Artikel Penelitian

Konduktivitas Termal Uranium Nitrida dan Karbida

B. Szpunar1 dan J. A. Szpunar2
1 Jurusan Fisika dan Teknik Fisika, Universitas Saskatchewan, Saskatoon, SK, Kanada
S7N5E2
2Departemen Teknik Mesin, Universitas Saskatchewan, Saskatoon, SK, Kanada S7N 5A9
Korespondensi harus ditujukan kepada B. Szpunar; b.szpunar@usask.ca
Diterima 29 Mei 2014; Direvisi 25 Juli 2014; Diterima 31 Juli 2014; Dipublikasikan 1
September 2014
Editor Akademik: Jorge M. Maia
Copyright © 2014 B. Szpunar dan J. A. Szpunar. Ini adalah artikel akses terbuka yang
didistribusikan di bawah Atribusi Creative Commons
Lisensi, yang mengizinkan penggunaan, distribusi, dan reproduksi tidak terbatas dalam media
apapun, asalkan karya aslinya benar
dikutip.

Kami menyelidiki konduktivitas termal elektronik dari bahan bakar alternatif seperti uranium
nitrida dan uranium karbida. Kami mengevaluasi
kontribusi elektronik terhadap konduktivitas termal, dengan menggabungkan perhitungan
kuantum mekanis pertama dengan
korelasi semiklas. Struktur elektronik PBB dan UC dihitung dengan menggunakan kode
QuantumEspresso. Spin terpolarisasi
Perhitungan dilakukan untuk pemesanan momen magnetik ferromagnetik dan
antiferomagnetik pada kisi uranium dan
momen magnetik di UC lebih rendah daripada di PBB karena hibridisasi yang lebih kuat
antara elektron 2p elektron dan 5f elektron
dari uranium Perhitungan struktur elektronik nonmagnetik digunakan sebagai masukan untuk
kode BolzTrap yang digunakan untuk mengevaluasi
konduktivitas termal elektronik. Diperkirakan konduktivitas termal harus meningkat dengan
kenaikan suhu,
tetapi untuk mendapatkan kesepakatan kuantitatif dengan eksperimen pada suhu yang lebih
tinggi, interaksi elektron dengan fonon (dan
hamburan elektron-elektron) perlu disertakan.
1. Perkenalan
Kecelakaan tragis baru-baru ini di Fukushima dengan jelas menggambarkan
risiko yang terkait dengan desain reaktor saat ini
berdasarkan bahan bakar uranium dioksida (UO2) dan membenarkan penelitian
menuju bahan bakar yang lebih aman. Pioro dkk. [1] menunjukkan bahwa
Bahan bakar urania tradisional tidak cocok untuk beberapa desain baru
reaktor generasi karena konduktivitas termalnya yang rendah (mis.,
suhu fuel centerline diperkirakan untuk super kritis
Reaktor air (SCWR) melampaui batas yang diterima industri
dari tahun 1850∘C (2123 K). Uranium nitrida (PBB) dan uranium
karbida (UC) telah diusulkan sebagai bahan bakar yang lebih aman. UC
dan PBB adalah jenis bahan bakar nuklir tingkat lanjut karena mereka memiliki
tidak hanya konduktivitas termal yang lebih tinggi tetapi juga linier yang lebih rendah
koefisien ekspansi dan lebih kompatibel dengan bahan bakar
bahan kelongsong [2].
Konduktivitas termal UN dibandingkan denganUO2 di
[3]. Para peneliti menunjukkan bahwa berbeda dengan keramik khas
(mis., UO2) konduktivitas termal PBB meningkat dengan
suhu karena transportasi elektronik besar. Selain itu,
Temperatur pelelehan PBB meningkat dengan tekanan, yang mana
mencegah disosiasi gas nitrogen dan bisa setinggi
3035K at 1 atm [3].

UC juga memiliki kelebihan dibanding UO2 sebagai bahan bakar untuk puasa
reaktor karena sekitar 2,6 kali lebih tinggi konduktivitas termal
[2, 3]. Suhu leleh UC sedikit lebih rendah
(~2623K [4], 2638 (165) K-2780 (25) K [2]) tapi masih baik
diatas 2000K.
Kami hadir di sini studi pendahuluan tentang thermal
konduktivitas dari jenis bahan bakar nuklir tingkat lanjut ini.

