Improvement of coke resistance of Ni/Al2O3 catalyst in CH4/CO2 reforming by ZrO2 addition

DISUSUN OLEH : ZULIA HAJLI ASIH ASTRILA RAHAYU IKA WAHYUNI RINAWITA SINAMO YOGI NUGRAHA

Pendahuluan
Sumber energi baru Penting Biogas

Pembentukan Kering

CH4 dan CO2

Katalis Logam Mulia dan Non Logam Mulia

ZrO2 sebagai pendukung untuk Ni/ -Al2O3 pada aktivitas katalis dalam pembentukan CO2/CH4

Tujuan
Meneliti efek ZrO2 sebagai pendukung untuk Ni/ -Al2O3 pada aktivitas katalis dalam pembentukan CO2/CH4 dan pada ketahanan terhadap pambentukan karbon.

Tinjauan Pustaka

KOKAS
HOMOGEN

Katalis
HETEROGEN

XRD

Bentuk Kokas

Bahan dan Metode

Persiapan Katalis ZrO(NO3)2.xH2O diimpregnasi ke dalam Al2O3 dikeringkan dan dikalsinasi di udara pada suhu 110C selama 3 jam dan 500C selama 3 jam diimpregnasi oleh larutan nikelnitrat Pasta katalis nikel alumina dikeringkan pada suhu 110C semalam dan dikalsinasi pada suhu 500C di udara selama 3 jam. Sampel bubuk katalis ditekan ke wadah, kemudian dilumatkan dan disaring dengan ukuran butiran 1.0 0.1 mm.

 Uji Pembentukan CH4/CO2

Reaksi pembentukan CH4/CO2 dilakukan dalam reaktor tetap tabung baja 316-stainless steel dengan diameter dalam 1.27 cm pada tekanan atmosfir. Sejumlah katalis 0.6 gram dikemas antara lapisan wol kuarsa pada tabung. Reaktor tersebut ditempatkan dalam tabung dan tungku terhubung kealiran campuran gas reaktan. Produk yang dihasilkan ditetapkan sebagai:

Dimana YCH4,in dan YCO2,in adalah inlet mol dari CH4 dan CO2, masingmasing dan YH2,out, YCO,out adalah outlet mol dari H2 dan CO, masingmasing.

 Karakterisasi Katalis
Area permukaan BET dari katalis murni ditentukan oleh fisisorpsi nitrogen pada 77 K menggunakan Autosorb I (Quantachrome, USA). Pola XRD katalis sebelum dan setelah reaksi direkam menggunakan Phillips PW 1830/00 SY 1241 Model X-ray diffractometer dilengkapi dengan sumber CuK. Katalis yang terbuang juga diperiksa untuk jumlah kokas yang dibentuk oleh pembakaran batubara dengan udara mengalir di atas sampel pada suhu 800 C selama 3 jam. Perubahan berat ini terutama disebabkan deposisi kokas pada sampel karena perubahan berat akibat fase nikel dan zirkonia relatif rendah. Pembentukan kokas pada katalis setelah reaksi disajikan dalam bentuk persamaan yield kokas yang dihitung berdasarkan total karbon sebagai berikut:

HASIL DAN PEMBAHASAN

Karakterisasi katalis

Gambar 1 Spektrum XRD katalis pendukung Al2O3 murni mengandung Ni loading berbeda Tabel 1 Spektrum XRD pada material Material Ni NiO Al2O3 ZrO2 (tetragonal) C Peak 2 pada XRD 44.2, 51.7, 76.1, 92.8, 98.2 37.2, 43.2, 62.7, 75.2, 79.4, 95 37.6, 45.7, 66.8 30.1, 50.2, 60 26.2

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 2 Spektrum XRD pada reduksi katalis Ni/Al2O3

