Naskah Publikasi Fix
Naskah Publikasi Fix
Naskah Publikasi Fix
Disusun oleh :
CLAUDYA ASTRID LIANA WIJAYA
NIM. 011400374
Oleh
Pembimbing I Pembimbing II
Mengetahui,
Ketua Jurusan Teknokimia Nuklir
ABSTRAK
Kata kunci: current collector, elektroda, iradiasi gamma, etsa kimia, interface resistance, konduktivitas,
kapasitansi
ABSTRACT
Keywords: current collector, electrode, gamma irradiation, chemical etching, interface resistance,
conductivity
PENDAHULUAN binder adalah memberikan sifat mekanik yang
baik serta membentuk lapisan yang kompak
Perkembangan teknologi berbasis dan homogen pada current collector [8].
enerrgi saat ini menyebabkan peningkatan Penambahan binder dalam material elektroda
kebutuhan dan konsumsi energi yang besar. juga mempunyai efek negatif, yaitu
Peningkatan kebutuhan energi yang besar menutupnya pori permukaan bahan aktif
secara konvensional akan menyebabkan sehingga menghambat transfer ion dalam
peningkatan degradasi lingkungan, emisi gas material [9]. Efek sinergis dari penambahan
rumah kaca serta penipisan bahan bakar fosil. binder dapat diperoleh dengan
Masyarakat modern saat ini menuntut solusi mengoptimalkan konsentrasi binder yang akan
penyimpanan energi yang ramah lingkungan memberikan sifat mekanik yang baik dari
dan terbarukan. Salah satu perangkat elektroda tanpa mengurangi sifat elektrokimia
penyimpanan energi yang dipandang dari bahan aktif.
berpotensi untuk dikembangkan di masa Gugus fungsi pada material elektroda
mendatang adalah superkapasitor [1]. karbon dapat mempengaruhi sifat elektrokimia
Superkapasitor adalah perangkat yang dihasilkan. Fungsionalisasi gugus
penyimpanan energi yang menggabungkan karboksil pada permukaan turunan graphene
kemampuan penyimpanan energi (rapat oksida melalui iradiasi gamma akan
energi) yang tinggi dari baterai dan meningkatkan sifat hidofilitas material.
kemampuan charge-discharge (rapat daya) Peningkatan sifat hidrofilitas material
yang tinggi dari kapasitor konvensional [2]. elektroda dapat menyebabkan peningkatan
Superkapasitor merupakan suatu sistem kapasitansi karena sifat keterbasahan yang
terintegrasi, sehingga kinerjanya tidak hanya baik terhadap larutan elektrolit. Sebaliknya,
dipengaruhi oleh satu komponen, tetapi juga gugus karboksil yang berlebihan akan merusak
komponen penyusun lainnya, seperti elektroda, struktur dan menurunkan kinerja elektroda.
current collector, dan binder [3]. Oleh karena Keseimbangan antara hidrofilitas dan
itu, modifikasi pada salah satu komponen konduktivitas merupakan faktor kunci untuk
penyusun seperti current collector dan mendapatkan bahan elektroda yang
elektroda dapat menjadi pendekatan yang memberikan kinerja optimum [10-11]. Selain
efektif untuk mewujudkan superkapasitor meningkatkan sifat hidrofilitas, gugus
berperfoma tinggi. karboksil dalam rantai utam suatu senyawa
Usaha untuk meningkatkan kinerja dapat meningkatkan konduktivitas suatu
superkapasitor adalah dengan meminimalisir material melalui 2 cara, yaitu (i) meningkatkan
tegangan yang hilang selama proses charge fleksibilitas rantai dan (ii) memungkinkan
dan discharge melalui penurunan resistansi. pergerakan muatan lebih muda di sepanjang
Salah satu sumber resistansi dari pembuatan rantai [12-13].