2. Struktur Elektronik
Untuk mengevaluasi struktur elektronik UN dan UC, kita gunakan
Quantum Espresso (QE) kode [5] (lihat Lampiran) sebagaimana adanya
sudah ada antarmuka yang disediakan antara QE dan Boltzmann
Kode Transport Properties (BoltzTraP) [6] yang akan digunakan
Disini untuk mengevaluasi transportasi elektronik.
Struktur elektronik UC dan UN telah dipelajari
sebelum (lihat, misalnya, [7, 8]) dan peneliti mencatat bahwa keduanya
perkiraan kepadatan lokal (LDA) maupun LDA dengan Hubbard
U koreksi mampu menggambarkan secara memadai elektroniknya
Struktur sekitar energi Fermi yang didominasi oleh kuat
berkorelasi 5f elektron uranium dengan antiferomagnetik
pemesanan. Namun, terlepas dari kekurangan yang tercatat, banyak sifat dapat dievaluasi
sesuai dengan percobaan,
misalnya, dispersi fonon [8].

2.1. Uranium Nitrida. Mirip dengan urania, PBB memiliki kubik

struktur (simetri Fm3m). Pada suhu rendah (di bawah
Suhu n'eel 𝑇
𝑁
= 53K [9]) itu menunjukkan feromagnetik
(001) digabung secara antiferomagnetik (struktur tipe-I)
[9]. Kita sudah pernah membahas sebelumnya bahwa dihitung
Konstanta kisi untuk urania feromagnetik sangat sesuai
dengan percobaan sementara untuk pemesanan antiferomagnetik
Nilai yang sangat dekat dari konstanta kisi ditemukan tapi
dengan distorsi yang tidak simetris dan sedikit tetragonal. Itu banyak
lebih mudah mengoptimalkan geometri feromagnetik UN karena
ke ukuran unit sel primitif yang lebih kecil. Menggunakan Quantum
Espresso code [5] dan pendekatan gradien umum
PBE (Perdew, Burke, dan Ernzerhof) berfungsi [11], kita punya
menemukan konstanta kisi ekuilibrium untuk feromagnetik UN
menjadi 5,24 ˚ A, yang lebih besar dari nilai eksperimen
4,89 ˚A [9] karena PBE melebih-lebihkan nilai konstanta kisi.

Potensi konsumsi yang tidak biasa disediakan denganQuantum

Kode espresso (pbe-mt fhi.UPF) juga bisa mengarah ke yang lebih besar
kisi konstan 300 Ry memotong energi dan 16 × 16 × 16 k poin
mesh di zona Brillouin diterapkan. Tes kami menunjukkan hal itu
mengubah energi cut-off hingga 75 Ry dan mengubah grid sampai
10 × 10 × 10 tidak mempengaruhi kisi konstan.
Selanjutnya kami melakukan perhitungan struktur band untuk
antiferomagnetik dan nonmagnetik UN menggunakan konvensional
sel satuan (dengan 5,24 ˚A kisi konstan) dan tidak simetri
digunakan 150 Ry cut-off energi dan theMonkhorst-Pack [12] 16 ×
16 × 16 grid untuk menghitung struktur band elektron sesuai dengan
sebuah masukan untuk kode BoltzTraP (BoltzmannTransportProperties)
[6]. Kode ini menggunakan interpolasi Fourier yang diratakan
struktur pita elektron, yang digunakan untuk menghitung elektron
kepadatan negara dan koefisien transportasi semikondri
[6]. Pada Gambar 1 kerapatan elektron yang diturunkan dari keadaan (hitam,
garis padat) dan integral mereka melebihi energi (garis merah putus-putus)
ditunjukkan untuk antiferomagnetik (a) dan nonmagnetik (b)
PBB, masing-masing. Kerapatan elektron ini membandingkan keadaan
Nah dengan yang dihitung dengan kode QE (Gambar 5) disajikan

