REVIEW

Optimization of CH3NH3PbI3
Perovskite Solar Cells: A Theoretical
and Experimental Study
I. MONTOYA DE LOS SANTOS, HUGO J. CORTINA-MARRERO, M.A. RUÍZ-SÁNCHEZ,
L. HECHAVARRÍA-DIFUR, F.J. SÁNCHEZ-RODRÍGUEZ, MAYKEL COUREL, HAILIN HU

https://doi.org/10.1016/j.solener.2020.02.026 Reviewer: Aidha Ratna Fajarini Sidik

Received 29 November 2019; Received in revised form 30 January (1177030003)
2020; Accepted 6 February 2020
0038-092X/ © 2020 International Solar Energy Society. Published by
Elsevier Ltd. All rights reserved.
 TEORI DASAR
Struktur kristal perovskite sintetis terdiri dari kation organik, kation
anorganik dan anion anorganik dengan struktur kimia ABX3.
• Bagian A merupakan kation organik seperti metil ammonium (MA /
CH3NH3) atau formamidinium (FA / NH2CHNH2).
• Bagian B merupakan kation anorganik seperti Timbal (Pb) atau
Timah (Sn)
• Bagian C merupakan anion anorganik yang diisi oleh unsur halogen
seperti Fluor, Iodium, Klor dan Bromin.
Sel surya perovskite (PSC) merupakan sel surya organik generasi baru
yang mulai dikembangkan oleh lembaga-lembaga penelitian. Faktor
yang perlu diperhatikan dalam pemilihan material sel surya adalah
energi band gap. Energi band gap merupakan energi minimum
diantara ujung pita valensi dan pita konduksi. pada sel surya,
energi band gap yang ideal adalah 1,1 – 1,55 eV. Saat ini, sel surya
perovskite memiliki efisiensi yang lebih tinggi dari DSSC dan Gambar 1. Struktur kristal perovskite
mendekati efisiensi sel surya lapisan tipis.
METODOLOGI PENELITIAN

Detail
Detail Teoretis
Eksperimental

Fabrikasi Perangkat
Perangkat Arsitektur

Teknik Parameter
Karakterisasi Simulasi
 DETAIL
EKSPERIMENTAL

FABRIKASI PERANGKAT

Gambar 2. Rute eksperimen untuk

setiap lapisan pengembangan sel surya
perovskit.
Pengendapan:
(a) compact and mesoporous TiO2,
(b) PbI2,
(c) CH3NH3I (pembentukan film
perovskit),
(d) Spiro-OMeTAD
(e) gold metal contact.
 FABRIKASI PERANGKAT

Substrat Tin Oksida yang didoping Fluor dicuci, dibilas, dikeringkan dalam aliran
udara panas, dan dibersihkan dalam treatment UV/O3 selama 20 menit.
Lapisan compact-TiO2 (c-TiO2) diendapkan ke substrat FTO sebagai berikut:
Larutan prekursor dibuat dengan mencampur 10 ml isopropil alkohol, 0,6 ml
titanium (IV) isopropoksida (97%), dan 0,2 ml asam klorida (36,5–38%). Solusinya
adalah pengadukan ultrasonik selama 30 menit, dan spin-coated (100 µl) ke
substrat FTO pada 2000 rpm selama 1 menit. Kemudian, dikeringkan di udara
pada 150 ° C selama 5 menit, dan kemudian dipanaskan di udara pada 450 ° C
selama 30 menit untuk menginduksi kristalisasi.
Lapisan mesopori-TiO2 (m-TiO2) diendapkan di atas lapisan c-TiO2 sebagai
berikut: Larutan prekursor dibuat dengan mencampur pasta titania 30NRD
(greatcellsolar) dan etanol (99,9%). Larutan diaduk pada 450 rpm selama 5 jam,
dan dispin-coated (100 µl) di atas lapisan c-TiO2 pada 4000 rpm selama 30 detik.
Akhirnya, dipanaskan di udara pada 500 ° C selama 30 menit untuk menginduksi
kristalisasi.
 FABRIKASI PERANGKAT

