Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nukiir
PBN-BATAN, Jakarta 18-19Maret 1996 PROSES TEKNOLOGI PEMBUATAN PADUAN LGGAM ZIRKONIUM (ZIRCALOY) DENGAN METODA METALURGI SERBUK R..A. Suryana, Muchlis Badruzzaman, Widjaksana, Sigit, Eric Johneri Pusat Elemen Bakar Nukiir ID0100068 TEKNOLOGI PROSES PEMBUATAN PADUAN LOGAM ZIRKONIUM (ZIRCALOY) DENGAN METODA METALURGI SERBUK. Telah dilakukan pembuatan paduan logam zirkonium (zircaloy) dari serbuk zirkonium ditambah serbuk unsur-unsur peinadunya malalui teknik metalurgi serbuk. Parameter proses yang mempengaruhi sifat produk sinter, khususnya densitas, telah diamati. Hasil percobaan menunjiikkan bahwa pada temperatur 1100 a C, pengaruh tekanan pengotnpakan relatif kecil. Pengamatan mikro struktur menunjukkan bahwa proses penyinteran terdiri dari tiga tahap, yaitu tahap awal, tahap antara, dan tahap akhir yang terjadi masing-masing antara 1 sampai 2,5 jam, 2,5 sampai 6 jam, dan lebih dari 6 jam. ABSTRACT TECHNOLOGY OF ZIRCONIUM ALLOYS USING POWDER METALLURGY METHOD. Powder metallurgy method has been employed to produce zirconium alloys made of zirconium and it's alloying elements powder. Process parameters that influence on the properties of the sintered product and its density have been investigated. The experiments show that at the sintering temperature of1100 "C, variation of compaction pressure relatively has a litlle effect on sintered density. The microstructure investigation shows that the sintering process consists of three stages, i.e. : initial, intermediate and final stage which is respectively occurred between 1 to 2.5 hours, 2.5 to 6 hours and above 6 hours sintering time . PENDAHULUAN Logam zirkonium atau paduannya (zircaloy) sejak lama telah dipergunakan dalam berbagai bidang seperti industri kimia, perkapalan serta aplikasi tenaga nukiir karena keandalan sifat- sifatnya, seperti ketahanan korosi terhadap media asam dan basa kuat pada temperatur tinggi, mudah dibentuk, dan mempunyai titik lebur tinggi 1 Di bidang aplikasi tenaga nukiir, sebagian besar bahan ini dipasok untuk bahan struktur khususnya kelongsong pada elemen bakar nukiir reaktor daya berpendingin air ringan atau berat karena zirkonium mempunyai transparansi yang besar terhadap netron tennal serta ketahanan mekanik yang sangat tinggi 2 . Melalui penelitian ini beberapa aspek teknis dari teknologi pembuatan zircaloy-4 (Zr-4) mulai dari pengenalan sifat bahan dasar sampai proses metalurgi serbuk guna mendapatkan suatu produk terutama mengenai pengaruh tekanan pengompakan, temperatur dan waktu sinter terhadap sifat-sifat hasil sinter khususnya densitas dan mikro struktur telah dipelajari. TEORI Pembuatan zircaloy dengan metoda metalurgi serbuk Proses utama yang tercakup dalam metalurgi serbuk ini adalah proses penyiapan serbuk, pengompakan, dan penyinteran. Dari ke tiga proses ini, dua proses terakhir lebih dominan pengaruhnya terhadap kualitas hasil. Oleh karena itu pcmahaman yang baik terhadap fenotnena yang terjadi dalam ke dua proses tersebut diperlukan. Proses pengompakan Proses pengompakan serbuk pada dasarnya bertujuan untuk mengkonsolidasikan serbuk ke dalam bentuk yang