superkapasitor adalah jarak antar muka Selain menginisiasi proses pembentukan
(interface resistance) antara current collector gugus karboksil, iradiasi gamma juga
Al dan bahan elektroda [4]. Modifikasi dilakukan untuk mengontrol jumlah dan jarak
kekasaran permukaan Al dengan metode etsa layer (interlayer distance) graphene dengan
kimia sebagai current collector dapat mengontrol energi yang diberikan. Struktur
memperbaiki kontak antarmuka antara current monolayer atau few layer yang tipis akan
collector dan bahan elektroda melalui mengurangi jarak transfer muatan sehingga
peningkatan gaya adhesi [3, 5, 6]. akan meningkatkan konduktivitas dan luas
Proses fabrikasi antara current collector permukaan kontak yang akan meningkatkan
dan elektroda harus mempunyai resistansi kapasitansi [14-15].
yang rendah untuk mengurangi kerugian yang
terjadi akibat interface resistance [7]. Metode METODE
fabrikasi yang paling sederhana dan banyak
digunakan adalah menggunakan tambahan Sintesis eketroda hybrid PAni-GO-Selulosa-
binder. Penggunaan polimer binder dalam Lantanum
proses fabrikasi elektroda mempunyai efek Material Graphene Oxide (GO)
positif dan negatif . Keuntungan penggunaan disintesis dari serbuk grafit menggunakan
metode Hummer [1, 16]. Elektroda hybrid ultrasonifikasi selama 30 menit untuk
PAni-GO-Selulosa Lantanum dibuat dengan membentuk surry yang homogen. Slurry
reaksi grafting kopolimerisasi dengan inisiator dilaminasi pada wadah logam Al yang telah
iradiasi gamma. Sebelum proses grafting, GO dibuat dan dikeringkan pada suhu ruang untuk
dilarutkan ke dalam 50 mL HCl 1 M (Larutan membentuk pounch elektroda. Pounch
A). Larutan B dibuat dengan melarutkan 3,6 g elektroda yang telah dibuat dirakit dengan
NH4S2O8 dan 0,5 mL metal metakrilat ke kertas saring Whatman 40 sebagai separator
dalam 50 mL HCl 1 M. Kemudian, larutan A dan H2SO4 1 N sebagai larutan elektrolit.
ditambahkan dengan 12 mL aniline, 1 g
La(NO)3.6H2O, dan 1 g CMC. Campuran Fungsionalisasi gugus karboksil pada
diaduk selama 1 jam dan ditambahkan larutan elektrode dengan iradiasi gamma
B sambil terus diaduk dalam ice bath hingga
terbentuk flokulan hijau. Campuran kemudian Campuran PAni-GO-Selulosa-Lantanum
diiradiasi pada dosis 40 kGy untuk proses dan PVDF dibuat dengan konsentrasi sesuai
grafting. Hasil iradiasi di disaring dan dengan hasil optimasi konsentrasi pada
dikeringkan dalam oven pada suhu 80°C. langkah sebelumnya. Slurry dari campuran
diiradiasi gamma dengan variasi dosis (0, 20,
Modifikasi kekasaran permukaan current 40, 60, dan 80 kGy). Slurry yang telah
collector Al diiradiasi diuapkan pelarutnya dan dilaminasi
pada wadah Al untuk membentuk pounch
Modifikasi kekasaran permukaan Al elektroda. Pounch elektroda dirakit dengan
dilakukan dengan metode etsa kimia dengan whatman 40 sebagai separator dan H2SO4 1 N
variasi konsentrasi larutan etsa. Sebelum dietsa sebagai larutan elektrolit.
