PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN RADIOAKTIVI-

Daniel Santoso BATAN - PUSAT REAKTOR ATOM BANDUNG Abstrak PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN RADIOAKTIVITAS NUKLlDA PEMANCAR SINAR BETA. Radiasi Cerenkov dapat dip,ergunakan untuk pengukuran aktivitas nuklida pemancar sinar beta dalam suatu pencacah sintilasi cairan. Banyaknya proton yang ditimbulkan oleh partikel beta dalam medium dapat diperkirakan berdasarkan teori Frank dan Tamm. Makin tinggi indeks-bias cairan medium makin ban yak photon akan dibentuk. Indeks-bias itu juga menentukan tingginya nilai batas Cerenkov dan dengan demikian menentukan fraksi partikel-partikel sinar beta yang dapat membangkitkan photon berdasarkan effek Cerenkov. Fraksi ini dapat diperhitungkan berdasarkan distribusi Fermi dan nilai energi minimum tadi. Percobaan dilakukan dengan mempergunakan pencacah sintilasi cairan 'Nuclear Chicago' yang dihubungkan dengan pencacah saluran banyak buatan 'Nuclear Data'. Detector aslinya digantikan dengan photo-multiplier yang mempunyai jendela kwarts. Faktor - faktor yang dapat berpengaruh terhadap effisiensi pencacahan telah diselidiki, seperti indeks-bias, masa-jenis dan volume cairan yang diperiksa, jenis pelarut, vial pencacah, pengaruh adanya 'zat-zat yang menimbulkan quenching. Mekanisme, quenching, effeknya ter hadap tinggi pulse dan effisiensi pencacahan serta metoda koreksinya ju-.~ ga telah diteliti. PENGGUNAAN RADIASI CERENKOV UNTUK PENGUKURAN AKTIVITAS NUKLlDA PEMANCAR SINAR BETA. Penggunaan Radiasi Cerenkov untuk pencacahan nuklida pemancar sinar beta merupakan suatu cara yang baik dalam penelitian biokimia ataupun biologi. Hal ini terutama penting bagi pengukuran aktivitas beta didalam air, karena umum nya pelarut-pelarut untuk metoda pencacahan sintilasi cairan tidak dapat bercampur dengan air. Keuntungan cara ini dapat disimpulkan sebagai berikut: 1. Tidak diperlukan persiapan untuk penyediaan sample. 2. Sample dapat digunakan lagi untuk percobaan lain. 3. Murah. 4. Dapat digunakan untuk pengukuran aktivitas larutan air dalam jumlah relati p besar. 5. Tidak ada peristiwa peredaman kimiawi, yang ada hanya peredaman warna. Oleh karena Radiasi Cerenkov hanya dapat ditimbulkan oleh partikel-partikel dengan kecepatan minimum tertentu serta mengingat distribusi enersi partikel beta yang bersifat kontinu, jelaslah bahwa: I. Hanya partikel-partikel dengan enersi diatas en~rsi minimum dapat dideteksi. 2. Partikel-partikel dengan enersi kurang dari enersi minimum tadi tidak dapat dideteksi sarna sekali. 3. Effisiensi pencacahan Cerenkov akan selalu kurang dari 100%. Besarnya effisiensi teoritas ini dapat dihitung berdasarkan:

268

N (E)

Eo

(i)

E Eth Gambar Eo

Distribusi enersi partikel beta dapat dinyatakan dengan persamaan J:er:mi sebagai berikut :

N(E) dE mo

W h c F(Z,E) I Mid P g Eo E imana N(E)

jumlah partikel per satuan ene'rsi dengan enersi yang besarnya diantara E dan E + dE masa elektron dalam keadaan diam. tetapan Planck. kecepatan cahaya dalam vacuum nuclear matrix element. tetapan Fermi (10-49 erg cm3) faktor koreksi Coulomb. momentum elektron.
E +1

m c2

:: enersi kinetis partikel beta. enersi decay total Penutunan rumus ini dapat dijumpai dalam literatur (I, 2,3) dan tidak akan diulangi disini. Untuk transisi dari sUatu inti induk tertentu sampai kepada suatu keadaan tertentu dari inti anak, I Mif I dapat dianggap konstan, sehingga persamaan untuk spektrum beta menjadi : N(E) dE = k F ( Z,E )
P

W(

EO -

E )2 dE

(3)

~i11ana semua tetapan diganti oleh sebuah tetapan baru k.

