Lihat diskusi, statistik, dan profil penulis untuk publikasi ini di: https://www.researchgate.net/publication/229407753
Penerapan proses koagulasi/flokulasi dan elektrokimia pada pemurnian limbah vinase yang diolah secara
biologis
KUTIPAN BACA
77 596
5 penulis, termasuk:
Ulises Morales
LIHAT PROFIL
Semua konten setelah halaman ini diunggah oleh Leonardo Salgado pada tanggal 06 Februari 2020.
Abstrak
Kami menyelidiki penggunaan proses koagulasi/flokulasi (CF) dan oksidasi elektrokimia (EO) untuk memurnikan vinasse yang telah dimurnikan.
diolah secara biologis (vinasse BT). Proses CF dianalisis sebagai fungsi konsentrasi koagulan (FeCl3) dan pH
vinase BT. Setelah proses CF, EO dilakukan dengan elektrolisis potensiostatik dengan anoda Ti/RuPb(40%)Ox dan katoda Ti/PtPd(10%)Ox.
Proses EO dianalisis sebagai fungsi pH vinasse CF yang diberi perlakuan dan waktu elektrolisis. Efisiensi perawatan CF dan OE pada
vinasse BT diukur berdasarkan penghilangan kebutuhan oksigen kimia (COD), warna dan kekeruhan. Hasil percobaan menunjukkan hal itu
proses CF dengan konsentrasi koagulan 20 g/L dan pH 8,4 menghilangkan sejumlah besar COD (84%), warna dan kekeruhan (ÿ99%).
Langkah EO selanjutnya secara memuaskan melengkapi pemurnian vinasse BT dengan CF, menghasilkan efisiensi penyisihan lebih dari 95% untuk
COD dan di order 100% untuk warna dan kekeruhan. Kami berpendapat bahwa mineralisasi melalui elektrokimia terjadi melalui oksidasi tidak langsung,
dimediasi oleh klorin aktif yang berasal dari FeCl3 yang ditambahkan selama langkah pengobatan CF.
© 2007 Elsevier BV Hak cipta dilindungi undang-undang.
ÿ
hasil terbaik menggunakan konsentrasi natrium klorida 4% (b/v)
Penulis yang sesuai. Telp.: +52 222 295500x7056;
faks: +52 222 295500x7057. dan pH 9,5; dalam kondisi ini, COD vinasse
Alamat email: tzayasp@hotmail.com, teresa.zayas@icbuap.buap.mx berkurang dari 72.000 menjadi 8000 mg/L. Pendekatan lain untuk
(T.Zayas). pengolahan vinasse adalah dengan mengolahnya terlebih dahulu dengan ozon
1383-5866/$ – lihat halaman depan © 2007 Elsevier BV Hak cipta dilindungi undang-undang.
doi:10.1016/j.seppur.2007.04.019
Machine Translated by Google
Salinan pribadi penulis
untuk menghilangkan senyawa fenolik yang dikandungnya, dan Pencernaan sampel dilakukan dalam Thermoreaktor TR 300
kemudian menerapkan pengobatan biologis [9,10]. Dengan terlebih dahulu mengurangi (Merck) selama 2 jam pada 148 ÿC. Spektrum UV-vis sampel adalah
tingkat senyawa fenolik, efisiensi biologis ditingkatkan dalam menghilangkan diperoleh dengan menggunakan spektrometer Perkin-Elmer Lambda 20.
bahan organik. Telah ditemukan bahwa
pada pH asam, ozon secara selektif mengoksidasi senyawa fenolik 2.2.1. Metodologi koagulasi/ flokulasi
´
dalam vinase. Beltran de Heredia dkk. [19] mengevaluasi proses Percobaan CF dilakukan dalam alat jar test. Itu
gabungan Fenton (H2O2/Fe2+)-koagulasi/flokulasi (CF) Percobaan terdiri dari menempatkan vinasse BT dalam gelas kimia 1 L yang
untuk pemurnian vinasse. Mereka menggunakan proses dua langkah: berbeda dan kemudian secara bertahap menambahkan konsentrasi yang berbeda
langkah 1, penghilangan COD dengan cara oksidasi menggunakan reagen Fenton; koagulan. Sampel dikenai pengadukan cepat awal 120 rpm untuk
dan langkah 2, proses koagulasi/flokulasi menggunakan Ca(OH)2 mendapatkan dispersi sempurna.