plat Al dipotong dengan ukuran 4x4 cm dan
dicuci dengan aseton untuk menghilangkan Karakterisasi Superkapasitor
debu dan kotoran. Logam Al direndam selama
1 menit dalam larutan etsa yang terdiri dari Analisis morfologi kekasaran permukan
campuran NaOH dan NaNO3 dengan variasi Al dilakukan dengan menggunakan mikroskop
konsentrasi seperti pada Tabel 1. Logam Al optik, sedangkan pengukuran gaya adhesi
yang telah direndam dibilas dengan larutan melalui pengasaran permukaan dianalisis
HNO3 encer dan aquades. Logam Al yang dengan pengukuran contact angle
telah dietsa dibentuk menjadi wadah lingkaran menggunakan mikroskop portabel Dino Lite.
dengan diameter 2,5 cm dan tinggi 2 mm. Prinsip pengukuran contact angle terhadap
gaya adhesi ditunjukkan pada Gambar 1 [17].
Tabel 1. Variasi konsentasi larutan etsa Menurunnya contact angle akibat pengasaran
No. NaOH (N) NaNO3 (N) permukaan mengindikasikan meningkatnya
1 1,25 0 gaya adhesi antar muka.
2 1,25 0,1
3 1,25 0,2
4 1,25 0,3
5 1,25 0,4
6 1,25 0,5
7 1,25 0,6
Gambar 1. Hubungan kekasaran permukaan
Laminasi bahan elektroda PAni-GO- dan contact angle dengan gaya adhesi
Selulosa-Lantanum pada current collector
Al Parameter uji listrik untuk karakterisasi
Larutan binder dibuat dengan perangkat superkapasitor meliputi pengujian
melarutkan pelet PVDF dalam 10 mL pelarut interface resistance, internal resistance,
N-N Dimetylacetamide. Serbuk PAni-GO- konduktivitas, dan kapasitansi. Pengujian
Selulosa-Lantanum dimasukkan ke dalam interface resistance dan kapasitansi dilakukan
larutan binder dengan variasi konsentrasi dengan menggunakan multimeter pada kedua
PVDF (0,5,10, 15, 20, dan 25 %). Campuran kutub positif dan negatif.
diaduk dengan magnetic stirrer selama 30 Pengujian internal resistance dilakukan
menit, kemudian diikuti dengan proses dengan menggunakan metode voltage drop.
Prinsip pengukuran voltage drop adalah membentuk korosi sumuran (pitting
dengan mengukur penurunan tegangan ketika corrotion).
arus melewati suatu tahanan sesuai dengan Perbedaan struktur morfologi sebelum
persamaan (1) [18-20]. dan setelah dietsa yang dianalisis
menggunakan mikroskop optik dengan
= × ………………(1) pembesaran 20 kali ditunjukkan pada Gambar
2. Pada Gambar (2b) terlihat bahwa pada
dengan : permukaan logam Al muncul lubang-lubang
R1 =load resistance (Ω) kecil yang menandakan telah terbentuknya
R2 =internal resistance superkapasitor pittng corrosion.
(Ω)
V2 =tegangan setelah melewati tahanan
(volt)
V1 –V2 =penurunan tegangan
Konduktivitas (μS/cm)
400
dapat dilihat pada Gambar 3. 1500
Resistansi (Ω)
300
90 1200 1000
80 200
60 800
0 0
50
600 0 0.2 0.4 0.6 0.8
40
30 400 Konsentrasi NaNO3 (N)
20 Internal Resistansi Konduktivitas
200
10
0 0 Contact Gambar 5. Pengaruh konsentrasi etsa terhadap
Angle
0 0.2 0.4 0.6 0.8
konduktivitas dan resistansi
Interface
Konsentrasi NaNO3 (N) Rasistance
Pengaruh penambahan binder terhadap
resistansi, konduktivitas, dan kapasitansi
Pada Gambar 3 dapat dilihat bahwa
penurunan contact angle berbanding lurus
Pengaruh konsentrasi penambahan
dengan penurunan interface resistance.
binder terhadap interface dan internal
Peningkatan gaya adhesi yang ditandai dengan
resistance ditunjukkan pada Gambar 6. Hasil
penurunan contact angle dapat meningkatkan
analisis menunjukkan pembentukkan elektroda
area kontak dan daya ikat antara permukaan Al
tanpa penambahan binder PVDF (0%)
dan material elektroda.
memberikan nilai resistansi yang paling besar.