269

Oillam bentuk

yang lebih umum

P

distribusi

beta itu dapat

dilukiskan

sebagai

W (E o - E)2 Cn (E, E0 , Z) dE (4) dimana Cn merupakan faktor bentuk (shape faktor) dari suatu spektrum beta terlarang orde ke-n. Batas teoritis untuk effisiensi deteksi dengan demikian menjadi : L =

N(E) dE = k F ( Z, E )

fEo

Eth

F(Z,E) p W (Eo - E ) 2 Cn (E, Eo, Z) dE

P

(5)

E' fo 0 F (Z,E)

W ( Eo - E)

Cn (E, Eo, Z) d E

Nilai F (Z,E) telah dibuat tabelnya oleh National Bureau of St andards (4) dalam bentuk f ( Z, E) = p2 F ( Z,E ). Menurut Murthy (5) sebuah polynomial W, sehingga berbentuk ~~ AiEi dapat digunakan untuk ~endekati [ f ( Z,E)/p persamaan (5) kini dapat dituliskan _Sebagal :

~2

1=0 1 TABLE

A.

Ei
I

Upper Limit* for Cerenkov Detection of Beta Emitters in water 4.810 440 10.3 Yr695 312 15 Hr1.390 3.08 x J05Yr 45 57 5.2 4.7 37.3 14.3 18.6 94.99 94.73 27.66 93.73 65.62 47.22 36.69 14.68 Min D Yr D D Min 1.780 80.99 1.704 58.14 01 11.55 1.l10 900 271 690 12.8 44 26.4 36 84 12.52 Hr Hr 2.040 2.970 2.810 Hr 360 650 573 1.330 39 Hr 684 86.58 Nuclide Half Life 92.08 85.23 41.75 98.13 41.66 89.70 70.31 82.19 90.20 84.07 38.91 .75 37.40 56.70 3.88 50 I 30 % )96.33 100 Maximum Energy (MeV) 53 54 31 89 82 20 46 99 51 98 84 39 18 16 IS 75 % ( % (980) %(100 ) ))00 % ) 25 Limit (%) 714 Upper 1.040 2.6 Hr ( I 00 ~ )

608 27.7 64.2 Yr545 Hr 2.260 76 17 Min D 2.980 430 89.09 32.36 1.610 Half Life 8.1 46.47 46.08 87.78 81.03 93.71 D TABLE 26.6 29.30 2.97 0.00 Yr 9.26 87.2%) 514 27.35 99 % 9.3%) 2.8%) 95 98 93.5%) 6.5%) 2 8 % ( ) Energy (MeV) LImit (%) ( (100 43) D MaximumUpper (Sambungan)

TABEL Study of the Effect of Container Radionuc1ide Solvent Volume All samples contained Vial 244 259 219 210 equal amounts

2 on Net Count Rate

of radioactivity 67231 59405 47945 44147 Net cpm

2 . (~ A.EI) (Eo - E)2 Cn (E,E 0 ,Z) dE I 1=0 2 . (~ AiEl) (Eo - E)2 Cn (E,Eo,Z)dE 1=0

(6)

Dengan mempergunakan koefisien-koefisien polynomial serta fungsi faktor bentuk (shape factor) dari artikel Murthy (5) serta memperhatikan aturan seleksi GamowTeller, maksimum effisiensi teoritis pencacahan dapat diperkirakan dengan jalan menghitung integraHntegraJ daJam persamaan (6). Perhitungan tersebut teJah diJakukan den~an memakai Computer Univac 1108, hasil-hasilnya dapat dilihat pada table 1. Sifat-sifat Radiasi Cerenkov. 271

Radiasi cerenkov dipancarkan oleh partikel bermuatan yang bergcrak dengan kecepatan melampaui kecepatan cahaya dalam medium yang transparant. Cahaya tersebut dipancarkan dalam arah yang membuat sudud bagaimana tertulis pada gambar 2, dimana: ... Cos 8
... Pro l}t -. gel, 0/]]6
ClJ]g

<D

dengan arah gerak partikel se-

(7)
/3n v

/3

c Lintasan Partikel
v

kecepatan partikel kecepatan cahaya dalam ruang hampa. indeks bias medium.

