Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir

PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011

Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

220

220
PENGEMBANGAN GENERATOR
188
W/
188
Re BERBASIS GEL
ZIRKONIUM TUNGSTAT MENGGUNAKAN TUNGSTEN
DARI KELIMPAHAN ISOTOP ALAM

Duyeh Setiawan dan Marlina

Pusat Teknologi Nuklir Bahan dan Radiometri, Badan Tenaga Nuklir Nasional
Jl. Tamansari No 71, Bandung 40132
E-mail: d_setiawan@batan.go.id


ABSTRAK

PENGEMBANGAN GENERATOR
188
W/
188
Re BERBASI S GEL ZI RKONI UM TUNGSTAT
MENGGUNAKAN TUNGSTEN DARI KELI MPAHAN I SOTOP ALAM. Kelayakan
mengembangkan generator
188
W/
188
Re berbasis gel zirkonium tungstat menggunakan tungsten dari
kelimpahan isotopik alam yang diiradiasi di reaktor fluks neutron rendah dan waktu pendek telah
diselidiki. Pengaruh dari perbandingan mol, pH, temperatur dan konsentrasi eluen dalam kinerja
generator adalah parameter yang dikontrol. Gel generator dengan pendekatan metode "post-formed"
dan hasil karakterisasinya, memberikan pilihan untuk membuat gel generator dengan kinerja elusi
188
Re
mendekati generator
188
W/
188
Re berbasis alumina. Hasil karakterisasi gel diperoleh perbandingan mol
Zr : W = 1 : 1, pH 4, suhu 40C. Bentuk gel berupa amorf, didasarkan pada hasil XRD yang tidak
terdapat puncak pada difraktogramnya. Hasil SEM-EDAX mempertegas bentuk morfologi gel adalah
berbentuk amorf dengan kandungan Zr (17,89 %) dan W (58,40 %). Identifikasi dengan teknik infra
merah menunjukkan terbentuknya ikatan spesifik L-O-L (L= Zr,W) yang ditunjukkan pada = 740-960
cm
-1
, ikatan antara W-O pada = 952,84cm
-1
, ikatan antara O-Zr ditunjukkan pada 2 puncak dengan
= 833,25 cm
-1
dan = 740,67 cm
-1
. Elusi gel diperoleh aktivitas Na
188
ReO
4
12,6 Ci/ml dengan yield
sebesar 63 %, kemurnian radiokimia 98%.

Kata kunci: renium-188, generator
188
W/
188
Re, gel, zirconium tungstat


ABSTRACT

DEVELOPMENT OF A ZI RCONI UM TUNGSTATE BASED
188
W/
188
Re GEL GENERATOR
USI NG TUNGSTEN OF NATURAL I SOTOPI C ABUNDANCE.The feasibility of developing
zirconium tungstate-based
188
W/
188
Re gel generator using tungsten of natural isotopic abundance
irradiated in a low neutron flux reactor and short time has been investigated. Influence from mole
comparison, pH, temperature and concentration of eluent in generator performance was controlled
parameters. Gel generator with " post-formed" method approach and characterization result, gives
choice to make generator gel with elusion performance
188
Re comes near generator
188
W/
188
Re to base
on alumina. The characterization result obtained in the gel wolframates zirconium mole ratio of Zr: W
= 1: 1, pH 4, temperature 40C. Gel or amorphous form, based on XRD results that there is no peak at
the difraktogram. SEM-EDAX results confirm morphology of gel is an amorphous shape with contains
Zr (17.89 %) and W (58.40 %). Identification by infrared techniques indicate the formation of specific
bond L-O-L (L = Zr,W) are shown in the = 740-960 cm
-1
, the bond between the W-O at = 952.84 cm
-
1
, the bond between the O-Zr is shown in two peak with = 833.25 cm
-1
and = 740.67 cm
-1
. Gel eluted
obtained of Na
188
ReO
4
activity is 12.6 Ci / ml at a yield is 63 %, radiochemical purity is 98 %.

Keywords: rhemium-188, generator
188
W/
188
Re, gel, zirconium tungstate

DAFTAR ISI
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

221

221

1. PENDAHULUAN

Karakteristik emisi dan sifat fisika dari
radionuklida
188
Re sangat cocok untuk
pengobatan dengan cara teknik nuklir, karena
dapat memancarkan partikel beta energi tinggi
(E
beta
= 2,12 MeV) dan mempunyai umur paro
(T
1/2
) 16,7 jam [13]. Pancaran beta dari
188
Re
bersifat efektif untuk menembus beberapa
milimeter (mm) dan cukup untuk mematikan
tumor medium atau besar oleh pengaruh efek
penyinarannya. Selain itu
188
Re merupakan
pemancar gamma dengan energi rendah (E
gamma
= 155 keV) yang cocok untuk pencitraan
(imaging) dalam diagnosis organ tubuh manusia
[4,5]. Renium-188 bersifat radionuklida bebas
pengemban diperoleh dari sistem generator
188
W
/
188
Re yang serupa dengan generator
99
Mo/
99m
Tc
untuk produksi
99m
Tc. Radioisotop induk
188
W
yang mempunyai umur paro (T
1/2
) 69 hari
meluruh menghasilkan radioisotop anak
188
Re,
diproduksi dalam reaktor nuklir melalui reaksi
inti
186
W(2n,)
188
W, seperti skema reaksi inti
dan sifat fisika sebagai berikut:

186
W (n,)
187
W (n,)
188
W
188
Re
188
Os

=37,9 =64 t
1/2
= 69 hari t
1/2
=16,7 jam stabil
t
1/2
=23 jam E

=2,12 MeV, E=155 keV

Gambar 1. Skema reaksi inti dan peluruhan
188
W
188
Re.

Selama ini sistem generator
188
W/
188
Re
menggunakan bahan matriksnya terdiri dari
alumina yang diikatkan terhadap
188
W-tungstat
(
188
WO
4
=
), dan
188
Re-perenat (
188
ReO
4
-
) yang
terbentuk kemudian dielusi dengan NaCL 0,15
M [6,7]. Penggunaan alumina sebagai matriks
generator
188
W/
188
Re hanya dapat dilakukan
terhadap
188
W yang mempunyai aktivitas jenis
tinggi [8,9]. Ketersediaan aktivitas jenis tinggi
188
W penting sekali berdasarkan absorben
inorganik (alumina) ini, karena mengingat
kapasitas serap alumina sangat terbatas atau
rendah. Sehingga pengadaan
188
W aktivitas jenis
tinggi diperlukan iradiasi target
186
W-enriched
(pengayaan 96 %
186
W) yang harganya sangat
mahal dan sulit untuk diimport.
Cara lain yang tidak bergantung kepada
188
W aktivitas jenis tinggi dalam sistem
generator
188
W/
188
Re, yaitu menggunakan bahan
matriksnya berupa gel zirkonium atau titanium
tungstat dari sasaran yang mempunyai
kelimpahan isotop alam. Penggunaan gel
generator dari
188
W aktivitas jenis rendah
pembuatannya dapat dilakukan dengan cara
menyinari
186
W-semi enriched (50 % pengayaan
186
W), atau secara teoritis target
186
W berasal
dari kelimpahan isotop alam (28,6 %
kelimpahan
186
W) bisa diirradiasi di dalam
reaktor dengan fluks neutron rendah. [10]
Penggunaan gel zirkonium tungstat sebagai
matriks generator gel
188
W/
188
Re didasarkan
pada pemakaian senyawa gel titanium molibdat
dan zirkonium molibdat yang telah
dikembangkan sebagai matriks untuk generator
99
Mo/
99m
Tc [11]. Parameter yang dikontrol
seperti perbandingan mol, pH dan reaksi
pemanasan dalam pembuatan gel zirkonium
tungstat dapat berpengaruh terhadap efisiensi
pelepasan dan kemurnian
188
Re. Zirkonium
tungstat memiliki sifat sebagai penukar kation,
maka elusi dengan larutan salin (NaCl 0,9%)
menyebabkan
188
W dan
188
Re dalam keadaan
fasa yang berbeda.
188
Re akan keluar dari
padatan zirkonium tungstat sebagai ion
188
ReO
4
-
.
Tingkat oksidasi
188
Re ditunjukkan pada valensi
0 sampai +7 dan tingkat oksidasi yang paling
stabil adalah +4 dan +7. Dalam suasana asam
lemah, semua tingkat valensi yang lebih rendah
bersifat tidak stabil dan akan teroksidasi
menjadi
188
Re (VII) yang stabil dalam larutan
berair sebagai ion perenat,
188
ReO
4
-
. Tingkat
oksidasi lain umumnya terlarut dalam asam kuat
dalam bentuk kompleks.
Penelitian ini menguraikan karakteristik
matriks gel zirconium- tungstat-188 yang
menggunakan tungsten dari kelimpahan isotop
alam untuk pengembangan generator
188
W/
188
Re
dalam produksi radioisotop
188
Re. Karakterisasi
gel zirkonium tungstat ditentukan strukturnya
dengan teknik difraksi sinar-X. Komposisi
zirkonium dan tungsten dalam gel serta bentuk
morfologinya ditentukan dengan metode
Scanning Electron Microscope- Energy
Dispersive Analysis X-ray (SEM-EDAX).
Pengujian gugus fungsi pada gel zirkonium
tungstat dapat dilakukan dengan teknik Fourier
Transform Infra Red (FT-IR).