Gambar 3: Perhitungan untuk konduktivitas termal elektronik

asal di PBB sebagai fungsi suhu ditunjukkan untuk nonmagnetik
UN dengan garis pendek, hitam, putus-putus) dan tanpa (padatan hitam
line) koreksi untuk resistivitas nonresidual. Perkiraan sebelumnya
kontribusi phonon terhadap konduktivitas termal pada 1000 K [8]
ditunjukkan dengan berlian merah muda dan pada suhu yang lebih rendah oleh
garis putus-putus merah muda [7] dan kontribusi elektron pada 1000K
[8] ditunjukkan dengan kotak hijau. Garis putus-putus menunjukkan
Kontribusi phonon dievaluasi dengan interpolasi linier antara
perkiraan dari [7, 8]. Kontribusi elektronik, dihitung
dari resistivitas eksperimental [7], ditunjukkan oleh segitiga biru
diukur konduktivitas termal total ditunjukkan oleh panjang, merah,
garis putus-putus [3] dan bola hitam [16].

dalam Lampiran. Dalam perhitungan nonmagnetik satu luas

puncak yang berasal dari 5f elektron terlihat (b) di dekat
Energi fermi, yang terbagi menjadi dua puncak (seperti dibahas di
Lampiran) untuk pemesanan antiferomagnetik (a).
2.2. Uranium karbida Selanjutnya, kami melakukan struktur elektronik
perhitungan untuk UC menggunakan kode QE seperti yang dijelaskan secara rinci
untuk PBB Pengaturan parameter yang sama digunakan. UC telah
struktur kristal yang sama dengan PBB dan kami temukan, serupa dengan
PBB, konstanta kisi ekuilibrium sebesar 5,26 ˚A menjadi lebih besar
daripada yang eksperimental dari 4,958 ˚A [13]. Kami juga digunakan di sini
norm potensi konservatif (pbe-mt fhi.UPF) dilengkapi dengan
Kode Quantum Espresso Pada Gambar 2, kerapatan elektron
dari negara bagian UC yang digunakan dalam kode BolzTrap ditunjukkan dan mereka
bandingkan dengan baik dengan kepadatan asli (Gambar 6) yang diperoleh
dengan kode QE Mirip dengan PBB kita melihat 5f elektron uranium
sekitar energi Fermi meski energi elektron 2p
Karbon sekitar 0,1 Ry lebih tinggi dari energi masing-masing 2p
elektron nitrogen di PBB (Gambar 1).

Gambar 4: Perhitungan untuk konduktivitas termal elektronik

Asal di UC sebagai fungsi suhu ditunjukkan untuk nonmagnetik
UC dengan (pendek, hitam, garis putus-putus) dan tanpa (hitam
garis padat) untuk resistivitas nonresidual. Yang direkomendasikan
data eksperimen untuk konduktivitas termal total (kotak merah)
dan kontribusi elektronik (segitiga biru) terhadap thermal
konduktivitas [14] ditunjukkan. Kontribusi antena dan fonon
ke konduktivitas termal pada 1000 K, dievaluasi pada [8], ditunjukkan
dengan persegi hijau dan berlian merah muda.

3. Konduktivitas termal
Asal konduktivitas termal yang tinggi dari UC dan
PBB telah diselidiki sebelumnya. Ulasan [14] dari
Data eksperimen menunjukkan bahwa konduktivitas termal
UC di atas 1000∘C (1273K) 100% elektronik. Dalam [3],
penulis menyatakan bahwa pada suhu berkisar antara
300K dan 2000 K, pengangkutan energi PBB dikendalikan oleh
getaran kisi (fonon) sedangkan pada suhu yang lebih tinggi
ada kontribusi signifikan dari elektron konduktif.
Hal ini berbeda dengan analisis lainnya [7, 8] yang menunjukkan
sebuah kontribusi elektronik besar untuk transportasi di atas 1000K
dan di bawah. Yin dkk. telah dievaluasi [8] bahwa fonon
kontribusi terhadap konduktivitas termal PBB pada 1000K
hanya 4.4Wm-1 K-1 dan di UC 2.7Wm-1 K-1 versus
kontribusi elektronik 12.1Wm-1 K-1 dan 16Wm-1 K-1,
masing-masing. Periset telah menemukan kontribusi elektronik
untuk konduktivitas termal sebanding dengan transportasi fonon
di PBB bahkan di bawah suhu kamar [7], seperti yang kita diskusikan
di bawah.
Dalam karya ini kami hanya mengevaluasi kontribusi elektronik
ke konduktivitas termal PBB dan UC. Elektronik
struktur UN yang nonmagnetik dan UC, disajikan di
Bagian 2, digunakan dalam perhitungan yang dilakukan dengan menggunakan Boltz-
Kode TraP untuk suhu antara 50K dan mencair
titik.