Gambar

2. IIlustrasi sudut Cerenkov.

1 atau /3 _1_ berarti v ~-;Dari persamaan (7) jelas bahwa /3n harus Untuk elektron-elektron yang bergerak dalam air n =1.33 n hal ini sesuai dengan enersi sebesar 260 keY. Enersi ini merupakan enersi minimum yang harus dipunyai elektron-elektron tersebut agar dapat menimbulkan Radiasi Cerenkov. Batas enersi minimum ini merupakan fungsi dari indeks bias cairan yang diperiksa. Sebagaimana ternyata pada gambar 3. 0.5

>

>

1.2

1.3

1.4

Indeks bias.

1.5

1.6

1.7

272

GambaI' 3.

Mengcnai sifat-sifat radiasi Cerenkov dapat disebutkan, bahwa distribusi Spektralnya bcrsifat kontinu dcngan lebih banyak encrsi dipancarkan dalum daerah panjang gelombang pcndek. Berdasarkan teori Tamm dan Frank dapat diturunkan, bahwa jumlah foton persatuan panjang dalam interval panjang gelombang diantara Al dan 1.2 dapat dinyatakan oleh: dM
dx

dimana e
"n

muatan partikel indeks bias medium.

Pro - Amp.

Pre - Amp.

Main Amp.

S.C.A.

Coinsidence

S.C.A.

Main - Amp.

Linear delay

Delay Generator

A.D.C.

Timer

Analyser

Teletype

drive X. Y. Recorder

O&ciIiOS

Teletype

. Gambar -4 : Bagan S usunan

Instrumen

n3

Seringkali n dianggap konstan dan rumus pendekatan sbb. digunakan:

dN

1
21TC(. (_ A

~l_)
Al

( 1_

(9)

dx dimana C( = rata-rata)\ Effisiensi Optik.

211"2

e2

_1_ dan nilai n diambil untuk suatu panjang gelombang

137

hc

Bagi setiap partikel beta yang akan dideteksi dengan cara ini, jumlah foto elektron yang akan dipancarkan oleh foto catoda ditentukan oleh: 1. lumlah foton Cercnkov yang terjadi. 2. Effisiensi optik, yaitu perbandingan antara jumlah foton yang mengenai foto catode dan jumlah foton Cerenkov seluruhnya yang ditimbulkan oleh partikel beta. 3. Effisiensi kwantum dari f6to katoda, yakni fotoelektron yang dipancarkan oleh katoda untuk tiap foton yang jatuh padanya. Foton-foton yang berbentuk dalam medium mengenai fotokatoda secara langsung atau setelah mengalami refleksi beberapa kali dari dinding. Daya mengumpulkan cahaya ini pada suatu panjang gelombang tertentu tergantung ~ri: . 1. Absorpsi per satuan panjang larutan. Setelah melalui jarak sepanjang X, jumlah foton yang diteruskan N(X) dapat dihitung dari jumlah semula N(O) menurut perumusan: N(X) = N(O) exp ( -)1 s X ) (10) Koefisien absorpsi Us tergantung dari jenis t>elarut serta jenis dan konsentrasi semua zat yang terlarut. Pelarut-pelarut dan zat-zat terlarut yang menyerap panjang gelombang pendek akan sangat mengurangi intensitas cahaya yang tiba pada detektor serta menimbulkan peredaman warna 2. Absorpsi per satuan panjang dinding viaL Dapat digunakan perumusan yang serupa N(X) = N(O)exp(-)1 w X)

(11)

dimana /uw = koefisien absorpsi dinding viaL Nilai /uw tergantung dari sifat transmlsi bahan yang digunakan untuk membuat pencacah. 3. Koefisien refleksi dinding ruang pencacah. Dibawah 3000 A koefisien refleksi biasanya berkurang dengan cepat. Bila ukuran fisik diketahui dan bentuk vial serta ruang pencacah merupakan konfigurasi geometrik yang sederhana, maka effisiensi optik dapat diperhitung kan. Eksperimen. Untuk mempelajari variabel-variabel yang berpengaruh pad a pencacahan cara Cerenkov telah digunakan instrumen yang susunannya tertera pad a gambar 4. Detektor-detektor yang ada dalam pencacah sintilasi cairan buatan Nuclear Chicago model 701 B, yakni photomultiplier EMI 6097B, telah digantikan dengan photomultiplier yang memakai jendela kwartsa (EMI 9750 QB). Untuk keperluan pemberian bent uk yang sesuai kepada pulsa (Pulse Shaping), maka pre dan main amplifier juga digantikan dengan yang lebih sesuai. Dalam penelitian ini telah diselidiki pengaruh dari jenis vial pencacah, pelarut, ,volume pelarut, adanya zat-zat yang berfluorescensi dalam larutan, adanya zat-zat peredam, pengaruh perubahan indek bias serta kemungkinan penentuan campuran2 macam isotop. ' 274

