lignin
pada aktivitas anti-tirosinase. Int. J.Biol. Makromol. 2019, 128, 107–113. [CrossRef]
2. Saratale, RG; Saratale, GD; Ghodake, G.; Cho, S.; Kadam, A.; Kumar, G.; Jeon, B.; Celana, D.; Bhatnagar, A.; Shin, HS
Jerami gandum mengekstrak lignin dalam sintesis nanopartikel perak: Memperluas ramalannya terhadap potensi
antineoplastik dan kemampuan penginderaan hidrogen peroksida. Int. J.Biol. Makromol. 2019, 128, 391–400.
[CrossRef] [PubMed]
3. Gomes, ED; Rodrigues, AE Lignin biorefinery: Pemisahan vanillin, asam vanilat dan asetovanillon dengan
adsorpsi. Sep. Purif. teknologi. 2019, 216, 92-101. [CrossRef]
4. Thakur, VK; Thakur, MK; Raghavan, P.; Kessler, MR Kemajuan dalam komposit polimer hijau dari lignin untuk aplikasi
multifungsi: Tinjauan. ACS Berkelanjutan. Kimia Ind. 2014, 2, 1072–1092. [CrossRef]
5. Bula, K.; Klapiszewski, .; Jesionowski, T. Bahan hibrid silika/lignin fungsional baru sebagai pengisi polipropilen berbasis
bio yang potensial. Polim. Kompos. 2015, 36, 913–922. [CrossRef]
6. Klapiszewski, .; Bula, K.; Dobrowolska, A.; Czaczyk, K.; Jesionowski, T. Wadah polietilen densitas tinggi berdasarkan pengisi
ganda ZnO/lignin dengan aktivitas antimikroba potensial. Polim. Pengujian 2019, 73, 51–59.
[CrossRef]
7. Klapiszewski, .; Jamrozik, A.; Strzemiecka, B.; Koltsov, saya.; Borek, B.; Matikiewicz, D.; Voelkel, A.; Jesionowski, T.
Karakteristik pengisi hibrid lignin-Al2O3 multifungsi yang ramah lingkungan dan pengaruhnya terhadap sifat komposit
untuk alat abrasif. Molekul 2017, 22, 1920. [CrossRef] [PubMed]
8. Klapiszewski, .; Jamrozik, A.; Strzemiecka, B.; Jakubowska, P.; Szalaty, TJ; Szewczy nska, M.; Voelkel, A.; Jesionowski, T.
Kraft bahan hibrid lignin/kubik boron nitrida sebagai komponen fungsional untuk alat abrasif.
Int. J.Biol. Makromol. 2019, 122, 88–94. [CrossRef]
9. Klapiszewski, .; Bartczak, P.; Wysokowski, M.; Jankowska, M.; Kabat, K.; Jesionowski, T. Silica terkonjugasi dengan lignin
kraft dan penggunaannya sebagai sorben 'hijau' baru untuk menghilangkan ion logam berbahaya. Kimia Ind. J. 2015, 260,
684–693. [CrossRef]
10. Klapiszewski, .; Siwi nska-Stefa nska, K.; Koÿody nska, D. Pembuatan dan Karakterisasi Hibrida Novel
TiO2 /lignin dan TiO2 -SiO2 /lignin dan penggunaannya sebagai biosorben fungsional untuk Pb(II). Kimia Ind. J.
2017, 314, 169–181. [CrossRef]
11. Wysokowski, M.; Klapiszewski, .; Moszy nski, D.; Bartczak, P.; Szatkowski, T.; Majchrzak, saya.; Siwi nska-Stefa nska, K.;
Bazhenov, VV; Jesionowski, T. Modifikasi kitin dengan lignin kraft dan pengembangan biosorben baru untuk menghilangkan
ion kadmium(II) dan nikel(II). Mar. Narkoba 2014, 12, 2245–2268. [CrossRef] [PubMed]