diinginkan dan memberi kekuatan yang memadai untuk penanganan atau pengerjaan berikutnya. Melalui proses ini terjadi berbagai perubahan fisis akibat tekanan yang diberikan. Secara makro, pengaruh utama dalam proses ini adalah adanya pembentukan suatu massa koheren yang makin rapat dan keras pada tekanan yang lebih tinggi. Proses pengompakan serbuk pada tekanan tertentu dapat memberikan karakteristik produk yang tergantung pula pada kondisi peralatan seperti dimensi, dan tekanan maksimum yang diperbolehkan. Pada pembuatan pelet mentah, tekanan pengompakan berpengaruh pada densitas pelet yang diperoleh. Kurva densitas sebagai ftmgsi dari tekanan pengompakan adalah benipa garis lengkung 3 . 166 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan BakarNuklir PEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996 Proses sinter Banyak definisi yang dikemukakan tentang proses sinter (penyinteran). Menunit JONES 4 , proses sinter merupakan perlakuan panas pada suatu agregat serbuk yang dikompakkan atau serbuk yang lepas dengan maksud untuk menyempurnakan sifat-sifatnya. Melalui proses ini, terjadi berbagai perubahan fisis pada bahan yang disinter. Secara garis besar, perubahan itu tampak pada ukuran keseluruhan kompakan serta sifat mekanik dan fisis bahan. Banyak fenomena yang dapat terjadi selama penyinteran baik secara berurut maupun bersama- sama. JONES A menunjukkan bahwa secara umum ada dua fenomena yaitu adhesi atau pelasan pada permukaan partikel dan perubahan bentuk partikel, sedemikian hingga adhesi lebih kuat. Lebih jauh dia menjelaskan bahwa ada kemungkinan fenomena lain yaitu reduksi porositas total, atau densifikasi dan penghalusan "permukaan-dalam" pori. Kedua fenomena tersebut dapat terjadi dengan dua mekanisme yaitu penyusunan ulang partikel-partikel dan perpindahan bahan dari bagian padat kompakan ke pori-pori. Peneliti lain, HIRSCHHORN 5 dan LENEL 6 menjelaskan fenomena yang mirip tetapi agak lebih rinci. Fenomena yang dijelaskan nampak seperti tahapan proses penyinteran yang dapat terjadi secara berurutan dan/atau bersama-sama. Fenomena-fenomena tersebut adalah: - pengikatan antara partikel-partikel, - pertumbuhan leher, - penutupan saluran pori, - pembulatan pori, - densifikasi atau pengkerutan pori, - pertumbuhan butir. Dari tahapan-tahapan tersebut nampak jelas bahwa bahan yang disinter pada dasarnya adalah suatu bahan yang tidak stabil pada temperatur tinggi. Di sini terdapat pergerakan partikel yang berarti di dalam struktur bahan karena adanya daya penggerak. Gerakan partikel itu sering diidentifikasi sebagai proses difusi. Atas dasar itu, fenomena yang terjadi dalam proses penyinteran didominasi oleh proses difusi. sehingga peristiwa-peristiwa yang terjadi akan mengikuti aturan-aturan difusi. BAHAN DAN METODA Pembuatan Zircaloy melalui metoda metalurgi serbuk dilakukan dengan cara pengompakan campuran serbuk zirkonium dan unsur penambah Sn (1,30 %), Fe (0,22 %) dan Cr (0,10 %) sesuai demgan spesifikasi zircaloy-4 pada berbagai tekanan, kemudian disinter dengan memvariasikan temperatur (1000 - 1200 C) dan waktu (1 - 10 jam). Densitas sampel hasil sinter kemudian diukur dan setelah sampel