Jenis vial pencacah ternyata sangat berpengaruh pada effisiensi deteksi. Hasil percobaan dengan alat kami terlihat dalam tabel 2. Effek tersebut dapat terlihat pula pada spektrum yang dipotret, dinuna terjadi pergcseran kearah tinggi pulsa yang lebih besar (Gambar 5). Vial kwartsa membcrikan effisiensi terbesar, tempat kedua diduduki oleh polyethylene. Sinar ultraviolet yang diteruskan oleh kwartsa dan sintillasi yang dapat teijadi dalam dinding vial kwartsa dan mcnycbabkan lebih banyak foton mencapai fotokatode. Akibatnya pulaa-pulsa menjadi lebih besar, demikian pula kemllngkinan deteksinya. Umumnya dinding vial tidak hanya meneruskan cahaya yang terbentuk dalam larutan, tetapi juga merupakan medium Cerenkov untuk sebagian partikel. Oleh karena harganya yang murah, dalam praktek polyethylene mungkin bahan yang paling baik untuk membuat vial pencacah Cerenkov. Keberatannya hanya bila kita mcnggunakan pelarut-pelarut organik tertentu yang dapat berdiffusi melalui dinding. Bila volume larutan ditambah, mula-mula effisiensi deteksi bertambah. Dalam alat kami untuk volume diatas 5 ml tidak ada perubahan effisiensi pencacahan yang berarti. Effisiensi deteksi yang lebih rendah untuk volume yang kecil disebabkan karena jarak yang ditempuh partikel-partikel dalam cairan lebih pendek disebabkan kurangnya medium Cerrenkov. Akibatnya foton yang terbentllk lebih sedikit dan pula yang kecil. Disamping itu volume yang kecil akan terlihat dengan sudut ruang yang lebih kecil pa. da permukaan photomultiplier. Pada umumnya perbedaan effisiensi pencacahan dalam bermacam-macam pelarut tidak terlalu besar, kecuali untuk zat-zat seperti benzene dan toluene, dimana effisiensi deteksi sangat tinggi. Bila kita bermaksud membandingkan bcrmacam-macam pelarut, maka perlu untuk memperhatikan segal a faktor yang berpengaruh baik pada pembentukan foton maupun pad a transmisi optik seperti indeks bias, masa jenis, spektruum absorpsi pclarut serta kemampuan pelarut untuk mengalami suatu transisi yang disertai timbulnya radiasi. Molekul-molekul toluene misalnya, dapat mengalami eksitasi dengan jalan menyerap cahaya (A ::;;;;;2780 A) ataupun dengan jalan interaksi dengan radiasi parti kel serta mencapai keadaan meta stabil yang kemudian dapat kembali kepada keadaan dasar (ground state) dengan jalan emisi cahaya pada panjang gelombang kira-kira 3000 X Mekanisme ini kiranya dapat menjelaskan mengapa effisiensi deteksi sangat tinggi dalam benzene dan toluene, oleh karena foton yang terbentuk lebih banyak. Pengaruh fluor-fluor yang larut dalam air terhadap spektra Cerenkov dan effisiensi pencacahan telah diselidiki. Gambar 6 memperlihatkan hasil percobaan yang telah dilakukan dengan 7 Amino naphthalene - 1,3 disuJfonic acid dalam air. Dibandingkan dengan spektrum semula dalam air, tcrlihat adanya pergeseran kearah nomor saluran yang lebih tinggi. Fluor tersebut menyerap foton-foton ultravioloct yang terbentuk oleh effek Cerenkov, lalu memancarkan kembali secara isotropik foton-foton dengan panjang gelombang lebih besar yang dapat menembus dinding-dinding vial pencacah dengan lebih muda. Disamping itu sebagian foton dapat pula ditimbulkan oleh peristiwa radioluminescensi. Pertambahan effisiensi deteksi akibat pembubuhan flour paling besar biladigunakan vial gelas dan paling kecil dengan vial kwartsa sesuai dengan argumentasi yang telah disebutkan diatas. Gambar 7 memperlihatkan effek zat-zat peredam terhadap distribusi tinggi pulsa. Pembubuhan zat peredam kedalam larutan radiosotop yang diselidiki mengakibatkan turunnya effisiensi serta bergesernya spektrum kearah nomor saluran yang lebih rendah. Untuk koreksi terhadap peredaman a.1. dapat digunakan metoda perbandingan saluran. Mengenai effek bcberapa macam zat peredam serta perbandingan antara pelbagai metoda koreksi telah diteliti dan akan dibahas lebih lanjut dalam kertas karya yang la-