sebagai basa/presipitan. Hasilnya menunjukkan nilai optimal koagulan dalam sampel. Kemudian, pengadukan yang lebih lemah yaitu 30 rpm
rasio konsentrasi [H2O2]:[Fe2+] di bawahnya adalah COD diterapkan untuk mendorong pembentukan flok. Sampelnya kemudian
efisiensi penghapusan adalah 74%. Navarro dkk. [11] mempelajari didiamkan selama 20 menit dan diambil supernatannya
degradasi vinasse dengan oksidasi lanjutan fotokatalitik penyaringan. PH akhir, COD, warna dan kekeruhan supernatan kemudian
proses; mereka menemukan bahwa pengobatan dengan dosis optimal diukur. Proses CF pada suhu kamar
H2O2 dan TiO2 mencapai penyisihan COD 52–58%. (24 ± 2ÿ) dianalisis sebagai fungsi konsentrasi koagulan
Dalam penelitian ini, kami menyelidiki pemurnian dan pH sampel. Nilai pH sampel vinasse adalah
vinasse yang telah mengalami pengolahan biologis (vinasse BT). Secara disesuaikan dengan menambahkan 1 M asam sulfat atau 1 M natrium hidroksida
khusus, kami berupaya memurnikan vinasse dengan larutan.
menerapkan dua metode yang saling melengkapi: koagulasi/flokulasi
menggunakan FeCl3 sebagai koagulan, dilanjutkan dengan oksidasi 2.2.2. Metodologi proses elektrokimia
elektrokimia (EO) menggunakan elektroda Ti/RuPb(40%)Ox sebagai anoda. Elektroda Ti/RuPb(40%)Ox digunakan sebagai anoda dan a
Ti/PtPd(10%) Elektroda sapi sebagai katoda. Elektroda ini adalah
2. Percobaan disiapkan di laboratorium kami dan merupakan anoda yang stabil secara dimensi
(DSA) jenis elektroda. Lapisan oksida yang didukung mesh titanium (ASTM
2.1. Karakteristik vinase grade 2) dibuat dengan dekomposisi termal
prekursor dalam larutan alkohol dan diaplikasikan dengan cara disikat
Vinasse yang telah mengalami proses anaerobik awal dukungan logam. Pelarut diuapkan pada suhu rendah (100 ÿC) dan akhir
pengolahan dalam reaktor UASB [6] digunakan dalam penelitian ini. anil yang lebih lama (1 jam) pada 450 ÿC, untuk membentuk
Parameter karakteristik vinasse mentah dan biologis fase oksida logam, dilakukan.
vinasse yang diolah ditunjukkan pada Tabel 1. Proses oksidasi elektrokimia dilakukan dalam
sel elektrokimia dengan kapasitas 100 mL dan sampel
2.2. Bahan dan metode volumenya 65 mL. Elektroda paralel ditempatkan secara vertikal dan beda
potensial konstan sebesar 5 V diterapkan
Koagulan yang digunakan pada penelitian ini adalah FeCl3·6H2O (Merck sumber daya eksternal (DS-304M, Zurich). Arus dan tegangan diukur
AR). Larutan natrium hidroksida dan asam sulfat dibuat pada konsentrasi menggunakan multimeter (MUL-500, Steren). A
1 M menggunakan natrium hidroksida (Merck, AR) serangkaian percobaan dilakukan untuk menentukan yang optimal
dan asam sulfat pekat (Merck, AR), masing-masing, dan waktu elektrolisis dan pH larutan. Setiap percobaan dilakukan dalam
air deionisasi. Larutan ini digunakan untuk mengatur pH rangkap tiga untuk memastikan reproduktifitas. Dampak dari
sampel vinase. perlakuan elektrokimia dianalisis dengan menentukan parameter fisikokimia
Pengukuran pH dilakukan menggunakan PC Conductronic seperti COD, warna, dan kekeruhan
18 pengukur pH. COD, warna dan kekeruhan dipantau menggunakan a serta memeriksa spektrum UV-vis.
spektrofotometer (SQ118, Merck). COD dievaluasi menggunakan
3. Hasil dan Pembahasan
Botol COD (Merck, Jerman) dengan rentang sensitivitas berbeda.
mengurangi. Namun, untuk dosis yang lebih besar dari 12 g/L, persentase Ketika pH ditingkatkan dari 4 menjadi 8,4, persentase penghilangan COD,
penghilangan COD, warna dan kekeruhan meningkat, masing-masing warna dan kekeruhan meningkat. Persentase penyisihan COD bervariasi dari
mencapai nilai 84, 98,4 dan 99,2%, pada dosis koagulan tertinggi (20 g/L). 54 hingga 58% pada kisaran pH 4–6; namun, antara pH 6 dan 8,4, persentase
Temuan ini menunjukkan bahwa koagulan dosis tinggi diperlukan untuk penyisihan COD meningkat secara linier, mencapai nilai maksimum 84%.
menghilangkan COD, warna dan kekeruhan secara signifikan; Hal ini dapat Untuk warna dan kekeruhan, persentase penghilangan bervariasi dari sekitar
disebabkan oleh banyaknya bahan organik yang tersimpan dalam vinasse BT. 86% hingga hampir 99% pada kisaran pH 4–8,4. Temuan ini menunjukkan
Hasil kami konsisten dengan hasil Prabhakara dkk. [20], yang melaporkan bahwa pada dosis FeCl3 20 g/L, penghilangan COD, warna dan kekeruhan
bahwa dosis koagulan optimal untuk limbah dari reaktor anaerobik untuk dari vinasse BT meningkat seiring dengan peningkatan pH, dengan efek yang
mengolah vinase dari distilasi tebu sangat tinggi, dan pH optimalnya adalah lebih nyata pada kondisi sedikit basa.