dikenai proses metalografj dilakukan pengambilan foto mikro struktur. HASIL DAN BAHASAN Hubungan antara densitas pelet mentah yang diperoleh dari pengompakan serbuk zircaloy-4 dapat dilihat pada gambar 1 dan tabel 1. Tampak bahwa pada tekanan yang relatif rendah yaitu antara 2 sampai 8 MP titik-titik hasil percobaan sedikit mengalami penyimpangan dari kurva densitas-tekanan. Hal ini diduga karena pada tekanan rendah masih terjadi proses pengisian dan penyusunan butir-butir di dalam dies . Setelah proses pengisian selesai maka penambahan tekanan menyebabkan kenaikan densitas yang cukup teratur. Pada kondisi ini titik- titik hasil percobaan sudah mendekati kurva. Denstlos, g/cm3 4.75 0 5 10 15 20 Toknnnti pcneoiiipnknn. Ml' Gambar I. Pengaruh tekanan pengompakan terhadap densitas pelet mentah 1 MP = 5,67 bar Pada tekanan antara 8 - 1 6 MP, masih terlihat adanya kenaikan densitas, naniun setelah tekanan pengompakan mencapai 16 MP, penambahan densitas relatif kecil, sehingga percobaan berikutnya dilakukan di sekitar tekanan tersebut. Pengaruh tekanan pengompakan terhadap densitas sinter pada berbagai temperatur dan tekanan dengan waktu sinter tetap 2 jam ditunjukkan pada gambar 2 dan tabel 2. Untuk mengetahui kondisi yang relatif baik, perlu 167 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BATAN, Jakarta ]8-]9Maret 1996 peninjauan dari bebcrapa segi yaitu efisiensi dan kemampuan alat: - tekanan pengompakan di bawah 20 MP - temperatur sinter di bawali 1200 C Jadi di sini terdapat dua pilihan tempcralur yaitu 1000C dan 1100C. Ternyata pada rentang tekanan 18 - 22 MP, temperalur 1100C memberikan hasil densitas pelet yang Icbih tinggi bila dibandingkan dengan densitas yang diperoleh pada temperatur 1000C. Oleh karena itu temperatur 1100C dipilih untuk percobaan berikutnya yaitu untuk variasi waktu. Sclain itu dapat pula dilihat bahwa pada temperatur 1 IOOC, variasi densitas relatif kccil dibandingkan dcngan variasi pada suhu 1000 C apalagi 1200 C, yang berarti bahwa penyinteran pada Icmpcratur 1100C tidak begitu dipengaruhi oleh tekanan pengompakan, sehingga untuk itiencapai densitas tertentu dapat dipilih tekanan dalam renlang yang lebih panjang. l i on oC ~*~ 1200 oC Pada gambar 3 dan label 3 menunjukkan hubungati antara densitas sinter dan waktu pcnyinleran pada Semperahsr dan tekanan pengompakan leriontu. Pada Semperatur penyinteran 1100C dan tekanaa pengompakan 16 MP, terlihat bahwa penyinteran terbagi dalam 3 tahap yaifu tahap awal, tahap antara dan tahap akhir. Pada tahap awal penyinteran yaitu sampai waktu kira-kira 2,5 jam, pengaruh waktu terhadap densitas tidak teratur, karena terjadinya beberapa fenomena yang konipiek yang kemungkinan disebabkan oleh ketidak homogenan serbuk dalam kompaka/i sebelum penyinteran, pelepasan gas/udara yang terperangkap, efek Kirkendal dan adanya unsur penambah, serta laju pemanasan awal yang terlalu cepat. Fenomena-fenomena tcrsebut dapat terjadi berurutan maupun bersama- sama. Mikro stmktur pada tahap tersebut diperlihatkan pada gambar 4a, b dan c. Pada tahap antara (2,5 - 6 jam), pengaruh waktu terhadap densitas sangat jelas dan struktur mikro pada tahap ini dapat dilihat