abstrak

Ni-samaria doped ceria (SDC) dilaporkan sebagai material anoda potensial untuk suhu antara
sel bahan bakar oksida padat (SOFCs). Kinerja SOFCs sebagian besar tergantung pada
struktur mikro anodik yang terkait dengan proses persiapan anoda. Dalam penelitian ini,
PdO-NiO-SDC nano-komposit bubuk disintesis oleh satu langkah glisin proses pembakaran
nitrat (GNP) untuk pertama kalinya. Serbuk dibuat dengan menggunakan glisin yang berbeda
untuk rasio nitrat dan sifat masing-masing yang dipelajari menggunakan difraksi sinar-X
(XRD), resolusi tinggi transmisi elektron mikroskop (HRTEM), pemindaian mikroskop
elektron (SEM), Brunauer Emmett Teller (BET) luas permukaan dan spektroskopi impedansi
elektrokimia (EIS). Hasil XRD menunjukkan pembentukan kubik NiO, SDC dan PdO fase
upto 600 C dan Ni-Pd larutan padat di atas 800 C. Ukuran kristal dan porositas dari bubuk
PdO-NiO-SDC ditemukan meningkat dengan peningkatan glisin rasio bahan bakar. Porositas
pelet sinter ditemukan menjadi 40-45% yang cukup untuk anoda SOFC. Konduktivitas pelet
yang disinter pada 1200 C adalah 99 dan 72 S / cm pada 450 C dan 800 C, masing-masing.
Konduktivitas listrik diamati ditingkatkan dengan peningkatan suhu sintering. Dengan
demikian ultra halus, komposit serbuk PdO-NiO-SDC dengan luas permukaan yang tinggi,
porositas yang lebih baik dan konduktivitas disintesis berhasil secara simple, murah, hemat
energi metode nitrat langkah glisin tunggal untuk aplikasi kemungkinan sebagai anoda untuk
suhu antara sel bahan bakar oksida padat (IT-SOFCs) seperti SOFCs logam didukung.
1. Pendahuluan
Ni masih material anoda yang paling populer untuk suhu rendah dan menengah sel bahan
bakar oksida padat (ITSOFC). Namun, anoda Ni berbasis katalisis pembentukan karbon
graphitic di H2O rendah / rasio C [1]. Ni juga bertanggung jawab untuk menggumpal dan
berubah bentuk saat konsolidasi dan operasi berikutnya pada suhu yang lebih tinggi karena
titik leleh yang rendah. Karena ini, penurunan konduktivitas listrik dari anoda diamati yang
mempengaruhi kinerja SOFCs [2]. Penelitian sebelumnya dari anoda bimetal menunjukkan
bahwa tingkat oksidasi hidrogen ditingkatkan dan ketahanan deposisi karbon mungkin [3, 4].
Hal ini melaporkan bahwa, anoda paduan, Ni1-Xmx SDC dapat meningkatkan kinerja anoda
dengan meningkatkan sifat mekanik, termal atau kimia. Elektro aktivitas katalitik dari SOFC
juga dapat ditingkatkan dengan penambahan katalis logam seperti Ni, Pt, Pd, Ru, Ir dan Rh
[4,5, 6]. Sebagai contoh, McIntosh et al. [6] meneliti efek dari logam mulia pada ceria anoda

berbasis dan menemukan bahwa maksimum kenaikan densitas daya 0,02-0,28 W / cm2
dengan penambahan 1% berat Pd pada 700 C.
Kinerja SOFC sebagian besar tergantung pada anoda mikro yang terkait dengan memulai
persiapan bubuk dan proses anoda membentuk. Metode sintesis yang berbeda seperti reaksi
padatan, gel sol, hidrotermal, curah hujan co dan sintesis solusi pembakaran telah digunakan
untuk pengolahan bubuk keramik. Metode solid state konvensional adalah sebuah proses
panjang yang membutuhkan langkah multi-sintering. Serbuk disintesis juga menunjukkan
ukuran partikel besar dan kemurnian rendah [7]. Sedangkan metode sol gel juga proses yang
memakan waktu dan sulit untuk mengontrol mekanisme reaksi untuk sintesis biner dan terner
oksida dan untuk memilih precipitator yang sesuai. Di antara proses kimia basah tersedia,
teknik pembakaran mampu menghasilkan bubuk halus Ultra [8, 9]. Solusi pembakaran
dimulai pada suhu yang lebih rendah dengan bantuan sumber panas eksternal, diikuti dengan
reaksi eksotermis berikutnya antara oksidator dan bahan bakar. Reaksi eksotermis ini
menyediakan panas yang diperlukan untuk lebih membawa reaksi dalam arah depan untuk
menghasilkan serbuk nanokristalin sebagai produk akhir. Dalam glisin sintesis pembakaran
nitrat (GNP), glisin digunakan sebagai bahan bakar, yang teroksidasi oleh ion nitrat. Itu
adalah murah, memiliki efisiensi tinggi energi, tingkat pemanasan yang cepat, waktu reaksi
pendek dan homogenitas komposisi tinggi [10, 11]. Dalam literatur, terner dan biner anoda
nikel berbasis bahan seperti NiO-CE1-x ZRX O2 [12], Ni1-xCux- SDC [13], Ni + Fe + SDC
[14], FexCo0.5xNi0.5-SDC anoda [15] disintesis oleh GNP metode sintesis pembakaran.
Hanya ada satu referensi di mana NiO-SDC disintesis dengan metode langkah urea
pembakaran tunggal [16].
PdO-NiO-SDC material anoda yang sebelumnya disintesis dengan metode yang berbeda [17,
18]. Meskipun metode GNP digunakan untuk mensintesis biner dan terner dan multikomponen oksida, pengetahuan terbaik kami kami belum digunakan untuk mensintesis Ni1xPdxCe0.8Sm0.2O1.9 (PdO-NiO-SDC) serbuk. Oleh karena itu dalam penelitian ini, upaya
telah dilakukan untuk mensintesis (PdO-NiO-SDC) serbuk dengan satu langkah glisin sintesis
pembakaran nitrat dengan glisin yang berbeda untuk rasio nitrat. The siap bubuk PdO-NiOSDC secara fisik dan elektrokimia ditandai untuk mengevaluasi penerapannya sebagai anoda
IT-SOFC.
Prosedur eksperimental
2.1. sintesis powder