Penurunan interface resistance akan
Hal ini dikarenakan sifat mekanik yang buruk
diikuti dengan menurunnya internal resistance
dari elektroda, dimana antar partikel elektroda
secara menyeluruh, seperti yang ditunjukkan
tidak dapat menyatu sehingga menimbulkan
pada Gambar 4. Hal ini disebabkan antar
keretakan dan menghasilkan resistansi yang
komponen dari superkapasitor merupakan
besar (Gambar 7). Gambar 6 menunjukkan
sistem yang terintegrasi, sehingga dengan
pembentukkan pounch elektroda pada
menurunnya salah satu sumber resistansi dari
konsentrasi PVDF 10% memberikan
komponen current collector Al akan
penurunan resistansi yang optimum.
mengurangi resistansi secara keseluruhan [3].
Sedangkan pada konsentrasi PVDF 15%,
1200 2000 resistansi kembali meningkat. Hal ini
Interface Resistance (Ω)
1000
1500 mengindikasikan munculnya efek negatif dari
800
penggunaan binder, yaitu menutupnya pori
600 1000
400
permukaan bahan aktif sehingga menghambat
500 proses mobilitas ion dalam material.
200
0 0 1200
800
dengan gugus karboksil. Disamping itu, proses
600
iradiasi juga diikuti dengan pengelupasan layer
400
untuk membentuk bahan elektroda monolayer
200
yang tipis, sehingga mengurangi jarak transfer
0
elektron dan menambah luas permukaan
0 5 10 15 20 25
Konsentrasi PVDF (%) kontak [14]. Pada dosis iradiasi 60 kGy
Interface Resistance Internal Resistance menunjukkan penurunan kinerja
Gambar 8. Pengaruh konsentrasi binder PVDF superkapasitor. Hal ini mengindikasikan
terhadap konduktivitas dan internal resistance terjadinya kerusakan konfigurasi sp2 dari
struktur GO.
Rapat energi merupakan salah satu 600 200
180
parameter penting suatu perangkat penyimpan
300 100
atau biasa disebut kapasitansi. Pengaruh 200
80
60
konsentrasi penambahan binder PVDF 40
100
terhadap nilai kapasitansi spesifik dapat dilihat 20
0 0
pada Gambar 9. Hasil analisis menunjukkan
0 20 40 60 80 100
konsentrasi PVDF tidak memberikan pengaruh
Dosis iradiasi (kGy)
yang signifikan nilai kapasitansi spesisfik. Hal
Interface Resistance
ini menunjukkan bahwa penambahan PVDF Internal Resistance
pada basis bahan elektroda yang sama tidak Kapasitansi Spesifik
mempengaruhi luas permukaan kontak dan Gambar 10. Pengaruh dosis iradiasi terhadap
sifat dari bahan aktif. resistansi dan kapasitansi spesifik
30
Kapasitansi Spesifik (μ
20
F/g)
0.6
0.4 sifat hidrofilitas yang berlebihan akibat
0.2
penambahan gugus karboksil dapat
0
menyebabkan aglomerasi partikel elektroda.
Selain itu, gugus karboksil yang berlebihan
-0.2 0 20 40 60 80 100
juga akan merusak susunan struktur karbon
Dosis iradiasi (kGy)
pada elektroda.