Gambar 5: Perhitungan dengan kode QE kepadatan elektron total negara-negara PBB untuk:
(a) feromagnetik (garis hitam, formasi padat dan putus-putus
untuk spin minoritas), (b) pemesanan antiferomagnetik (perhatikan total kerapatan total dan
keragu minoritas yang identik) dan (c) UN nonmagnetik (jumlah
dari kerapatan keadaan spin naik dan turun elektron diplot oleh garis padat) dan sel satuan
konvensional. Kepadatan negara dari 5f elektron dari
uranium ditunjukkan oleh garis padat merah dan garis putus-putus biru untuk spin mayoritas
dan minoritas pada Gambar 5 (a) dan 5 (b) dan jumlahnya pada Gambar 5 (c).

3.1. Uranium Nitrida. Dalam kode BoltzTraP diasumsikan itu

Waktu relaksasi elektron adalah isotropik dan konstan, yang mana
benar pada suhu yang lebih rendah dimana resistivitas residualnya
dominan. Kami mengevaluasi waktu relaksasi (τ = 4,98 ×
10-15 s) menggunakan konduktivitas elektronik, σ / τ sama dengan 1,18875
× 1020
Ω
-1 m-1s-1 dihitung oleh BoltzTraP (untuk nonmagnetik
UN) pada 300K, dan resistivitas terukur pada saat yang sama
suhu 16,9 × 10-7
Ωm [7]. Namun, sejak nonresidual
resistivitas, terbengkalai di BoltztraP, meningkat secara linear
dengan suhu, menjadi penting pada suhu tinggi.
Menariknya, analisis sebelumnya [8] menunjukkan bahwa di
PBB sekitar 80% dari ρ (𝑇) berasal dari elektronelron
hamburan, berbeda dengan di mana elektron-fonon
penghamburan mendominasi.Kami mengevaluasi kontribusi ini untuk PBB
dari kemiringan resistivitas eksperimental antara 300K dan
1100K [15]. Kami menemukan itu sama dengan Δ
ρ = 0,4789 × 10-9
(𝑇 (K) - 300 K) Ωm. Pada Gambar 3 kita menyajikan perhitungan
kontribusi elektronik terhadap konduktivitas termal (κe) dari
PBB nonmagnetik menggunakan waktu relaksasi konstan, seperti yang diturunkan

diatas (hitam, garis padat), dan hasilnya dengan Δ

ρ koreksi
(pendek, putus-putus, garis hitam). Kontribusi elektronik untuk
konduktivitas termal dihitung melalui Wiedemann-
Hukum Franz dari konduktivitas elektronik (σ) dihitung oleh
Kode BoltzTraP sebagai berikut:
κe =
π
3
(
𝑘B
e)
2
σ𝑇, (1)
Dimana 𝑘B adalah konstanta Boltzmann, e adalah muatan elektron, dan 𝑇
adalah suhu di K.
Konduktivitas termal elektronik yang sebelumnya diperkirakan
pada suhu rendah [7], ditunjukkan oleh segitiga biru pada Gambar 3,
sangat sesuai dengan nilai yang dihitung di sini
UN nonmagnetik dan berada di atas suhu N'eel (51 K). Itu
kontribusi fonon terhadap konduktivitas termal (ditunjukkan
dengan garis putus-putus dan garis putus-putus pink) menurun dengan suhu
[7] dan karena itu sekitar 1500K dari perkiraan kami
kontribusi elektronik terhadap konduktivitas termal nonmagnetikUN (
garis hitam padat) setuju dengan baik dengan tema