5. Dempsey dkk. [21] melaporkan bahwa dosis koagulan yang dibutuhkan
tergantung pada konsentrasi bahan humat, sedangkan Edwards dan Amirtha-
rajarah [7] menunjukkan bahwa pewarnaan yang ditunjukkan oleh sampel Secara umum, FeCl3 bekerja dengan mengganggu kestabilan bahan
vinasse muncul dari adanya bahan humat. koloid, mengakibatkan aglomerasi partikel kecil menjadi flok.
Kondisi optimal pH dan dosis koagulan yang ditemui untuk vinasse BT dapat
dijelaskan secara memuaskan melalui argumen Ching dkk. [25], yang
Jelas bahwa efisiensi penghilangan NOM dengan CF bergantung pada menganggap bahwa dalam larutan air, ion logam terhidrasi (Fe3+) dari
beragam faktor, termasuk pH dan dosis serta jenis koagulan, serta strategi pelarutan FeCl3 dihidrolisis untuk menghasilkan spesies monomer dalam
dosifikasi yang digunakan [22,23]; Namun, di antara faktor-faktor ini, pH dan bentuk [Fe(H2O)6] 3+, [Fe(H2O)5(OH )]2+, [Fe(H2O)4(OH)2] +, Fe(OH)3(s)
dosis koagulan mempunyai pengaruh paling besar terhadap proses. dan [Fe(H2O)2(OH)4] ÿ serta spesies polimer dan [Fe2(H2O) 7(OH)3] 3+,
seperti [Fe2(H2O)8(OH)2] mungkin spesies polimer lain dapat muncul secara
Dalam pengolahan vinasse BT, diperlukan koagulan FeCl3 dosis tinggi (20 4+
kondisi sangat asam (pH < 2), teori; Mahesh dkk. [26], sehingga dalam
g/L) dan pH 8,4 untuk menghilangkan bahan organik, warna, dan kekeruhan ion [Fe(H2O)6] tetap berada dalam larutan, namun seiring dengan peningkatan
secara signifikan. Temuan ini konsisten dengan hasil penelitian sebelumnya pH atau dosis koagulan, terjadi hidrolisis yang mengarah pada pembentukan
mengenai pengolahan air limbah yang mengandung NOM menggunakan 3+
Fe(OH) 3 (s). Selain itu, Randtke [27] menunjukkan bahwa polimer logam
proses CF berbasis FeCl3 [15,24]. hidroksida yang dihasilkan memiliki struktur amorf dengan luas permukaan
besar, muatan positif, dan sifat hidrofobik yang mendukung interaksi dengan
partikel organik. Dengan demikian, ada kemungkinan bahwa proses CF
3.1.2. Pengaruh pH terhadap penghilangan COD, warna dan vinasse BT dengan FeCl3 pada pH basa dapat dikembangkan dengan
kekeruhan partisipasi besi hidroksida Fe(OH)3(s) dan spesies polimer yang mendukung
Dalam proses CF, pH merupakan parameter yang sangat penting, karena flokulasi.
mempengaruhi semua kesetimbangan hidrolisis yang menentukan asal usul
beragam spesies dalam larutan. PH juga penting karena penambahan garam
logam akan menurunkan pH, penurunan tersebut akan semakin besar seiring Pengaruh pH pada air limbah juga dapat dipantau dengan pengukuran
dengan semakin tinggi dosis koagulan. Pengaruh pH terhadap penghilangan spektrofotometri, yang memberikan cara sederhana dan kualitatif untuk
COD, warna dan kekeruhan dari vinasse BT dianalisis pada konsentrasi mengikuti eliminasi senyawa aromatik dan tak jenuh dari larutan berair.
konstan FeCl3 (20 g/L). Variasi persentase penyisihan COD, warna dan
kekeruhan sebagai fungsi pH ditunjukkan pada Gambar 2. Spektrum UV-vis sampel vinasse BT pada nilai pH berbeda dan konsentrasi
FeCl3 konstan (20 g/L) ditunjukkan pada Gambar 3. Untuk
Machine Translated by Google
Salinan pribadi penulis
Gambar 4. Penghapusan COD, warna dan kekeruhan sebagai fungsi pH setelah 20 menit
Gambar 3. Absorbansi vinase BT + CF (pengenceran 1:5) pada berbagai nilai pH dan konsentrasi elektrolisis vinasse BT + CF dengan beda potensial sel 5 V.