Gambar 11. Pengaruh dosis iradiasi terhadap
jumlah gugus karboksil KESIMPULAN
200
SARAN
50
100
Beberapa saran yang dapat diberikan untuk
0 0
memperbaiki dan mengembangkan penelitian
0 0.5 1
Jumlah gugus karboksil (meq/g)
ini di waktu mendatang antara lain:
Internal Resistance Kapasitansi spesifik 1. Perlu dilakukan pengujian dengan cyclic
Gambar 12. Pengaruh jumlah gugus karboksil voltametry untuk analisis rapat dayya,
terhadap internal resistance dan kapasitansi rapat energi, dan cycle life.
spesifik 2. Perlu dilakukan analisis XRD untuk
600 1400
menghitung jarak antar layer material
500 1200 graphene.
Konduktivitas (μS/cm)
Internal resistance (Ω)
1000
400
800
300
600 DAFTAR PUSTAKA
200
400
100 200 1. Huang, Zhen Dong, Zhang Biao, Liang
0 0 Rui, Zheng Qing Bin, Oh Sei Woon, Lin
0 50 100 Xiu Yi, Yousefi Nariman, Kim Jang Kyo.
Dosis iradiasi (kGy)
2012. “Effects of Reduction and Carbon
Internal resistance Konduktivitas
Nanotube Content on The Supercapacitive
Gambar 13. Pengaruh dosis iradiasi terhadap Perfomance of Flexible Graphene Oxide
internal resistance dan konduktivitas Papers.” Carbon 50: 4239-4251.
2. Lu, Wen, Liangti Qu, Kent Henry, and Multi-Functional Conductive Binder for
Liming Dai. 2009. “High Performance Supercapacitor Electrodes.” Energy
Electrochemical Capacitors from Aligned Storage Materials 12 (May): 128–36.
Carbon Nanotube Electrodes and Ionic 10. Kim, Yong-Tae, and Tadaoki Mitani.
Liquid Electrolytes.” Journal of Power 2006. “Competitive Effect of Carbon
Sources 189 (2): 1270–77. Nanotubes Oxidation on Aqueous EDLC
3. Kang, Shuwen, Haiming Xie, Wei Zhai, Performance: Balancing Hydrophilicity
Zi-feng Ma, Rongshun Wang, and Weimin and Conductivity.” Journal of Power
Zhang. 2015. “Enhancing Performance of Sources, Special issue including selected
a Lithium Ion Battery by Optimizing the papers from the 6th International
Surface Properties of the Current Conference on Lead-Acid Batteries
Collector.” International Journal of (LABAT 2005, Varna, Bulgaria) and the
Electrochemical Science 10 (March): 11th Asian Battery Conference (11 ABC,
2324–35. Ho Chi Minh City, Vietnam) together with
4. Wu, Hsien-Chang, Yen-Po Lin, Eric Lee, regular papers, 158 (2): 1517–22.
Wen-Ting Lin, Jui-Kai Hu, Hung-Chang 11. Kim, Yong-Tae, Yoshiaki Ito, Kenji
Chen, and Nae-Lih Wu. 2009. “High- Tadai, Tadaoki Mitani, Un-Seok Kim,
Performance Carbon-Based Hyung-Sun Kim, and Byung-Won Cho.
Supercapacitors Using Al Current- 2005. “Drastic Change of Electric Double
Collector with Conformal Carbon Layer Capacitance by Surface
Coating.” Materials Chemistry and Functionalization of Carbon Nanotubes.”
Physics 1 (117): 294–300. Applied Physics Letters 87 (23): 234106.
5. Portet, C, P L. Taberna, P Simon, and https://doi.org/10.1063/1.2139839.
Emmanuel Flahaut. 2006. “Modification 12. Ozaytekin, Ilkay. 2014. “The Effect of
of Al Current Collector/Active Material Carboxylic Acid Group on Conductivity of
Interface for Power Improvement of the Aromatic Polyazomethines and Char
Electrochemical Capacitor Electrodes.” Composites.” Polymer Composites 35
Journal of the Electrochemical Society (February).