Tabel 1 Efek dari loading Ni dalam Ni/Al2O3 pada konversi feed dari pembentukan kering CH4/CO2 pada 700C dan CH4:CO2 = 1:1.25 Luas permukaan BET Katalis 5Ni/Al2O3 10Ni/Al2O3 15Ni/Al2O3 20Ni/Al2O3 25Ni/Al2O3 (m2/g) 212.4 195.9 188.5 177.9 164.8 Konversi (%) CH4 7.0 26.6 63.0 65.1 63.4 CO2 19.5 35.7 57.3 64.1 66.9

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pengaruh loading Ni

Gambar 3 Pengaruh loading Ni pada komposisi produk gas dari pembentukan CH4/CO2 pada 700C dan rasio CH4:CO2 1:1.25

Gambar 4 Pengaruh loading Ni pada rendemen produk dari pembentukan CH4/CO2 pada 700C dan rasio CH4:CO2 1:1.25

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 5 Spektrum XRD katalis yang mengandung loading Ni berbeda setelah pembentukan CH4/CO2 pada 700C

Pengaruh temperatur reaksi

Gambar 6 Pengaruh temperatur reaksi pada konversi feed dan komposisi produk gas selama pembentukan CH4/CO2 berlebih 15% Ni/Al2O3 dan pada CH4:CO2 dengan rasio 1:1.25

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 7 Pengaruh temperatur reaksi pada rendemen produk selama pembentukan CH4/CO2 berlebih 15% Ni/Al2O3 dan pada CH4:CO2 dengan rasio 1:1.25

Gambar 8 Spektrum XRD menghabiskan 15% katalis Ni/Al2O3 setelah melakukan pembentukan kering pada temperatur berbeda

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pengaruh dari loading ZrO2

Gambar 9 Pola XRD katalis tereduksi Ni/Al2O3 dipromosikan dengan loading ZrO2 berbeda

Gambar 3 Luas permukaaan BET dan konversi feed pada 15% katalis pendukung Ni/Al2O3
Katalis Ni/Al2O3 5% ZrO2 10% ZrO2 15% ZrO2 10% ZrO2 (sekuensial impregnasi) Luas permukaan BET (cm2/g) 188.5 180.9 178.6 167.1 143.0 Konversi (%) CH4 63.0 63.4 71.3 55.2 60.5 CO2 57.3 60.1 62.1 48.7 58.4

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 10 Pengaruh dari loading ZrO2 dalam Ni/Al2O3 pada komposisi gas selama pembentukan CH4/CO2 pada 700C dan CH4:CO2 1:1.25

Gambar 11 Pengaruh dari loading ZrO2 dalam Ni/Al2O3 pada produk dan rendemen kokas selama pembentukan CH4/CO2 pada 700C dan CH4:CO2 1:1.25

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 12 Rendemen produk dan kokas berlebih 15%/Ni/10% ZrO2/Al2O3 dipersiapkan dengan metode sekuensial-impregnasi dalam pembentukan CH4/CO2 pada 700C

Pengaruh metode persiapan katalis

Gambar 13 Spektrum XRD dari Ni/Al2O3 dipromosikan dengan loading ZrO2 berbeda setelah reaksi CH4/CO2

SIMPULAN
Minimum loading Ni pada Al2O3 : konversi feed tinggi, produk hidrogen 15% Reaksi pembentukan dan RWGS, disosiasi feed CH4 selama Ni/Al2O3 mengakibatkan deposisi kokas dan penonaktifan dihambat oleh ZrO2 Promotor ZrO2 meningkatkan pemisahan CO2 membentuk intermediet oksigen dekat kontak antara ZrO2 dan nikel, dimana deposit kokas digasifikasi sesudahnya. Persiapan katalis mempengaruhi tekstur katalis atau area permukaan akibat pembentukan komposit ZrO2 - Al2O3dan dengan memasukkan pori Al2O3 oleh ZrO2 Katalis coimpregnated 15Ni/10% ZrO2 /Al2O3 memiliki aktivitas dan luas permukaan BET lebih tinggi dari katalis sequentially-impregnated. Namun, kemampuan inhibisi kokas dari promoted katalis yang dibuat dengan kedua metode tersebut tidak berbeda untuk periode jangka pendek.

TERIMA KASIH