pada gambar 4d. Pada tahap akhir penyinteran yang diperkirakan dimulai setelah waktu sinter 6 jam, ternyata waktu sangat bcrpcngaruh terhadap rekristalisasi dan pertumbuhan butir (gambar 5a, b dan c). Gambar 2. Hiibungan antara tekanan pengompakan dandensitas peiel sinter pada berbagai tcmperatiir dengan waktu sinler 2 jam 0 ffnkln, join Gambar 3. Hnbimgan antara waklu dan densitas pelet sinter, pada tekanan pengompakan 16 MP, temperatur 1100 C 168 Providing Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir I'ltUN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996 Gambar 4. Mikro stniklur zircaloy-4 yang disinter pada temperatur 1 ] 00 C, waktu sinter : a. 1 jam; b. 1,5 jam; c. 2,5 jam; d. 3 jam. pembesaran 200 x, (mertipakan tahap avval dan tahap antara pada pcmyinteran) Ganibar 5. Mikro stniktur zircaloy-4 yang disinter pada temperatur 1100 C, waktu sinter : a. 6 jam; b. 8 jam; c. 10 jam. pembesaran 200 x, (merupakan tahap akliir pada penyinteran) SIMPULAN Proses penyinteran pada 1100C selama 1 - 10 jam untuk pelet serbuk zircaloy-4 yang dikompakkan oleh tekanan sebesar 16 MP terdiri dari liga tahap, yaitu tahap awal, tahap antara dan tahap akhir. Pada tahap awal (1 - 2,5 jam), pengaruh waktu masih belum teratur karena terjadinya beberapa fenomena yang komplek, sedangkan pada tahap antara (2,5 - 6 jam), waktu berpengamh terutama terhadap densitas pelet sinter dan pada lahap akhir ( 6 - 1 0 jam), waktu bcrpengaruh tenitama terhadap rekristalisasi dan pertumbuhan butir. UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengticapkan terima kasih kepada Saiidara Isfandi, Martoyo, Asep Sirnagan, Sardjono B.E., Hadijaya BSc, Suyoto dan pihak- pihak yang telah niembantu hingga selesainya pcnelilian ini. DAFTAR PUSTAKA 1. BENYAMIN, M, "Nuclear Reactor Materials and Applications", Van Nostrand Reinhold Company Inc., New York, 1983 2. KNODLER, D., RESHKE, S., WEIDINGER, H.G., "Technology of Zirconium Alloys for Cladding Tubes of Water Cooled Fuel Assemblies", Kerntechnik, 50, no. 4, 1987. 3. CAZAUD, E., LE ROUX, R., "M.tallurgie. Mise En Forme Et Traitements", 69e ed., Dunod, Paris (1974). 169 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BA TAN. Jakarta 18-19 Maret 1996 4. JONES, W.D., "Principal of Powder Metallurgy", Arnold, London, 1937 5. HIRSCHHORN, J.S., "Introduction to Powder Metallurgy", American Powder Metalurgy Institute, Princeton N.J. 6. LENEL, F.V., "Powder Metallurgy, Principles and Applications", Metal Powder Industries Federation, Princeton N.J. TANYA JAWAB 1. MULYADI.R. Berapa tinggi yang ideal temperatur sintering terhadap temperatur melting ? Unsur yang ditambahkan dalam proses sintering, sebaiknya memiiki temperatur melting lebih tinggi atau lebih rendah temperatur lebur bahan dasar (Zirkonium) ? Bagaimana hubungan tinggi temperatur sintering terhadap teinperatur lebur unsur- unsur bahan dasar dan imsur bahan yang ditambahkan ! RA.SURYANA Tergantung pada sifat produk yang diinginkan, karena seperti disebulkan dalam teorin, pengiriman ialah perlakuan panas untuk memperoleh sifat-sifat kompakan yang lebih baik. Tergantung bila mau memadu dcngan unsur apa, seperti dalam zirkaloy, sisik lebur yang lebih rendah dari zirkonium, akan tetapi dapat juga kita memadu dengan unsur yang sisik leburnya lebih tinggi misalnya paduan dengan dasar logam Al yang di padu dehgan Zr. Tidak ada hubungannya dengan unsur pemadu yang ada luibungan antara temperatur sintering untuk lebur logam dasar yaitu 2/3 T| ( untuk lebur keloin ). 