2. CARA TATA KERJA

2.1. Alat dan Bahan

Bahan yang digunakan adalah zirkonil
klorida (zirkon(IV)-oxid-chlorid-octahydrat),
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

222

222
natrium tungstat dihidrat (sodium tungstate
dihydrate), natrium hidroksida, asam klorida,
tungsten trioksida, aseton, metanol semuanya
buatan E.Mecrk dalam tingkat analitik, air suling
dan NaCl 0,9 % buatan Ipha. Sedangkan alat
yang digunakan adalah pemanas magnetic stirer
(Termolyne Nouva), pH meter (Metler Toledo),
neraca analitik (Mettler Toledo), X-RD (X-
pert), SEM-EDAX (JEOL JGM-6360 LA),
FTIR (PRESTIGE 21 Merk Shimadzu), MCA
(Canberra-HPGe), SCA (Ortec-NaI(Tl),
peralatan gelas umum yang biasa digunakan di
laboratorium.

2.2. Penentuan kondisi optimum gel
zirkonium tungstat

2.2.1. Variasi perbandingan mol
Sebanyak 5 buah vial masing-masing
ditimbang 3,2225 g ZrOCl
2
.8H
2
O dilarutkan
dalam 10 mL air suling (larutan A). Sebanyak 5
buah masing-masing ditimbang 1,6493 g; 3,2986
g; 6,5972 g; 9,8958 g; 13,1944 g
Na
2
WO
4
.2H
2
O dilarutkan dalam 10 mL air
suling (larutan B). Larutan B dipanaskan sambil
diaduk dengan menggunakan pemanas magnetic
stirer. Kemudian larutan A diteteskan perlahan-
lahan ke dalam larutan B sambil terus diaduk
selama 30 menit pada suhu 60
o
C. Larutan dan
endapan didinginkan (diperoleh larutan akhir
pH 2), selanjutnya disaring dengan
menggunakan kertas Whatman no.42. Setelah
disaring endapan dicuci dengan 50 ml air suling,
dikeringkan pada suhu kamar. Lalu endapan
beserta kertas saring ditimbang, endapan
dimasukan ke dalam vial, ditutup dan diberi
label.

2.2.2. Variasi suhu reaksi
Sebanyak 7 buah vial masing-masing
ditimbang 3,2225 g ZrOCl
2
.8H
2
O dilarutkan
dalam 10 mL air suling. Sebanyak 7 buah
masing-masing ditimbang 6,5972 g
Na
2
WO
4
.2H
2
O dilarutkan dalam 10 mL air
suling. Larutan Na
2
WO
4
.2H
2
O dipanaskan
sambil diaduk menggunakan pemanas magnetic
stirer, suhu larutan divariasikan pada suhu
kamar, 30, 40, 50, 60, 70, dan 80C. Ke dalam
larutan tersebut diteteskan larutan ZrOCl
2
.8H
2
O
sedikit demi sedikit. Larutan dan endapan
diaduk selama 30 menit, selanjutnya didinginkan
(diperoleh larutan akhir pH 2). Larutan dan
endapan disaring dengan kertas saring Whatman
no.42 dan dicuci dengan 50 mL air suling.
Endapan di keringkan pada suhu kamar,
ditimbang, dimasukan ke dalam vial, ditutup dan
diberi label.

2.2.3. Variasi pH larutan
Sebanyak 6 buah vial masing-masing
ditimbang 3,2225 g ZrOCl
2
.8H
2
O dilarutkan
dalam 10 mL air suling. Sebanyak 6 buah vial
masing-masing ditimbang 6,5972 g
Na
2
WO
4
.2H
2
O dilarutkan dalam 10 mL air
suling. Larutan Na
2
WO
4
.2H
2
O dipanaskan di
atas hot plate sambil diaduk dengan magnetic
stirer pada suhu 40 C. Kedalamnya diteteskan
larutan ZrOCl
2
.8H
2
O sedikit demi sedikit.
Larutan dan endapan diaduk selama 30 menit,
didinginkan kemudian di divariasikan pH
dengan pengaturan oleh penambahan NaOH 1 M
atau HCl 1 M mulai pH 3, 4, 5, 6, 7, dan 8.
Larutan dan endapan yang telah dingin, disaring
dengan kertas saring Whatman no.42 dan dicuci
dengan 50 mL air suling. Endapan dikeringkan
pada suhu kamar, ditimbang, dimasukan ke
dalam vial, ditutup dan diberi label.

2.3. Karakterisasi gel zirkonium tungstst
(ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O)

Ditimbang sebanyak 6,5972 g
Na
2
WO
4
.2H
2
O dilarutkan dengan 10 ml air
suling kemudian dipanaskan pada suhu 40C
sambil diaduk. Selanjutnya kedalam campuran
tersebut ditambahkan dengan pipet tetes
perlahan-lahan larutan ZrOCl
2
(3,2225 g ZrOCl
2

dalam 10 ml akuades) dan diaduk selama 30
menit. Larutan dan gel yang terbentuk
didinginkan, dan dikondisikan pada pH 4. Gel
disaring dengan kertas Whatman no.42
kemudian dikeringkan pada temperatur kamar.
Selanjutnya gel dikarakterisasi menggunakan
metode Difraksi Sinar-X (X-RD), Scanning
Electron Microscope- Energy Dispersive
Analysis X-ray (SEM-EDAX), Fourier
Transform Infrared (FTIR).