Gambar 6: Yang dihitung oleh kode QE kepadatan elektron total dari keadaan UC untuk: (a)
feromagnetik (garis hitam, formasi padat dan putus-putus
untuk spin minoritas), (b) pemesanan antiferomagnetik (perhatikan total kerapatan total dan
minoritas yang identik) dan (c) UC nonmagnetik (jumlah
dari kerapatan keadaan spin naik dan turun elektron diplot oleh garis padat) dan sel satuan
konvensional. Kepadatan negara dari 5f elektron dari
uranium ditunjukkan oleh garis padat merah dan garis putus-putus biru untuk spin mayoritas
dan minoritas pada Gambar 6 (a) dan 6 (b) dan jumlahnya pada Gambar 6 (c).
konduktivitas termal (panjang, merah, garis putus-putus [3], dan hitam
bola [16]). Namun overprediction dari thermal
konduktivitas pada suhu yang lebih tinggi membuat dipertanyakan
Asumsi yang digunakan dalam BoltzTraP bahwa waktu relaksasi adalah
konstan untuk seluruh rentang suhu dan oleh karena itu
Kami juga memasukkan konduktivitas termal yang dihitung dengan menggunakan
koreksi untuk resistivitas nonresidual (pendek, putus-putus
garis hitam), yang pada 1000K sangat sesuai kesepakatan
dengan nilai (ditunjukkan dengan lapangan hijau) yang dilaporkan masuk
[8].
Namun ada ketidaksepakatan antara eksperimen
data untuk resistivitas (misalnya, pada resistivitas 300K: 16,9 × 10-7
Ωm
[7] versus 14,8 × 10-7
Ωm [15]) dan konduktivitas termal,
seperti ditunjukkan pada Gambar 3 (mis., sekitar 1500 K, konduktivitas:
22Wm-1K-1 [16] versus 26Wm-1 K-1 [3]) Struktur band
elektron uranium 5f juga tidak terwakili dengan baik
dalam DFT, seperti yang telah dibahas sebelumnya [8]. Namun, kami
Perhitungan bereproduksi sangat baik dalam tren termal
konduktivitas PBB meningkat dengan suhu.
3.2. Uranium karbida Waktu relaksasi UC (τ = 5,79
× 10-15 s) dievaluasi dengan menggunakan nilai eksperimen
resistivitas 13,4 × 10-7
Ωm [14] di 1000K dan elektronik
konduktivitas, σ / τ sama dengan 1,2886 × 1020
Ω
-1 m-1 s-1, dihitung
oleh BoltzTraP (untuk UC nonmagnetik) pada saat yang sama
suhu. Seperti halnya dengan PBB, kami mengevaluasi hal tersebut secara nonresidual
kontribusi terhadap resistivitas UC dari percobaan
kemiringan resistivitas antara 298K dan 1773K [14]. Kami digunakan
Koreksi diatas 1000K dan ditemukan kemiringan dua kali
lebih curam dari pada inun dan koreksi sama dengan Δ
ρ = 0,1079 ×
10-8 (𝑇 (K) - 1000 K) Ωm.
Pada Gambar 4, kami menunjukkan pada garis lurus kontribusi elektronik
untuk konduktivitas termal dihitung viaWiedemann-
Hukum Franz (1) dari daya dukung elektronik sebagai fungsi
suhu. Konduktivitas elektronik diturunkan
menggunakan BoltzTraP Waktu relaksasi yang dievaluasi di atas adalah
bekas. Data eksperimental yang direkomendasikan untuk keduanya
total konduktivitas termal (kotak merah) dan elektronik
kontribusi (segitiga biru) terhadap konduktivitas termal