2. DARDJO Pada ukuran berapa dalam mesh paduan logam zirkonium dapat utuh secara total ? Phenomena yang rumit apa ynng lerjadi pada tahap awal 1-2,5 jam ? RA. SURYANA -250 - 180 mesh -325 mesh Ada Sn yang temperatur leburnya jauh lebih rendah dari Zn, pada 300 C Sn dan jumlah Sn lebih keci) dari pada jumlah Zn, terjadi perbedaan difusivitas yang besar sehingga terjadi pori-pori (efek Kerkendal) dengan akibat terjadi peng-gembungan, dan tentunya densitas turun. 3. MARADU SIBARANI Apakah metode metalurgi serbuk ini dapat digunakan untuk zirkaloy dalam bentuk pelat dan kelongsong, bagaimana dengan proses teknologinya ? RA. SURYANA Seperti telah dijelaskan dipendahuluan (teori) bahwa metalurgi serbuk ialah suatu teknologi peinbuatan komponen ( part ) dari serbuk, disamping pembuatan serbuknya itu sendiri, yang dimaksud komponen (part) misalnya roda gigi. Jadi metalurgi serbuk bukan untuk membuat pelat/ kelongsong. 4. PINITOYO Mohon kejelasan tekanan pengompakan 'MP" terhadap pelet silindris. Bila ' MP" adalah satuan tekanan hidrolik dari mesin press, mohon di kalibrasi ke dalam satuan standar : kg/cm2, psi, dll. Dan tekanan pengompakkan pelet perlu di kalikan faktor luas: Luas Penampang Piston Hidrolik (D2) Luas Penampang Pelet d2 D = diameter piston hidrolik d = diameter pelct RA. SURYANA MP hanyalah ukuran skala saja, dan tekanan sebenarnya berdasarkan perhitungan yang disesuaikan dengan kondisi operasi pembuatan pelct UO 2 jenis cireal, IMP= 3,1 ton/in 2 . 5. TAUFIK USMAN Mohon dijelaskan fenomena yang terjadi pada kurva " Pengaruh waktu terhadap densiti" RA. SURYANA Seperti dituujukkan dalam kurva, pada pcnclitian ini bahwa pengaruh densitas tidak 170 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BATAN, Jakarta 18-19Maret 1996 teratur terrutama pada tahap awal perputaran (1-2 jam) hal ini sebagai akibat (diduga) Saju pemanasan yang terlalu tinggi dan adanya unsur pemadu, terutama Sn yang sisik leburnya jauh lebih rendah dari Zr. Pada penelitian selanjutnya dengan laju pemanasan yang lebih rendah dari 600, dan dibandingkan juga dengan Zr murni, memang laju pemanasan dan unsur pemadu mempengaruhi kurva densitas vs waktu. 6. GUNANDJAR Pada waktu penyinteran, grafik/kurva yang diperoleh (densitas vs waktu sinter) menunjukkan bahwa densitas relatif menurun (pada tahap kedua). Bisakah dijelaskan mengapa densitas tersebut menurun, mengapa justru tidak naik. RA. SURYANA Memang densitas pada tahap kedua masih menurun, ( belum naik ) hal ini diduga karena pengaruh laju pemanasan ( heating rate ) yang terlalu besar dan adanya unsur- unsur pemadu pada kertas kerja kami yang lain ( penelitian lanjutan ), untuk laju pemanasan < 600 C, densitas menunjukkan kenaikkan pada tahap kedua . 