2.4. Pembuatan gel zirconium tungstat
radioaktif dengan cara post formed

Sebanyak 1 g

188
WO
3(s)
hasil iradiasi
dimasukkan ke dalam beker glas, kemudian
dilarutkan dengan NaOH 0,1 M. Larutan diaduk
dan dipanaskan pada suhu 40C hingga warna
hijau pada larutan memudar dan menjadi
jernih/bening. Reaksi yang terjadi adalah
sebagai berikut :

188
WO
3 (s)
+ 2 NaOH
(l)
Na
2
188
WO
4(l)
+ H
2
O
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

223

223
Larutan Na
2
188
WO
4 (l)
(249 Ci/ml) yang telah
bening, kemudian diatur pHnya menjadi pH 4-
4,5 (larutan A). Ditimbang sebanyak 6,5972 g
Na
2
WO
4
.2H
2
O
(s)
dilarutkan dengan 10 ml air
suling dan ditambahkan ke larutan A, kemudian
dipanaskan pada suhu 40C. Selanjutnya
kedalam campuran tersebut ditambahkan dengan
pipet tetes perlahan-lahan larutan ZrOCl
2

(3,2225 g ZrOCl
2
dalam 10 ml air suling) dan
diaduk selama 30 menit. Larutan gel Zr-W
188

radioaktif yang terbentuk didinginkan, dan
dikondisikan pada pH 4. Gel disaring dengan
kertas whatman no.42 kemudian dikeringkan
pada temperatur kamar. Reaksi yang terjadi
adalah sebagai berikut :

2 Na
2
188
WO
4
+ ZrOCl
2
+ 4H
2
O
Zr
188
W
2
O
7-
(OH)
2
.2H
2
O + 2 NaCl + 2 NaOH

2.5. Elusi
188
Re dari gel Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
.
2H
2
O

Gel Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O dimasukkan ke
dalam kolom elusi, bagian bawah dan atas
kolom dibatasi dengan glass wool agar gel tetap
kompak pada saat dielusi. Kemudian perlahan-
lahan ditambahkan larutan NaCl 0,9% pH 5 ke
dalam kolom, lalu filtrat ditampung dan diukur
aktivitasnya. Natrium perrenat (Na
188
ReO
4
) hasil
elusi diuji kemurniannya.

2.6. Uji kemurnian radiokimia Na
188
ReO
4

Kedalam bejana kromatografi dimasukan
larutan methanol 85 % kemudian dibiarkan
selam 30 menit. Selanjutnya disiapkan kertas
Whatman I dengan ukuran 2 x 25 cm dan diberi
skala tiap cm nya mulai -1, 0, 1, 2 sampai 15.
Cuplikan Na
188
ReO
4
ditotolkan di kertas pada
skala 0 (nol), lalu dikeringkan dan kemudian
dimasukan kedalam bejana kromatografi sampai
ujung kertas tercelup + 0,5 cm, kemudian di
elusi dengan methanol 85 % sampai skala 15
cm. Selanjutnya kertas dikeluarkan dari bejana
lalu dikeringkan di udara. Kemudian kertas
dipotong-potong setiap cm-nya lalu diukur
keradioaktifannya menggunakan alat single
channel analyzer (SCA) pada kondisi : tegangan
800 volt, window 0,6, lower level 2,3 dan waktu
cacah selama 10 detik.





3. HASIL DAN PEMBAHASAN

3.1. Penentuan kondisi optimum pembuatan
gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O

3.1.1. Variasi perbandingan mol
Gel zirkonium tungstat disintesis
berdasarkan reaksi sebagai berikut (11) :

WO
3
+ 2 NaOH Na
2
WO
4
+ H
2
O
2 Na
2
WO
4
+ ZrOCl
2
+ 4H
2
O ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O + 2 NaCl + 2 NaOH

Reaksi yang terjadi tidak stoikiometri, karena
pada kondisi ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O sebagai
produk akhir selalu diikuti dengan produk
samping yang berbeda sesuai dengan perlakuan
proses yang dilakukan (faktor suhu dan pH
larutan) sehingga kondisi stoikiometri susah
untuk ditentukan. Data hasil pengamatan seperti
dirangkum dalam Tabel 1.