[14] menunjukkan variasi yang sangat sedikit dengan suhu, yaitu di

Ketidaksepakatan dengan perhitungannya.
Namun, saat koreksi interaksi elektron-fonon
diperhitungkan (broken, black line) diatas
1000 K, kesepakatan yang sangat bagus dengan eksperimen diperoleh.
Kontribusi elektron dan phonon yang dihitung sebelumnya [8]
ke konduktivitas termal UC pada 1000K adalah
ditunjukkan oleh berlian hijau dan merah muda, masing-masing,
dan memprediksi sedikit menurunkan konduktivitas termal total
UC (18,7Wm-1K-1) daripada percobaan (21,3Wm-1K-1) [14].
Diperkirakan dalam [8] kontribusi elektron terhadap thermal
konduktivitas: 16Wm-1K-1 juga lebih rendah dari yang dihitung di sini:
κe = 18.2Wm-1K-1. Analisis kami menegaskan bahwa dalam evaluasi
dari konduktivitas termal UC, efek fonon
perlu diperhitungkan.
4. Ringkasan
Kami menunjukkan bahwa, dengan menggabungkan prinsip-prinsip pertama kuantum-
perhitungan mekanis dengan korelasi klasik, itu
mungkin untuk memprediksi konduktivitas termal dan UC di
kesepakatan kualitatif dengan percobaan.
Struktur elektronik dihitung menggunakan Quantum
Kode espresso Kode BoltzTrap digunakan untuk mengevaluasi elektronik
konduktivitas untuk nonmagneticUNandUC, yang biasa digunakan
memperkirakan kontribusi elektronik terhadap konduktivitas termal
via hukum Wiedemann-Franz. Waktu relaksasi itu
diturunkan menggunakan nilai eksperimental resistivitas.
Bahan bakar metalik seperti UN dan UC menunjukkan elektronik yang tinggi
kontribusi terhadap konduktivitas termal, yang meningkat dengan
suhu dan untuk itu mereka lebih cocok sebagai bahan bakar
untuk beberapa reaktor generasi baru, seperti, misalnya, SCWR dan
reaktor cepat
Lampiran
Pada bagian ini kerapatan elektronik negara dihitung
dengan kode QE [5] disajikan. Mirip dengan karya kita sebelumnya
pada uranium oksida [10, 17], berputar terpolarisasi dan nonspin
Perhitungan terpolarisasi dilakukan tanpa orbital spin
efek disertakan Seperti dijelaskan pada Bagian 2 feromagnetik
orderingonUlatticewas diasumsikan untuk mengevaluasi ekuilibrium
konstanta kisi-kisi UN dan UC pada 0 K, dan karena itu primitif
sel satuan dapat digunakan (dengan hanya dua atom) selama
perhitungan optimasi geometri Dalam Gambar 5 dan 6,
kerapatan yang dihitung dari keadaan ditunjukkan dengan menggunakan masing-masing
kisi-kisi kesetimbangan kesetimbangan: 5,24 ˚A (PBB) dan 5,26 ˚A (UC).
Kepadatan yang disajikan di sini dihitung dengan menggunakan
Fungsional PBE [11]. Kami menggunakan 150 Ry cut-off energy dan
padat Monkhorst-Pack [12] 16 × 16 × 16 grid untuk yang lebih tinggi
ketepatan. Angka 5 (a) dan 5 (b) dan Gambar 6 (a) dan 6 (b)
merupakan perhitungan spin polarisasi untuk feromagnetik dan
pemesanan antiferomagnetik pada kisi U, sedangkan Angka 5 (c)
dan 6 (c) masing-masing untuk UN nonmagnetik dan UC.
Yang disajikan di sini pada Gambar 5 dan 6 kerapatan elektron
dari negara bagian yang diperoleh dengan kode QE sangat sesuai dengan itu
diturunkan oleh kode BoltzTrap dan ditunjukkan pada Gambar 1 dan 2. In
Angka 5 dan 6 perhitungan untuk pemesanan feromagnetik

Tabel 1: momen magnetik pada senyawa U dalam U.