7. FRANSISCA A.E.T. Apa sebabnya pada temperatur 1100 C pengaruh tekanan pengompakan kecil terhadap densitas ? Apa maksud atau tujuan dari proses penyinteran di bagi menjadi tiga tahap ? RA. SURYANA Pada tekanan udara 17 MP- > 20 MP pada umumnya densitas turun. Penurunan ini dapat disebabkan oleh beberapa faktor : a). Springback efect b). Pelepasan gas ( degarring ), udara/gas yang terperangkap pada waktu pengompakan c). Belum terpadunya denrifikasi sempurna sehingga : * Pada 1000 C denrefikasi belum sempurna * Pada 1200 C temperatur selalu tinggi sehingga panas a dan b dominan. Pada 1100 C pengaruh a dan b kurang dominan sehingga pengaruh tekanan relatif baik terhadap densitas lihat halaman sebelah. Seperti diketahui pada proses penyinteran terjadi bermacam-macam fenomena diantaranya menurut Hersckharn dan Lenel adalah : - Pengikatan unsur partikel - Pertumbuhan leher - Penutupan saluran pori - Densifikasi dan pengerutan pori - Pertumbuhan butir Fenomena tersebut dapat terjadi berurutan atau bersama-sama. Oleh sebab itu kadang- kadang terpadunya fenomena tersebut di singkat dengan tahap awal, tahap antara dan tahap akhir untuk memindahkan. 171 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BATAN, Jakarta 18-l9Maret 1996 LAMPBRAN Tabel 1. Data pengompakan serbuk zircaioy-4 No. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 Tekanan (MP) 2 3 4 6 7 7,5 8 9 10,5 11 12 13 14 16 17 17,3 17,5 18,5 19 20 21 21,5 22 Tinggi (cm) 1,2895 1,2175 1,2030 1,1510 1,0995 1,0930 1,1090 1,1250 1,1410 1,1540 1,1660 1,1770 1,2000 1,2340 1,2560 1,2540 1,2760 1,3200 1,3000 1,3390 1,3600 1,3820 1,4120 Diameter (cm) 2,3190 2,3190 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 Volume (cm 3 ) 5,2063 4,9024 4,9247 4,7016 4,4806 4,4527 4,5214 4,5900 4,6587 4,7144 4,7659 4,8131 4,9118 5,0577 5,1521 5,1435 5,2397 5,4268 5,3409 5,5083 5,5985 5,6928 5,8215 Berat (g) 20,3670 20,0125 20,0870 19,9480 20,0190 20,2300 21,5210 21,5210 22,1270 22,4580 22,9540 23,3040 24,1440 24,9750 25,4550 25,4560 25,9660 26,9430 26,6250 27,4710 27,9790 28,4600 29,1510 Densitas (g/cm 3 ) 3,9134 4,0731 4,0788 4,2428 4,4684 4,5433 4,6488 4,6887 4,7496 4,7637 4,8163 4,8417 4,9155 4,9380 4,9407 4,9491 4,8573 4,9648 4,9851 4,9872 4,9977 4,9993 5,0075 Punch atas : 22 cm Waktu pengompakan : 30 detik Kedalaman dies : 40 cm 1 MP = 5,67 bar Tabel 2. Data penyinteran pelet zircaloy, waktu sinter 2 jam Waktu (jam) 2 Tempe- ratur (C) 1000 1100 1200 1300 Tekanan (MP) 16 17,5 19 21 22 16 17,5 19 21 22 14 17 18,5 20 21,5 14 17 18,5 20 21,5 Densitas PM (g/cm 3 ) 4,938 4,957 4,982 5,002 5,007 4,938 4,957 4,982 5,002 5,007 4,915 4,941 4,965 4,987 5,003 4,915 4,941 4,965 4,987 5,003 Densitas PS (g/cm 3 ) 6,786 6,828 6,316 6,434 6,266 6,414 6,561 6,538 6,492 6,555 6,375 6,676 6,718 6,000 6,654 Pelet nisak Tabel 3. Data penyinteran pelet zircaloy dengan variasi waktu sinter Tem- peratur 1000 1000 Tekanan (MP) 16 17,5 16 17,5 Waktu (jam) 1 1,5 2, 2,5 3 6 8 10 6 8 10 6 8 10 6 8 10 Densitas PM (.g/an*) 4,982 4,987 4,938 4,983 4,985 4,938 4,938 4,938 4,957 4,957 4,957 4,938 4,938 4,938 4,957 4,957 4,957 Densitas PS (g/cm 5 ) 6,782 6,676 6,414 6,652 6,313 6,090 5,850 6,152 6,278 5,805 5,613 6,550 6,371 5,613 5,897 5,998 5,725 PM = Pelet Mentah PS = Pelet hasil sinter 172