Untuk mendapatkan lapisan perovskit (CH3NH3PbI3), metode

2 langkah dilakukan dalam glove box atmosfer terkontrol di
bawah N2. Pada langkah pertama, larutan 1,0 M PbI2 dengan 1
ml N, N-dimetilformamida (DMF) diaduk selama 30 menit pada
70 °C. Larutan ini diendapkan di atas lapisan m-TiO2 pada 6000
rpm selama 40 detik dan dilanjutkan dengan annealing pada
suhu 70 °C selama 1 jam untuk mendapatkan lapisan PbI2. Pada
langkah kedua, di atas film ini diendapkan larutan 0,314 M
metilamonium iodida (CH3NH3I) dalam 2-propanol pada 4000
rpm selama 10 detik, diikuti dengan annealing pada 140 °C
selama 30 menit.
 FABRIKASI PERANGKAT

Untuk lapisan terakhir (spiro-OMeTAD), campuran larutan dibuat dari

60 mg spiro-OMeTAD dalam 498 µl klorobenzena, 18 µl 4-ter-
butilpiridin dan 10 µl dari larutan lithium bis
(trifluoromethylsulphonyl) imida dengan asetonitril (50 mg/ml).
Larutan ini dilapisi pada 5000 rpm selama 30 detik. Film spiro-
OMeTAD disimpan di luar kotak sarung tangan selama 12 jam untuk
meningkatkan konduktivitasnya. Akhirnya, (Au) untuk sel surya
perovskit diendapkan dengan penguapan termal hingga ketebalan
appx. 90 nm
 DETAIL EKSPERIMENTAL
TEKNIK KARAKTERISASI
Gambar penampang diambil menggunakan mikroskop elektron pemindaian emisi medan (Hitachi FE-SEM S-5500) yang
beroperasi di bawah tegangan 3 kV. Kurva J-V dan Quantum Efficiency (QE) diukur dengan simulator surya Oriel Sol AAA
di bawah daya insiden 100 mW/cm² . Cahaya dikalibrasi menggunakan sel referensi Si oleh Newport supplement.
 DETAIL TEORETIS
PERANGKAT ARSITEKTUR
Konfigurasi mesopori (n-i-p) (FTO/c-TiO2/m-TiO2/ Perovskite/Spiro-OMeTAD/Au) dari sel surya perovskit (CH3NH3PbI3)
yang digunakan untuk simulasi numerik diilustrasikan pada Gambar 3a. Sebuah ilustrasi khas dari penampang sel surya
perovskit eksperimental disajikan pada Gambar. 3b. Gambar penampang, menggambarkan setiap lapisan dari perangkat
sel surya eksperimental; dalam urutan atas-bawah: Au (90 nm), Spiro-OMeTAD (213 nm), Perovskite (300 nm), m-TiO2
(270 nm), c-TiO2 (30 nm) dan FTO (300 nm).

Gambar 3.
(a) Konfigurasi perangkat
yang digunakan dalam
simulasi SCAPS,
(b) gambar penampang sel
surya perovskit
eksperimental.
 DETAIL TEORETIS
PARAMETER SIMULASI
Untuk simulasi SCAPS, parameter input perlu diketahui. Parameter input sel surya dipilih berdasarkan karya
eksperimental dan teoritis yang dilaporkan sebelumnya (Stompos et al., 2013; Minemoto dan Murata, 2014; Liu et al.,
2014; Houshmand et al., 2015; Huang et al., 2016 ; Minemoto dan Murata, 2014; HIMA et al., 2019; Pandey dan Chaujar,
2016; Haider, Anwar dan Wang, 2018; Kanouna et al., 2019; Azri et al., 2019; Raoui et al., 2019; Kanouna , et al. 2019), dan
diringkas dalam Tabel 1.
HASIL PENELITIAN
VALIDASI NUMERIK UNTUK SEL SURYA PEROVSKIT EKSPERIMENTAL