Tabel 1. Data hasil variasi perbandingan mol
untuk pembuatan gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O

Perbandingan
Mol
(ZrOCl2 :
Na2WO4)
ZrOCl2
(g)
Na2WO
4 (g)
Massa gel
Teori
(g)
Massa gel
Percb.
(g)
Rendemen
(%) *)
1 : 0,5 3,2225 1,6493 1,6021 2,1060 131,14
1 : 1,0 3,2225 3,2986 3,2049 3,3709 105,17
1 : 2,0 3,2225 6,5972 6,4081 6,0546 94,48
1 : 3,0 3,2225 9,8958 6,4081 4,6724 72,91
1 : 4,0 3,2225 13,1944 6,4081 4,1621 64,95

Keterangan *)
Dengan asumsi bahwa konstanta produk ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O adalah sama dengan pereaksinya
ZrOCl
2
.8H
2
O , maka massa teori dapat
ditentukan :
Massa teori =
(mol) ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O x (BM) ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O = 0,01 x 640,81 = 6,4081 g

Sehingga rendemen ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O :
Rendemen ditentukan dengan rumus =

(1)

Tabel 1. menunjukkan nilai optimum dari variasi
perbandingan mol diperoleh pada perbandingan
mol 1:2 dengan massa gel sebesar 6,0546 g.
Rendemen sebesar 94,48 % menunjukkan jauh
lebih baik dibandingkan variasi perbandingan
mol yang lainnya. Rendemen melebihi 100%
pada perbandingan mol 1:0.5 dan 1:1
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

224

224
disebabkan karena selain gel yang terbentuk,
kemungkinan adanya penambahan massa akibat
masuknya kelebihan pereaksi ZrOCl
2
.8H
2
O ke
dalam struktur gel. Sedangkan kelebihan
pereaksi Na
2
WO
4
akan mengurangi massa gel
akibat terjadinya proses seperti salting out.
[11,12]

3.1.2. Variasi suhu reaksi
Variasi suhu reaksi dilakukan pada rentang
antara suhu kamar hingga 80C. Digunakan
perbandingan mol 1:2 yang optimal sesuai
dengan pengamatan sebelumnya. Diperoleh data
pengamatan seperti dirangkum dalam Tabel 2.

Tabel 2. Data hasil variasi suhu pemanasan untuk
pembuatan gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O



Tabel 2 menunjukkan nilai optimum dari
variasi suhu reaksi yaitu suhu 40C dengan
massa gel sebesar 5.9239 g. Rendemen sebesar
92,44 % menunjukkan efisiensinya lebih baik
dibandingkan variasi suhu yang lainnya dan
penyimpangan yang terjadi relatif kecil. Semakin
besar suhu reaksi semakin kecil massa gel yang
diperoleh, hal ini dikarenakan adanya senyawa
yang ikut menguap saat reaksi berlangsung. [12]

3.1.3. Variasi pH
Variasi pH dilakukan pada perbandingan
mol 1:2 dan suhu 40C. pH larutan ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O divariasikan dari pH 3 sampai pH
8. Diperoleh data pengamatan seperti
dirangkum dalam Tabel 3.
Tabel 3. menunjukkan nilai optimum dari
variasi pH yaitu pH 4 dengan massa gel
percobaan sebesar 4.7029 g dan rendemen
sebesar 77,50 %. Massa gel percobaan
mengalami penurunan dibandingkan nilai
optimum perbandingan mol atau suhu
pemanasan, hal ini disebabkan pengaruh pada
waktu pengkondisian pH dengan menggunakan
HCl dan NaOH 1 M. Penambahan kedua larutan
ini memungkinkan adanya senyawa yang terlarut
ataupun tidak bereaksi sempurna, sehingga hasil
reaksi menjadi tidak optimal. Pada kondisi pH 6
dan pH 7 mengalami kenaikan, namun kembali
turun pada pH basa, hal ini dikarenakan adanya
pengaruh penambahan jumlah NaOH yang lebih
banyak, dimana kondisi pH awal larutan
sebelum pengkondisian pH adalah asam (pH 2),
sehingga diperlukan jumlah NaOH yang relatif
besar untuk mencapai pH netral dan basa.
Pengaruh penambahan NaOH ini seperti yang
telah dibahas di atas juga mempengaruhi
kesetimbangan reaksi yang terjadi. [12]

Tabel 3. Data hasil variasi pH untuk pembuatan
gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O

pH
Na2WO4
(g)
ZrOCl2
(g)
Massa gel
Teori
(g)
Massa gel
Percobaan
(g)
Rendemen
(%)
3 6,5972 3,2225 6,4081 4,6896 77,28
4 6,5972 3,2225 6,4081 4,7029 77,50
5 6,5972 3,2225 6,4081 4,6089 75,95
6 6,5972 3,2225 6,4081 4,6162 76,07
7 6,5972 3,2225 6,4081 4,6350 76,38
8 6,5972 3,2225 6,4081 4,5973 75,76


3.2. Karakterisasi gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O

3.2.1. Menggunakan teknik Difraksi Sinar-X.
Analisis gel dilakukan dengan tujuan untuk
mengetahui bentuk struktur gel secara kualitatif,
dalam hal ini adalah bentuk amorf, semi amorf
atau kristal. Diharapkan gel yang diperoleh
adalah dalam bentuk amorf, karena bentuk ini
akan mempermudah pelepasan
188
Re dari gel
Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O pada waktu proses
pemisahan. Pola difraktogram gel ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O ditunjukkan pada Gambar 2.