Untuk sintesis 2% berat PdO-NiO-SDC bubuk, larutan dibuat dengan melarutkan jumlah
stoikiometri paladium nitrat [Pd (NO3) 2] , nikel (II) nitrate hexahydrate [Ni (NO3) 3.6H2O] ,
cerium (III ) nitrat [Ce (NO3) 3.6H2O], samarium (III) nitrat [Sm (NO3)3.6H2O] dalam air
deionisasi dengan Ni: Ce0.8 Sm

0.2

O1.9 sebagai 7: 3. Ce: Sm terpilih sebagai 8: 2 untuk

memiliki konduktivitas yang tinggi [19]. Semua bahan kimia yang disediakan oleh Alfa
Aesar (India). Glycine (NH2-CH2-COOH) pertama kali dilarutkan dalam air deionisasi dan
glisin dan larutan logam nitrat kemudian dicampur secara menyeluruh, untuk memastikan
pencampuran tingkat molekuler, untuk membentuk, larutan homogen jelas. Karakteristik
serbuk seperti ukuran kristal, luas permukaan, tingkat dan sifat aglomerasi terutama diatur
oleh suhu entalpi atau api yang dihasilkan selama pembakaran [20]. Setelah homogenisasi
larutan dipanaskan di atas hot plate pada 80 C sampai bentuk warna gel coklat. Kemudian
suhu hot plate dinaikkan menjadi 180-250 C. Gel kental yang dihasilkan terbakar/menjadi
panas secara otomatis dan api mempertahankan intens dan self dibentuk, yang cepat menjalar
ke seluruh bahan. Hasilnya pembentukan berbusa, sangat berpori coklat bubuk warna. Proses
konversi/perubahan berlangsung selama sekitar satu menit.
Untuk menghilangkan sisa karbon dan untuk mempromosikan kristalisasi, abu disinter
pada 600 C selama 2 jam. Karena selama reaksi pembakaran entalpi sangat tinggi, bubuk
disintesis adalah ringan dan karena itu sulit untuk menangkap bubuk. Untuk menyingkirkan
ini mesh stainless steel dimasukkan ke reaktor baja. Dengan melakukan ini, gas buang
diizinkan untuk meninggalkan reaktor baja dan abu dikumpulkan di dalam reaktor. Abu
kemudian didasarkan pada mortar batu akik selama 5-10 menit. Selanjutnya, 10 pati% berat
ditambahkan ke bubuk anoda untuk meningkatkan porositasnya. Serbuk itu kemudian uniaksial ditekan pada tekanan sekitar 16 MPa untuk mendapatkan pelet hijau padat dengan
ketebalan sekitar 1 mm dan diameter 13 mm. Pelet tersebut disinter pada 1100, 1200 dan
1300 C selama 4 jam dengan laju pemanasan 3 C / menit di udara untuk pengukuran
konduktivitas.
2.2. karakterisasi bubuk
Thermo-gravimetri dan thermogravimetry derivatif (TG DTG) sebagai bubuk disintesis
dilakukan dengan menggunakan instrumen TG (TG 209 F3 Tarsus) dengan kecepatan
pemanasan 10 C / menit 10-1000 C dalam lingkungan udara. Morfologi serbuk diamati
menggunakan resolusi tinggi transmisi elektron mikroskop (Tecnai G2, SEI (Netherland),
dilengkapi dengan dispersif energi sinar-X (EDX) analyzer. Analisis struktur mikro dari
bubuk disintesis dilakukan dengan mikroskop elektron (2ELSS EVO seri, Model EVO 50).