 Hasil pada dampak kepadatan cacat yang berbeda pada sel surya perovskit
disajikan pada Gambar 4a. Hasil simulasi dibandingkan dengan data
eksperimen untuk menemukan kepadatan cacat yang mereproduksi data
eksperimen. Kepadatan cacat memiliki dampak yang signifikan pada nilai Voc.
Sebagai hasil yang menarik, diamati bahwa Voc menurun dari 1,15 V menjadi
0,85 V dengan densitas cacat meningkat dari hingga , sedangkan Jsc tidak
dipengaruhi oleh densitas cacat dalam kisaran tersebut.

Gambar 4b menunjukkan kurva J-V dari perhitungan eksperimental dan

teoritis, di mana ditemukan bahwa hasil teoritis sesuai dengan data
eksperimen seperti yang ditampilkan di sisipan. Secara khusus, efisiensi
konversi daya masing-masing 13,15% dan 13,32% diukur dari eksperimen dan
diperoleh dari perhitungan teoritis.
HASIL PENELITIAN
VALIDASI NUMERIK UNTUK SEL SURYA PEROVSKIT EKSPERIMENTAL

Quantum Eciency (QE) adalah karakteristik penting lainnya dalam hal sel
surya untuk mengevaluasi perhitungan numerik. Hasil pada QE eksperimental
dan teoritis disajikan pada Gambar 4c, di mana hasil yang baik ditemukan
antara kurva eksperimental dan teoritis. Dalam grafik ini, kita dapat
mengamati kontribusi pasangan lubang elektron yang difotogenerasikan
terhadap kerapatan arus, di mana diilustrasikan maksimum sekitar 49% untuk
eksperimental dan 52% untuk teoritis. Ini menyiratkan bahwa hampir
setengah dari foton yang terjadi pada sel surya akhirnya digunakan dalam
proses konversi.
 HASIL PENELITIAN
KETEBALAN YANG DIOPTIMALKAN
Pada Gambar 5a ditampilkan hasil simulasi sebagai fungsi dari ketebalan material
pengangkut lubang (HTM) (Spiro-OMeTAD). HTM divariasikan dari 100 nm hingga
500 nm sedangkan ketebalan perovskit dijaga konstan pada 300 nm (seperti secara
eksperimental), terlihat bahwa dengan meningkatnya ketebalan spiro-OMeTAD, PCE
dari sel surya menurun. Dengan cara ini efisiensi tertinggi diperoleh pada 100 nm. Di
sisi lain, Voc dipertahankan hampir konstan sementara Jsc dan khususnya FF
menurun ketika ketebalan spiroOMeTAD meningkat.

Pada Gambar 5b ditunjukkan hasil simulasi absorber (CH3NH3PbI3), dimana

ketebalan divariasikan antara 100 dan 500 nm, sedangkan ketebalan spiro-OMeTAD
tetap konstan (213 nm). Hasil simulasi yaitu efisiensi maksimum pada ketebalan
perovskit 400 nm (Gbr. 5b), yang sesuai dengan fakta bahwa, dengan ketebalan ini,
diperoleh penyerapan cahaya yang signifikan, sehingga ekstraksi yang efisien dari
pembawa muatan dari perovskit adalah dicapai (yang menyiratkan panjang difusi
sekitar 200 nm, sesuai dengan yang dilaporkan oleh penulis lain). Ketika ketebalan
perovskit meningkat menjadi 500 nm, PCE menurun, karena pengurangan Jsc dan FF.
HASIL PENELITIAN
KETEBALAN YANG DIOPTIMALKAN