30 40 50 60 70 80 90
2Theta ()
0
20
40
60
80
100
120
I n
t e
n
s
i t y
( c
o
u
n
t s
)


Gambar 2. Difraktogram gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O
pada kondisi optimal.

Gambar 2 menunjukkan bentuk dari gel ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O adalah berupa amorf, dimana
spektrumnya tanpa puncak.

Suhu (C)
Na2WO4
(g)
ZrOCl2
(g)
Massa gel
Teori
(g)
Massa gel
Percobaan
(g)
Rendeme
n
(%)
24 6,5972 3,2225 6,4081 5,6866 88,74
30 6,5972 3,2225 6,4081 5,6114 87,57
40 6,5972 3,2225 6,4081 5,9239 92,44
50 6,5972 3,2225 6,4081 5,5100 85,98
60 6,5972 3,2225 6,4081 5,5033 85,88
70 6,5972 3,2225 6,4081 4,7946 74,81
80 6,5972 3,2225 6,4081 5,1524 80,40
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

225

225
3.2.2. Menggunakan teknik Scanning
Electron Microscope-Energy Dispersive
Analysis X-ray (SEM-EDAX)
Komposisi zirkonium dan tungsten dalam
gel dapat ditentukan dengan metode SEM-
EDAX, selain itu bentuk morfologi dari gel
dapat diketahui dengan teknik ini. Secara fisik,
gel berupa serbuk putih, rapuh, butiran kasar dan
homogen. Hasil analisis gel ditunjukkan dalam
Gambar 3 - 7 sebagai berikut:


Gambar 3. Gel perbesaran 2000 X.




Gambar 4. Gel perbesaran 10.000 X.



Gambar 5. Gel perbesaran 20.000 X.


Gambar 6. Gel perbesaran 40.000 X.




Gambar 7. Spektrum yang menunjukkan
kandungan unsur dalam gel.

Gambar 36 menunjukkan hasil pencitraan
gel dengan teknik SEM pada perbesaran 2000X,
10.000X, 20.000X dan 40.000X. Suatu zat padat
dapat ditemukan sebagai zat padat kristal
maupun amorf. Perbedaan nyata dari kedua
bentuk tersebut adalah adanya perbedaan
keteraturan susunan atom-atom di dalam ruang
tiga dimensi. Bentuk kristal pada pembacaan
SEM akan menghasilkan citra yang lebih bagus
dan memiliki pola kristal, karena kristal tersusun
dari atom-atom yang teratur dan periodik dalam
ruang tiga dimensi. Pada struktur amorf atom-
atom tersusun secara acak sehingga tidak
mempunyai bentuk yang teratur, ikatan antar
atomnya lemah sehingga bersifat rapuh, sifat
inilah yang diharapkan pada gel ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O. Gel yang rapuh ikatannya
memudahkan dalam proses elusi dengan sistem
kolom gel, dimana NaCl sebagai eluen akan
lebih mudah berikatan dengan perrenat dan
terelusi sebagai natrium perrenat. SEM-EDAX
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

226

226
dipilih pada perbesaran 2000X karena pada
kondisi inilah intrumen dapat bekerja dengan
optimal dan menghasilkan pembacaan yang
lebih baik secara kuantitatif. Gambar 7
menunjukkan persen massa dari tungsten relatif
lebih besar daripada zirkonium, baik pada
persen unsur maupun persen senyawanya yaitu
17,89 dan 58,40 (Zr dan W) maupun 24,17 dan
73,65 (ZrO
2
dan WO
3
). Persen massa tungsten
yang lebih besar ini memang diharapkan,
sehingga saat proses elusi setelah iradiasi akan
dihasilkan jumlah renium yang lebih banyak.

3.2.3. Menggunakan teknik Fourier
Transform I nfrared (FTIR)
Identifikasi gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O
dengan teknik FTIR, dilakukan dengan sistem
pelet KBr. Pola spektrum gel ditunjukkan
seperti pada Gambar 8.



Gambar 8. Spektrum infra merah gel ZrW
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O.