Senyawa 𝑀U [μB]
L¨owdin [18] Mulliken [19] Hirshfeld [20]
UN (AFM) 2.29 2.88 2.64
UN (FM) 2.74 3.02 2.86
UC (AFM) 1,78 2,74 2,40
UC (FM) 2.04 2,70 2,50
UO2 (FM) [10, 17] - 2.14 2.02
UO2 (AFM) [10, 17] - 2,10 1,96
ditunjukkan juga. Kerapatan spin minoritas di negara bagian
diwakili oleh garis putus-putus, sedangkan spin elektron mayoritas
Kepadatan ditunjukkan oleh garis padat.
Ketegangan negara bagian per oneUatomof spin-up dan -down
5f elektron ditunjukkan dengan garis merah dan biru dan bisa juga
Dengan mudah dikonfirmasi bahwa puncak luas energi Fermi
dari kepadatan total negara (diplot untuk unit konvensional
sel dan berisi empatUatom) berasal dari masa depannya
kerapatan elektron spin. Hal yang sama berlaku untuk antiferomagnetik
pemesanan (Gambar 5 (b) dan 6 (b)).
Seperti yang telah dibahas sebelumnya untuk UO2 [10] ada kesamaan yang besar
antara kerapatan antiferomagnetik dan feromagnetik
senyawa uranium.
Dalam Gambar 5 (c) dan 6 (c) kerapatan elektron diperlihatkan
untuk UC nonmagnetik dan PBB. Bisa dipastikan ada disana
hanya satu puncak luas di dekat energi Fermi yang berasal
dari 5f elektron atom U. Puncak dalam kepadatan negara bagian
pada energi rendah berasal terutama dari elektron 2p
dari atom N dan C seperti yang ditunjukkan. Namun ada juga yang lebih kecil
kontribusi dari 5f dan 6d elektron U, yang lebih besar
untuk UC karena hibridisasi yang lebih kuat dengan elektron 2p
karbon.
Meski hanya perhitungan non-spin-polarized saja
digunakan untuk perhitungan konduktivitas termal (lihat Bagian 3)
Untuk kelengkapan, kami juga menyajikan detilnya
polarisasi dihitung dengan menggunakan kode QE. Mirip dengan kami
sebelumnya bekerja pada UO2 [10], polarisasi pada atom uranium
di UC dan PBB dievaluasi pada Tabel 1 dan dibandingkan untuk
feromagnetik (FM) dan pemesanan antiferomagnetik (AFM).
Perhitungan untuk UC dan PBB dilakukan dengan menggunakan PBE
fungsional [11] dan kode QE [5]. Metode L¨owdin [18] adalah
digunakan untuk mengekstrak disajikan pada Tabel 1 momen magnetik.
Selain itu untuk perbandingan kami menyajikan prediksi lokal
momen pada uranium dengan kode CASTEP menggunakan putaran lokal
kepadatan dengan koreksi U Hubbard [10] (3,5 eV untuk UO2
[10, 17] dan 4,5 eV untuk senyawa UX) danMulliken [19] dan
Hirshfeld [20] analisis.
Seperti yang telah dibahas pada jarak U-U pada senyawa UX
besar dan oleh karena itu dihitung disini magnet lokal
momen harus dibandingkan dengan eksperimen yang dievaluasi
momen efektif dari kerentanan sama dengan ~2,66 μ
𝐵.
Nilai ini sebanding dengan nilai perhitungan yang disajikan
pada Tabel 1 untuk PBB dan UC untuk kedua feromagnetik (FM) dan
pemesanan antiferomagnetik (AFM). Baik QE dan CASTEP
memprediksi momen yang lebih rendah di UC yang bisa dijelaskan oleh
dibahas di atas hibridisasi yang lebih kuat antara elektron 2p
dari karbon dan 5f elektron uranium.
Konflik kepentingan
Penulis menyatakan bahwa tidak ada konflik kepentingan
tentang penerbitan makalah ini.
Ucapan Terima Kasih
Penulis mengakui akses ke superkomputer berkinerja tinggi
di CLUMEQ, Westgrid, dan Plato dan kolaborasi
dengan Ki-Seob Sim dan I. L. Pioro pada nuklir maju
bahan bakar.
Referensi
[1] I. L. Pioro, M. Khan, V. Hopps dkk., "Saluran tekanan SCW
reaktor nuklir. Beberapa fitur desain, "Journal of Power dan
Sistem Energi, vol. 2, hlm. 874-888, 2008.
[2] P. L. Kirillov, Ed., Sifat Bahan Termofisik untuk
Teknik Nuklir, Tutorial untuk Siswa Nuklir Khusus
Pembangkit Listrik, Obninsk, Rusia, 2 direvisi dan diperbesar
edisi 2006
[3] J. A. Webb dan I. Charit, "Penentuan analitis thermal
konduktivitas bahan bakar nuklir W-UO2 dan W-UN CERMET, "
Jurnal Bahan Nuklir, vol. 427, hlm. 87-94, 2012.
[4] B. M. Ma, Bahan dan Aplikasi Reaktor Nuklir, Van
Nostrand Reinhold Perusahaan, Teknologi & Teknik, 1983.
[5] P. Giannozzi, S. Baroni, N. Bonini dkk., "QUANTUM
ESPRESSO: proyek perangkat lunak modular dan open-source untuk
simulasi kuantum bahan, "Jurnal Fisika Kental
Materi, vol. 21, tidak 39, Pasal ID 395502, 2009.
[6] G. K. H. Madsen dan D. J. Singh, "BoltzTraP. Kode untuk
menghitung jumlah tergantung struktur band, "Komputer
Komunikasi Fisika, vol. 175, tidak 1, hlm. 67-71, 2006.
[7] M. Samsel-Czekala, E. Talik, P. Du Plessis, R. Tro'c, H.Misiorek,
dan C. Sułkowski, "Struktur elektronik dan magnetik dan
sifat pengangkutan UN-kristal tunggal, "Tinjauan Fisik
B, vol. 76, ID Artikel 144426, 16 halaman, 2007.
[8] Q. Yin, A. Kutepov, K. Haule, G. Kotliar, S. Y. Savrasov, dan W.
E. Pickett, "Korelasi elektronik dan sifat transportasi dari
bahan bakar nuklir, "Physical Review B, vol. 84, tidak 19, Artikel
ID 195111, 2011.
[9] H. W. Knott, G. H. Lander, M.H.Mueller, andO. Vogt, "Cari
untuk distorsi kisi inUN, UA, danUS pada lowtemperatures, "
Tinjauan Fisik B, vol. 21, tidak 9, hlm. 4159-4165, 1980.
[10] B. Szpunar dan J. A. Szpunar, "Penerapan kerapatan fungsional
teori dalam menilai sifat thoria dan bahan bakar daur ulang, "
Jurnal Bahan Nuklir, vol. 439, tidak 1-3, hlm. 243-250, 2013.
[11] J. P. Perdew, K. Burke, dan M. Ernzerhof, "Generalized gradient
aproksimasi dibuat sederhana, "Physical Review Letters, vol. 77,
tidak. 18, hlm. 3865-3868, 1996.
[12] H. J. Monkhorst dan J. D. Pack, "Poin khusus untuk Brillouinzone
integrasi, "Tinjauan Fisik B: Solid State, vol. 13, tidak 12,
hal. 5188-5192, 1976
[13] M. Hisayuki, S. Ken-ichi, I. Mitsuo, A. Hiromi, dan K. Tomoo,
"Parameter resistivitas dan kisi listrik uranium monocarbide,"
Jurnal Bahan Nuklir, vol. 57, tidak 1, hal. 93-97,