12. Tsetkov, MV; Salganskii, EA Lignin: Aplikasi dan cara pemanfaatan (ulasan). Rusia J. Appl. Kimia
2018, 91, 1129-1136. [CrossRef]
13. Naseem, A.; Tabasum, S.; Zia, KM; Zuber, M.; Ali, M.; Noreen, A. Lignin-derivatif berbasis polimer, campuran dan komposit:
Sebuah tinjauan. Int. J.Biol. Makromol. 2016, 93, 296–313. [CrossRef] [PubMed] 14. de Haro, JC; Magagnin, L.; Turi, S.;
Griffini, pelapis antikorosi berbasis G. Lignin untuk perlindungan
permukaan aluminium. ACS Berkelanjutan. Kimia Ind. 2019, 7, 6213–6222. [CrossRef]
15. Li, S.; Li, Z.; Zhang, Y.; Liu, C.; Yu, G.; Li, B.; Mu, X.; Peng, H. Pembuatan peredam air beton melalui fraksinasi dan
modifikasi lignin yang diekstraksi dari kayu pinus dengan asam format. ACS Berkelanjutan. Kimia Ind.
2017, 5, 4214–4222. [CrossRef]
16. Huang, C.; Ibu, J.; Zhang, W.; Huang, G.; Yong, Q. Persiapan lignosulfonat dari lignin biorefinery dengan sulfometilasi dan
aplikasinya sebagai peredam air untuk beton. Polimer 2018, 10, 841. [CrossRef]
17. Gupta, C.; Nadelman, E.; Luka bakar, NR; Kurtis, KE Lignopolymer superplasticizers untuk semen rendah CO2 .
ACS Berkelanjutan. Kimia Ind. 2017, 5, 4041–4049. [CrossRef]
18. Kalliola, A.; Vehmas, T.; Litia, T.; Tamminen, T. Alkali-O2 lignin teroksidasi – Sebuah plasticizer beton berbasis bio.
Tanaman. Melecut. 2015, 74, 150-157. [CrossRef]
19. Li, C.; Jiang, L.; Xu, N.; Jiang, S. Struktur pori dan permeabilitas beton dengan volume batu kapur yang tinggi
penambahan bubuk. Teknologi bubuk. 2018, 338, 416–424. [CrossRef]
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 14 dari 15

20. Zheng, D.; Ji, T.; Wang, C.; Matahari, C.; Lin, X.; Hossain, KMA Pengaruh kombinasi fly ash dan silica fume terhadap
ketahanan air semen magnesium-kalium fosfat. Batasan Membangun. ibu. 2016, 106, 415–421. [CrossRef]

21. Siddique, R.; Cachim, P. Limbah dan Bahan Tambahan Semen dalam Beton: Karakterisasi, Sifat
dan Aplikasi, edisi pertama; Penerbitan Woodhead: Cambridge, Inggris, 2018.
22. Chatchawan, R.; Saengsoy, W.; Tangtermsirikul, S.; Sugiyama, T. Pengaruh berbagai jenis fly ash dan pengurungan pada
kinerja mortar dan beton ekspansif. Batasan Membangun. ibu. 2019, 209, 176–186.
23. Elgalhud, AA; Dhir, RK; Ghataora, G. Pengaruh penambahan batu kapur terhadap porositas beton. beton semen
Kompos. 2016, 72, 222–234. [CrossRef]
24. Wang, D.; Shi, C.; Farzadnia, N.; Shi, Z.; Jia, H. Tinjauan tentang efek bubuk batu kapur pada sifat-sifat
konkret. Batasan Membangun. ibu. 2018, 192, 153–166. [CrossRef]
25. Norhasri, LSL; Hamidah, MS; Fadzil, AM Aplikasi penggunaan material nano pada beton: Review.
Batasan Membangun. ibu. 2017, 133, 91–97. [CrossRef]
26. Bareiro, WG; Silva, FA; Sotelino, ED; Gomes, OFM Pengaruh kandungan alumina pada perilaku kimia dan mekanik dari beton
tahan api yang ditembakkan pada suhu yang berbeda. Batasan Membangun. ibu. 2018, 187, 1214–1223. [CrossRef]

27. Liu, N.; Chen, B. Penelitian eksperimental pada semen magnesium fosfat yang mengandung alumina. Batasan Membangun.
ibu. 2016, 121, 354–360. [CrossRef]
28. Sarkar, R.; Parija, A. Pengaruh denda alumina pada castables semen rendah aliran sendiri alumina tinggi. Refraktori
Worldforum 2013, 5, 1-4.
29. Patil, J.; Pendharjar, U. Studi pengaruh nanomaterial sebagai pengganti semen terhadap sifat fisik beton. Int. Res. J. Eng.
teknologi. 2016, 3, 300–308.
30. Yaghoubi, H.; Sarpoolaky, H.; Golestanifard, F.; Souri, A. Pengaruh nano silika pada sifat dan struktur mikro dari castables
tahan api semen ultra-rendah alumina tinggi. Iran J.Mater. Sci. Ind. 2012, 9, 50–58.