Gambar 8 menunjukkan pola spektrum hasil
FTIR dari ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O, dan
teridentifikasi pada daerah panjang gelombang
() 3500 cm
-1
merupakan gugus hidroksil yang
kuat, berasal dari kandungan air yang terikat
pada gel. Daerah panjang gelombang ()
1629,85cm
-1
menunjukkan ikatan antara
wolfram dengan OH. Ikatan spesifik L-O-L
(L=Zr,W) ditunjukkan pada = 740-960 cm
-1
,
ikatan ini membuktikan bahwa terjadi ikatan
antara Zr dengan W. Daerah = 952,84 cm
-1

menunjukkan adanya ikatan antara W-O,
sedangkan ikatan antara Zr - O ditunjukkan pada
2 puncak yaitu = 833,25 cm
-1
dan = 740,67
cm
-1
. [13]

3.3. Elusi
188
Re dari gel Zr
188
W
2
O
7

(OH)
2
.2H
2
O

Gel Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
dielusi mengguna-kan
NaCl 0,9% pH 5. Elusi dilakukan sebanyak 6
kali seperti data dirangkum pada Tabel 4.

Tabel 4. Data hasil elusi
188
Re hari ke-1 sampai
elusi hari ke-6

Elusi
(Tgl/bln/thn)
Fraksi (Ci/ml)
Jumlah
(Ci/10
ml)
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
1
03/6/201
0
22 29 23 10 8 7 7 8 6 6 126
2
07/6/201
0
14 28 22 15 8 7 5 4 5 4 112
3
08/6/201
0
6 21 11 7 4 3 2 2 1 1 58
4
09/6/201
0
3 16 11 7 6 3 0 0 0 0 46
5
10/6/201
0
8 15 15 7 3 0 0 0 0 0 48
6
11/6/201
0
7 15 12 6 4 0 0 0 0 0 44

Elusi ke-1 dilakukan sehari setelah pengemasan
kolom, diperoleh total aktivitas 126 Ci/10 ml
dengan yield 63 %. Yield dapat dihitung dengan
Persamaan 2 dan 3.

At = A
0
x e
-t
(2)

Dengan A
0
= 249 Ci/ml (
188
W) , = 0,01 hari
1
,
t = 1 hari, At = 246,5 Ci (
188
W) (80 % x
246,5 = 197,2 Ci)
188
Re


Yield =
= 126/197,2 x 100 % = 63 % (3)

Dari keenam elusi yang dilakukan, fraksi
ke-2 mencapai aktivitas optimal karena hampir
sebagian besar
188
Re dalam kolom gel terelusi.
Profil elusi gel Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O dari 5
fraksi proses pemisahan
188
Re ditunjukkan pada
Gambar 9.
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

227

227

Gambar 9. Profil elusi
188
ReO
4
-
dari gel
Zr
188
W
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O


3.4. Uji kemurnian radiokimia Na
188
ReO
4

Uji kemurnian radiokimia Na
188
ReO
4
dilakukan dengan menggunakan metode
kromatografi kertas dengan menggunakan kertas
kromatografi whatman-1 sebagai fasa diam dan
metanol 85% sebagai fasa geraknya. Diperoleh
kemurnian radiokimia sebesar 98%.
Kromatogram seperti ditunjukkan pada Gambar
10.



Gambar 10. Kromatogram Na
188
ReO
4
dengan
menggunakan eluen metanol 85%.


Hasil karakterisasi keseluruhan dari
generator
188
W/
188
Re dengan matriks gel
zirkonium tungstat untuk pembuatan
radionuklida
188
Re, bila dibandingkan dengan
hasil penelitian dari Setiawan, D [11],
menunjukkan bahwa rendemen dan kemurnian
radiokimia
188
Re lebih tinggi. Ini membuktikan
bahwa perbedaan kondisi sintesis akan
mempengaruhi sifat-sifat gel dan pelepasan
188
Re.


4. KESIMPULAN

Kondisi optimal pembuatan gel
ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O diperoleh pada
perbandingan mol senyawa ZrOCl
2
: Na
2
WO
4
=
1:2, suhu reaksi 40C dan pH 4. Karakterisasi
dengan teknik XRD menunjukkan bahwa gel
ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O memiliki struktur amorf.
Teknik SEM-EDAX mempertegas bentuk
morfologi gel ZrW
2
O
7
(OH)
2
.2H
2
O adalah
berbentuk amorf dan persen massa tungsten
lebih besar dari pada zirkonium yaitu 17,89 %
(Zr) dan 58,40 % (W). Teknik FTIR
menunjukkan spesifik L-O-L (L= Zr,W)
ditunjukkan pada = 740-960 cm
-1
, ikatan
antara W-O pada = 952,84 cm
-1
,

ikatan antara
Zr-O ditunjukkan pada 2 puncak dengan =
833,25 cm
-1
dan = 740,67 cm
-1
. Elusi
Na
188
ReO
4
diperoleh aktivitas 12,6 Ci/ml
dengan yield mencapai 63 %, kemurnian
radiokimia 98 %. Profil elusi diperoleh
aktivitas maksimal dari Na
188
ReO
4
adalah pada
fraksi ke-2 yang sesuai dengan kinerja generator
pada umumnya.