identifikasi fase disintesis serbuk PdO-NiO SDC dengan berbagai g / n rasio dibuat dengan
bubuk Xray difraksi (XRD) teknik menggunakan Phillips PW 1710 difraktometer dengan
CuK radiasi dengan panjang gelombang 1,5424 dan scanning rentang 10-100 . kepadatan
relatif dan porositas pelet sinter diukur dengan metode standar Archimedes. luas permukaan
BET dari serbuk terbentuk dipanaskan pada 600C selama 2 jam diukur dengan isotermal
nitrogen metode penyerapan / desorpsi menggunakan, Micrometritics Gemini, Model 2375.
konduktivitas pelet yang disinter pada 1100, 1200 dan 1300 C selama 4 jam diperoleh dari
dua pengukuran konduktivitas probe menggunakan spektroskopi impedansi. Dua elektroda
dibentuk dengan menerapkan pasta perak pada kedua permukaan pelet dan disinter pada 200
C selama 20 menit, pengukuran dilakukan dengan analisa impedansi (Versa STAT 3,
Ametek) selama rentang frekuensi 1 Hz sampai 1 MHz di kisaran suhu 200-800 C, pada
tegangan AC amplitudo 10 mV.
4. Kesimpulan
PdO-NiO-SDC campuran ion dibudidayakan elektronik nano-bubuk disintesis dengan metode
pembakaran nitrat sederhana, cepat dan biaya yang efektif glycine-, untuk pertama kalinya.
XRD menunjukkan bahwa ukuran kristal meningkat dengan peningkatan suhu kalsinasi
11,57-35,92 nm. SEM menunjukkan bahwa serbuk disintesis sangat berpori. Luas permukaan
BET maksimum bubuk ditemukan menjadi 15 m2 / g untuk bahan bakar ramping g / n rasio.
TEM menegaskan bahwa ukuran partikel dalam kisaran nm sedangkan EDS menunjukkan
adanya semua elemen yang diinginkan. Pelet yang disinter pada rentang temperatur 11001300 C selama 4 jam menunjukkan porositas di kisaran 16-45% yang berkurang dengan
peningkatan sintering emperature. Konduktivitas material siap diamati menjadi 99 S / cm
pada 450 C dan 72 S / cm pada 800 C. The siap PdO-NiO-SDC memenuhi semua
persyaratan sebagai anoda untuk IT SOFC.
3.3. SEM dan Analisis BET
Gambar. 5 menunjukkan gambar SEM dari sintesis serbuk PdO-NiO-SDC dengan (a) g/n
ratio 0,78 (b) g/n ratio 0,56 (c) g/n rasio 0,97 dan masing-masing perlakuan panas pada
600C selama 2 jam (d,e,f). Semua bubuk ditemukan sangat berpori. Selama sintesis
pembakaran, reaksi eksoterm terjadi dan sejumlah besar gas tersusun yang membuat bubuk
sangat berpori. Bubuk dipanaskan pada 600C selama 2 jam juga berpori tetapi peningkatan
ukuran partikel diamati setelah kalsinasi. Dalam kasus anoda sejumlah porositas diperlukan
untuk fasilitas transfer gas dan untuk memperbesar batas wilayah tiga fase. Dengan demikian
kehadiran mikro dan makro berpori dalam bubuk akan membantu untuk meningkatkan area
reaksi dan secara signifikan akan mengurangi resistensi elektroda polarisasi. Hal ini terlihat

bahwa bahan bakar yang kaya (g/n = 0,56) menunjukkan komposisi peningkatan ukuran
kristal bubuk dan karenanya mengurangi luas permukaan karena sintering lokal partikel
bubuk. Hal ini disebabkan sejumlah besar panas yang tersusun selama pembakaran dari
komposisi yang kaya bahan bakar.
Gambar. 6 menunjukkan gambar SEM (30 KX) dari penampang pelet PdO-NiO-SDC disinter
pada 1100, 1200 dan 1300C di udara. Setelah sintering, pori setelah pembakaran
meningkatkan porositas pelet. Porositas pelet sinter diukur dengan prinsip Archimedes dan
nilai-nilai masing-masing disajikan pada Tabel 1. Hal ini dapat dilihat bahwa porositas pelet
menurun dan biji-bijian untuk konektivitas gandum meningkat dengan peningkatan suhu
sintering.
Tabel 2 menunjukkan luas permukaan BET dari bubuk disintesis oleh stoikiometri, komposisi
bahan bakar yang kaya dan bahan bakar ramping dan panas pada 600C selama 2 jam. Bubuk
yang disintesis dari rasio bahan bakar ramping memiliki luas permukaan yang tinggi
dibandingkan dengan bubuk yang disintesis dari stoikiometri komposisi kaya bahan bakar.
Temperatur nyala yang tinggi dalam tempat stoikiometri dan bahan bakar kaya mungkin telah
mempengaruhi karakteristik bubuk yang kurang baik. Hasil ini menunjukkan peningkatan
ukuran kristal, premature partial local sintering diantara partikel primer aktif yang dihasilkan
selama pembakaran, sehingga mengurangi luas permukaan [15, 16]. Hasil BET sesuai dengan
hasil XRD.