31. Melo, JVS; Triches, G. Studi pengaruh nano-TiO2 pada sifat beton semen Portland untuk aplikasi pada permukaan jalan. mater
jalan. Des. 2018, 19, 1011–1026. [CrossRef]
32. Tang, T.; Wang, F.; Guo, H.; Yang, Y.; Du, Y.; Liang, J.; Zhang, F. Pengaruh zat penggandeng pada energi bebas permukaan
serbuk attapulgite termodifikasi organik (OAT) dan kekuatan tarik nanokomposit karet monomer OAT/etilena-propilena
diena. Teknologi bubuk. 2015, 270, 92–97. [CrossRef]
33. Tang, T.; Wang, F.; Liu, X.; Tang, M.; Zeng, Z.; Liang, J.; Guan, X.; Wang, J.; Mu, X. Permukaan modifikasi palygorskite
nanofibers dan aplikasinya sebagai fase penguatan dalam nanokomposit karet cis-polibutadiena. aplikasi Ilmu Tanah Liat.
2016, 132–133, 175–181. [CrossRef]
34. Wang, F.; Xie, Z.; Liang, J.; Fang, B.; Piao, Y.; Hao, M.; Wang, Z. Katalis FeMnTiOx yang Dimodifikasi Turmalin untuk
Peningkatan Kinerja NH3-SCR Suhu Rendah. Mengepung. Sci. teknologi. 2019, 53, 6989–6996. [CrossRef]
[PubMed]
35. Wang, F.; Zhang, H.; Liang, J.; Tang, T.; Li, Y.; Shang, Z. Kinerja pengurangan emisi tinggi dari filter komposit
organik-anorganik baru yang mengandung serat nano mineral sepiolit. Sci. Rep. 2017, 7, 43218. [CrossRef]
[PubMed]
36. Moubarik, A.; Grimi, N.; Boussetta, N.; Pizzi, A. Isolasi dan karakterisasi lignin dari ampas tebu Maroko: Produksi perekat kayu
lignin-fenol-formaldehida. Tanaman. Melecut. 2013, 45, 296–302. [CrossRef]

37. Mohammed-Ziegler, I.; Holmgren, A.; Forsling, W.; Lindberg, M.; Ranheimer, M. Mekanisme proses adsorpsi pinosylvin dan
beberapa polihidroksibenzena ke dalam struktur lignin. getaran spektrum 2004, 36, 65-72. [CrossRef]

38. Naskar, MK Sintesis hidrotermal dari serpih alumina seperti kelopak. Selai. keramik. Perkumpulan 2009, 92, 2392–2395.
[CrossRef]
39. Klapiszewski, .; Bula, K.; Sobczak, M.; Jesionowski, T. Pengaruh kondisi pengolahan pada stabilitas termal dan sifat mekanik
komposit PP/silika-lignin. Int. J. Polim. Sci. 2016, 1627258, 1–9.
[CrossRef]
Machine Translated by Google

Molekul 2019, 24, 3544 15 dari 15

40. Hemanth, J. Kuat tekan dan sifat mikrostruktur semen ringan berkekuatan tinggi
mortar yang diperkuat dengan eloksal. ibu. Des. 2006, 27, 657–664. [CrossRef]
41. Roussel, N. Understanding the Rheology of Concrete, 1st ed.; Penerbitan Woodhead: Cambridge, Inggris, 2012.

Ketersediaan Sampel: Tidak tersedia.

© 2019 oleh penulis. Penerima Lisensi MDPI, Basel, Swiss. Artikel ini adalah artikel akses terbuka
yang didistribusikan di bawah syarat dan ketentuan Creative Commons Attribution
(CC BY) lisensi (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/).