5. UCAPAN TERIMA KASIH

Ucapan terima kasih disampaikan kepada
ibu/bapak Nanih Kusnaeni/Nana Suherman staf
kelompok TPR-SBR dan saudara Imam Dwi
Anggara mahasiswa STTN-BATAN, serta
mahasiswa/i Kimia UNPAD ( R.Meli M, Feny
Oktavera, Agung Perdana ) yang telah
membantu dalam kegiatan penelitian ini.



6. DAFTAR PUSTAKA.

1. CALLAHAN, A.P., RICE, D.E., and
KNAPP, F.F. Jr., Rhenium-188 for
therapeutic applications from an alumina-
based tungsten-188/rhenium-188 radio-
nuclide generator, Nuc. Compact, 20 (3)
(1989).
2. ENHARDT, G.J., KETRING, T.A.,
TURPIN, M.S., et al., A Convenient
Tungsten-188/rhenium-188 Generator for
Radiotherapeutic Applications Using Low
Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir
PTNBR BATAN Bandung, 22 Juni 2011
Tema :Peran Sains dan Teknologi Nuklir di Bidang
Kesehatan, Lingkungan, Industri dan Pendidikan
dalam Mendukung Pembangunan Nasional

228

228
Spesific Activity Tungsten-188, Raven
Press, New York (1990).
3. DADACHOV, M., LAMBRECH, R.M.,
HETHERINGTION., An improved
tungsten-188/rhenium-188 gel generator
based on zirconium tungstat, J.Radioanal.
Nucl. Chem. Letters, 188 (4) (1994) 267-
278.
4. DADACHOV, M. S., LE V. S.,
LAMBRECHT R. M., DADACHOVA E.
Development of a titanium tungstate-based
188
W/
188
Re gel generator using tungsten of
natural isotopic abundance, Australian
Nuclear Science and Technology
Organization, Journal of Applied Radiation
and Isotopes,. 57 (5) (2002) 641-646.
5. NEVES, M., KLING, A., LAMBRECHT,
R.M., Radionuclide production for
therapeutic radiopharmaceuticals, in
Applied Radiation and Isotopes, Pergamon
(2002).
6. SETIAWAN, D., AGMA, M., Produksi
renium-188 (
188
Re) dari generator
188
W/
188
Re menggunakan eluen asam
askorbat, Bionatura Journal of Life and
Physical Sciences 7 (1) (2005) 12-21.
7. GUZMAN, F.M., ARIOLA, H.I.,
ORTEGA A., ROMERO, O.C.,
ARCHUNDIA, L.V.D., Determination of
Mo, W, and Zr in molybdates and tungstates
of zirconium and titanium, Journal
Radioanal.Nucl.Chem.Letters. 271 (3)
(2007) 523-532.
8. EHRHARDT, G.J., BLUMER, M.E., SU,
F.M., VANDERHEYDEN, J.L.,
FRITZBERG, A.R., Experience with
aluminium perrhenate targets for reactor
production of high specific activity renium-
186. Appl.Radiat.Isot., 48(1) (2007) 1-4.
9. TSAI-YUEH LUO, AI-REN LO, BOR-
TSUNG HSIEH, WUU-JYH LIN, A
design for automatic preparation of highly
concentrated
188
Re-perrhenate solutions,
Appl.Radiat.Isot., 65 (2007) 21-25.
10. SARKAR, S.K., VENKATESH, M.,
RAMAMOORTHY, N., Evaluation of two
methods for concentrating perrhenate
(
188
Re) eluates obtained from
188
W-
188
Re
generator, App.Radiat.Isot., (2008) 1-6.
11. SETIAWAN. D., Karakteristik gel titanium
tungstat dan pengaruhnya terhadap
pelepasan renium-188, Program Insentif
Diknas - Pusat Teknologi Nuklir Bahan dan
Radiometri Batan (2009).
12. MONROY-GUZMAN, F., DIAZ-
ARCHUNDIA, L.V., CONTRERAS R.,
Effect of Zr:Mo ratio on
99m
Tc generator
performance based on zirconium molybdate
gels, App.Radiat. Isot., (2003) 27-34.
13. EVAN, J.P., MOORE, P.W., SHYING,
M.E., SODEAU, J.M., Zirconium
molibdate gel as a generators for
99m
Tc. The
concept and its evaluation,
J.Appl.Radiat.Isot., 38 (1) (1987) 19 - 23.


7. DISKUSI

Teguh Hafidz:
Kira-kira kapan generator Re tersebut dapat diaplikasikan untuk digunakan sebagai senyawa bertanda?
Duyeh Setiawan:
Ada keterbatasan untuk iradiasi target karena harus iradiasi selama 3 bulan sehingga saya belum tahu
kapan bias direalisasikan kecuali ada wolfram yang enrich, tapi sulit pengadaanya.


DAFTAR ISI