Pada Gambar. 6, kurva Efisiensi Kuantum sel surya simulasi dengan ketebalan
perovskit yang berbeda disajikan. Seperti diilustrasikan, proses fotogenerasi
dimulai pada 800 nm untuk semua sel surya. Selain itu, kita dapat melihat bahwa
nilai QE terendah diperoleh untuk film perovskit tertipis (100 nm). Nilai QE
meningkat dengan meningkatnya ketebalan perovskit, mencapai maksimum
untuk ketebalan 400 nm, dan menurun untuk ketebalan 500 nm. Namun, QE
menurun untuk ketebalan 500 nm.
Saat QE menurun untuk ketebalan 500 nm dijelaskan dengan
mempertimbangkan bahwa ketebalan 500 nm jauh lebih besar daripada panjang
difusi pembawa muatan (elektron dan lubang) di perovskit, terjadi proses
fotogenerasi dan transportasi pembawa muatan yang menyebabkan nilai QE
tertinggi yang diperoleh untuk ketebalan film perovskit 400 nm, yang sesuai
dengan hasil yang disajikan di atas pada Gambar 5b.
HASIL PENELITIAN
KETEBALAN YANG DIOPTIMALKAN

 Gambar 7 mengilustrasikan kurva J-V yang diperoleh secara eksperimen, secara teoritis dengan validasi, dan secara
teoritis dengan ketebalan yang dioptimalkan untuk densitas cacat (N t) sebesar . Tabel 2 menunjukkan parameter yang
diperoleh dari kurva ini. Diamati bahwa dengan mengoptimalkan ketebalan film perovskite dan Spiro-OMeTAD (masing-
masing 400 dan 100 nm), semua parameter ditingkatkan sehubungan dengan laporan eksperimental: Voc meningkat
sebesar 7,29%, Jsc sebesar 6,93% dan FFnya 2,78%. PCE meningkat 17,87% (dari 13,15 menjadi 15,50%). Selanjutnya,
hasil ini menunjukkan bahwa dengan optimasi ketebalan, peningkatan PCE tertentu tercapai. Oleh karena itu, untuk
mencapai efisiensi yang lebih tinggi (≥20%) adalah penting untuk mengurangi kepadatan cacat.
HASIL PENELITIAN
PEMODELAN YANG DIOPTIMALKAN
Densitas cacat pada lapisan perovskit

 Gambar 8 menunjukkan hasil simulasi SCAPS untuk kerapatan cacat (kristal tunggal CH3NH3PbI3). Parameter yang
dihasilkan ditunjukkan pada Tabel 3 yang menunjukkan efisiensi yang lebih besar sebesar 20,26% serta nilai-nilai lainnya.
HASIL PENELITIAN
PEMODELAN YANG DIOPTIMALKAN
Fungsi kerja dalam back contact

Gambar 9 menunjukkan peningkatan di semua parameter dengan peningkatan

WF anoda. Efisiensi terbesar adalah 23,31% untuk WF sebesar 5,8 eV
sedangkan terendah diperoleh pada 4,8 eV dengan efisiensi 8,93%. Lebih
lanjut, perilaku (kenaikan) ini mencerminkan medan listrik yang lebih tinggi
melintasi anoda / HTM dan meningkatkan koleksi pembawa, yang selanjutnya
mencerminkan kinerja fotovoltaik yang superior. Studi ini menunjukkan
pentingnya mendapatkan material dengan fungsi kerja yang lebih tinggi
(sekitar 5,5 eV) karena kontak ohmik diperlukan untuk mencapai efisiensi yang
lebih besar. Namun, pada nilai fungsi kerja utama (> 5,5 eV), hasil Voc, Jsc, FF
dan PCE tetap sama.
KESIMPULAN

• Efisiensi 13,15% diperoleh secara eksperimental dengan ketebalan CH3NH3PbI3 dan Spiro-OMeTAD
masing-masing 300 dan 213 nm.

• Menggunakan simulator SCAPS, optimasi ketebalan dilakukan, memprediksi efisiensi 15,50% dengan
400 nm perovskite dan 100 nm spiro-OMeTAD.

• Studi tentang dampak kinerja sel surya dengan variasi fungsi kerja anoda dilakukan. Hasil tertinggi
diperoleh pada nilai > 5,5 eV dengan efisiensi 23,31%, sehingga diperlukan material baru dengan sifat
(fungsi kerja) yang lebih baik dari Au.