[14] H. D. Lewis dan J. F. Kerrisk, "Transportasi listrik dan termal

sifat karbida uranium dan plutonium: review dari
literatur, "Tek. Rep LA-6096, Los Alamos Nasional
Laboratorium, 1976.
[15] T. Ohmichi, T. Kikuchi, dan S. Nasu, "Resistivitas listrik dan
kekuatan thermoelectric dari UC1-xNx, "Journal of Nuclear Science
dan Teknologi, vol. 9, hlm. 77-85, 1972.
[16] H. Muta, K. Kurosaki, M. Uno, dan S. Yamanaka, "Termal
dan sifat mekanik uranium nitrida yang disiapkan oleh SPS
teknik, "Journal ofMaterials Science, vol. 43, tidak 19, hlm. 6429-
6434, 2008.
[17] B. Szpunar, J. A. Szpunar, V. Milman, dan A. Goldberg,
"Implikasi perubahan volume oksida uranium: kerapatan
studi fungsional, "Solid State Sciences, vol. 24, h. 44-53, 2013.
[18] P. L¨owdin, "Pada masalah non-ortogonalitas yang terkait dengannya
penggunaan fungsi gelombang atom dalam teori molekul dan
kristal, "Jurnal Fisika Kimia, vol. 18, tidak 3, hlm. 365-
375, 1950
[19] R. S. Mulliken, "Analisis populasi elektronik di LCAO-MO
fungsi gelombang molekul, "The Journal of Chemical Physics, vol.
23, tidak 10, hlm. 1833-1840, 1955.
[20] F. L. Hirshfeld, "Fragmen atom berikat untuk menggambarkan molekul
kepadatan muatan, "Theoretica Chimica Acta, vol. 44, tidak 2,
hlm. 129-138, 1977.