153 (April): A649–53. 13. Berti, C, V Bonora, M Colonna, N Lotti,
6. Qi, Jun Lei, Jing Huang Lin, Xu Wang, Jia and L Sisti. 2003. “Effect of Carboxyl End
Le Guo, Ling Feng Xue, Ji Cai Feng, and Groups Content on the Thermal and
Wei-Dong Fei. 2016. “Low Resistance Electrical Properties of Poly(Propylene
VFG-Microporous Hybrid Al-Based Terephthalate).” European Polymer
Electrodes for Supercapacitors.” Nano Journal 39 (8): 1595–1601.
Energy 26 (Supplement C): 657–67. https://doi.org/10.1016/S0014-
7. Portet, C, P. L Taberna, P Simon, and C 3057(03)00064-8.
Laberty-Robert. 2004. “Modification of Al 14. Zhao, Yang, Qing Han, Zhihua Cheng,
Current Collector Surface by Sol–Gel Lan Jiang, and Liangti Qu. 2017.
Deposit for Carbon–Carbon “Integrated Graphene Systems by Laser
Supercapacitor Applications.” Irradiation for Advanced Devices.” Nano
Electrochimica Acta 49 (6): 905–12. Today 12 (February): 14–30.
https://doi.org/10.1016/j.electacta.2003.09. https://doi.org/10.1016/j.nantod.2016.12.0
043. 10.
8. Daraghmeh, Allan, Shahzad Hussain, 15. Adhytiawan, Achmad Azmy, and Diah
Llorenç Servera, Elena Xuriguera, Albert Susanti. 2013. “Pengaruh Variasi Waktu
Cornet, and Albert Cirera. 2017. “Impact Hidrotermal terhadap Sifat Kapasitif
of Binder Concentration and Pressure on Superkapasitor Material Graphene.” Jurnal
Performance of Symmetric CNFs Based Teknik Pomits Vol 2.
Supercapacitors.” Electrochimica Acta 245 16. Bilal, Salma, Muhammad Fahim, Irum
(Supplement C): 531–38. Firdous, and Anwar-ul-Haq Ali Shah.
9. Xu, Bin, Haoran Wang, Qizhen Zhu, Ning 2018. “Insight into Capacitive
Sun, Babak Anasori, Longfeng Hu, Feng Performance of Polyaniline/Graphene
Wang, Yibiao Guan, and Yury Gogotsi. Oxide Composites with Ecofriendly
2018. “Reduced Graphene Oxide as a
Binder.” Applied Surface Science 435
(March): 91–101.
17. Alam, Fahad, and Kantesh Balani. 2017.
“Adhesion Force of Staphylococcus
Aureus on Various Biomaterial Surfaces.”
Journal of the Mechanical Behavior of
Biomedical Materials 65 (January): 872–
80.
18. Sieh, R. H. W. 1968. “The Internal
Resistance of Leclanche Cells.”
Electrochimica Acta 13 (12): 2139–57.
19. Zhao, Shuhong, Feng Wu, Liuxiang Yang,
Lijun Gao, and Andrew F. Burke. 2010.
“A Measurement Method for
Determination of Dc Internal Resistance of
Batteries and Supercapacitors.”
Electrochemistry Communications 12 (2):
242–45.
20. Chiang, Yi-Hsien, Wu-Yang Sean, and
Jia-Cheng Ke. 2011. “Online Estimation
of Internal Resistance and Open-Circuit
Voltage of Lithium-Ion Batteries in
Electric Vehicles.” Journal of Power
Sources 196 (8): 3921–32.
21. Nakanishi, Shigeki, Takashi Suzuki, Qi
Cui, Jun Akikusa, and Kenzo Nakamura.
2014. “Effect of Surface Treatment for
Aluminum Foils on Discharge Properties
of Lithium-Ion Battery.” Transactions of
Nonferrous Metals Society of China 24
(7): 2314–19.
22. Donnet, J. B. 1977. “STRUCTURE AND
REACTIVITY OF CARBON.” TANSO
1977 (88): 12–33.