in.
Mengenai campuran dua macam radioisotop dapat dikatakan, bahwa caTa ini memberi hasH yang baik sekali dalam hal seperti32P + 33p dimana salah satu isotvp enersinya melampaui batas enersi Cerenkov, c;edangkan yang lainnya tidak. palam 275

hal ke-dua dua isotop berenersi tinggi (menimbulkan radiasi Cerenkov) hasilnya kurang memuaskan. Sample-sample qarus dicilcah dua kali: pertama kali amplifikasi harus sedemikian sehingga sebagian besari isotop berenersi lebih rendah masuk dalam window dan kedua kalinya amplifikasi disesuaikan untuk isotop yang berenersi lebih tinggi. Setelah dikoreksi terhadap background, maka aktivitas masing-masing isotop dapat ditentukan dengan memecahkan 2 persamaan d~ngan 2 anu. Akhirnya dapat disimpulkan, bahwa untuk memperoleh response yang optimum perlu diperhatikan hal-hal sebagai berikut: I. Vial pencacah yang digunakan harus transparan dalam seluruh daerah panjang gelombang, dimana radiasi Cerenkov terbcntuk. 2. Photomultiplier yang dipakai harus mempunyai jendela kwartsa, spektral responseyang lebar dan effisiensi kwantum yang tinggi. 3. Pada dinding-dinding ruangan pencacah harus digunakan reflekster diffus dengan koefisien refleksi yang tinggi untuk daerah panjang gelombang yang luas. Cara pencacahan Cerenkov ini dalam praktek berguna bila enersi isotopnya kira-kira 0.5 MeV atau lebih. Bila photomultiplier yang lebih baik lagi dapat diperoleh dikemudian hari, tentunya iSQtop-isotop dengan enersi yang lebih rendahpun akan ditentukan .
,.
--"

, \. . . , \ '. . .. ... ', . , .... . :~ \ ~, \\ \ .. .:.-. ... b\.. .. '\ ~ ~ .. , ... \ :;9

, i I, \
" ..

......

:'.
.

/:.

.,.....

..
C

:I o

GAMBAR 5 Effek vial pencacah terhadap spektrum isotop P-32 dalam air. Dari kiri ke kanan vial pencacah yang digunakan gel as, nylon, pOlyethylene dan quartz Channel number

,/'.-..
f .

". ...

,
"

'.

~ ..k.
:I o U
.. C ':,' _:..

,-

\
"

\\

"
\0,

t!'

,r.."
'\.1
"-L

.
\,\.
".

GAMBAR 6. Effek fluor terhadap distribusi tinggi

t-

.~-, ./ :J.

1\ \

.. ," ,,, 1'\.

110.

I
276

I.. '.j .......

"'.
~..

I I
Channel number

~.~~ I .....1:::-._ .............

pulsa. 32 IsotoP P dalam air Fluor 7 Aminorapthalene disulflonic acid. Dari kiri kekanan konsentrasi makin bertambah.

1-3 fl4Qr

..

-. . Ii/\.I \,i \
J,

,.' \. \ \'"

.. . , \'..... . ~--. . , \ \ \ \ \ ~ "'\ \

". \. " . ~ ..... ~ .......

~,..; . ~ ....

:>'..",

..

o ()

:>

Channel number

GAMBAR 7 Effek zat peredam (J ) terhadap spektrum 32p dalam air. 2 Pertambahan konsentrasi J menyebobkan makin kecilnya gambar spe~trum.

Daftar Pustaka 1. 2. 3. 4. Friedlander, G., Kennedy, J.W. & Miller, J.M., "Nuclear and Radio-chemistry", John Wiley & Sons Inc., N.Y., 1966. Harvey, B.G., "Introduction to Nuclear Physics and Chemistry", Prentice Hall Inc., New Jersey, 1969, Chapter 8. Wu, C.S. & Moszkowski, S. A., "Beta Decay", Interscience Publishers, N.Y., 1966, Chapter 2 & 3. N.B.S., "Tables for 'the Analysis of Beta Ray Spectra", U.S. Dept. of. Commerce, N.B.S. Applied Mathematics Series 13, 1952.

277