FeCl3 konstan (20 g/L).
nilai pH 4–6, spektrum adsorpsi tidak berubah secara signifikan, persentase penyisihan COD, warna dan kekeruhan. Variasi parameter tersebut
tetapi ketika pH ditingkatkan menjadi 7 intensitas pita menurun sebagai fungsi waktu elektrolisis ditunjukkan pada Gambar 5. Hasil penelitian
secara signifikan, dan penurunan yang lebih besar diamati pada menunjukkan bahwa variasi persentase penyisihan COD dengan waktu
pH 8,4, menunjukkan bahwa kondisi sedikit basa adalah optimal elektrolisis bergantung pada pH awal sampel. Untuk waktu elektrolisis hingga
untuk menghilangkan kontaminan organik, warna dan kekeruhan 20 menit, nilai COD pada waktu tertentu hampir tidak bergantung pada pH.
dari vinasse BT. Namun, untuk waktu elektrolisis lebih dari 20 menit, variasi persentase
penyisihan COD menunjukkan ketergantungan yang nyata pada pH awal.
3.2. Oksidasi elektrokimia Untuk sampel dengan pH awal 4,1, persentase penghilangan COD meningkat
secara linier antara 10 dan 30 menit, namun mulai 40 menit dan seterusnya
Sampel vinasse BT + CF dikenai EO. Pengaruh pH dan mencapai nilai konstan sekitar 99%. Sebaliknya, sampel dengan nilai pH awal
waktu elektrolisis dianalisis kaitannya dengan penghilangan 5,0 dan 7,0 mencapai 99% penghilangan COD setelah 65 menit elektrolisis,
COD, warna dan kekeruhan. Dalam semua percobaan yaitu 25 menit lebih lambat dibandingkan sampel pH 4,1. Namun pada interval
elektrolisis, beda potensial yang diterapkan adalah 5 V; nilai ini waktu elektrolisis 20 menit ÿ te ÿ 65 menit, persentase penyisihan COD pada
dipilih melalui tes pendahuluan. waktu elektrolisis tertentu selalu lebih tinggi pada pH 5,0 dibandingkan pada
pH 7,0. Temuan ini menunjukkan bahwa pada nilai pH sekitar 7,0, degradasi
3.2.1. Pengaruh pH bahan organik dalam vinasse BT + CF melalui EO kurang menguntungkan,
PH sampel vinasse BT + CF diatur ke nilai yang berbeda dan oleh karena itu diperlukan waktu elektrolisis yang lebih lama untuk
antara 3 dan 9 menggunakan larutan HCl atau NaOH 1 M. mendapatkan efisiensi penyisihan yang maksimal.
Oksidasi elektrokimia setiap sampel vinasse BT + CF dilakukan
dengan menerapkan beda potensial 5 V selama 20 menit.
Gambar 4 menunjukkan plot variasi persentase penyisihan
COD, warna dan kekeruhan sebagai fungsi pH.
Persentase penyisihan COD semakin meningkat dari pH 3
ke 5, yang menunjukkan penyisihan COD maksimum (94%);
pada pH yang lebih tinggi, persentase penyisihan COD sedikit
menurun dan kemudian tetap hampir konstan. Khususnya,
persentase penghilangan termasuk antara 90 dan 95% pada
semua nilai pH. Persentase penghilangan warna dan kekeruhan
mendekati 100% pada semua nilai pH. Temuan ini menunjukkan
bahwa perlakuan EO mendukung penghilangan COD, warna
dan kekeruhan dari vinasse BT + CF pada kondisi yang
diterapkan. Selain itu, setelah proses EO selesai, nilai pH akhir
adalah sekitar 7,5 untuk semua sampel, berapa pun pH awalnya.
oksidasi bahan organik berlangsung melalui mekanisme tidak langsung sebagai mg/L asam caffeic)
A
dengan partisipasi klorin aktif yang dihasilkan secara elektro, ND: Tidak terdeteksi.
Machine Translated by Google
Salinan pribadi penulis
Gambar 7. Sampel vinasse setelah melalui tahapan pengolahan yang berbeda: (a) vinasse mentah, (b) vinasse BT, (c) vinasse (BT + CF), dan (d) vinasse (BT + CF + EO).
ment. Dengan demikian, proses EO secara efektif mendegradasi sisanya sumber daya hayati. Teknologi. 76 (2001) 275–278.
´
polifenol dalam larutan vinasse BT + CF. [3] GI Leal, E. Chirinos, M. Leal, H. Moran, W. Barrera, Karakterisasi fisikokimia vinasse
dari Agave cocui dan kemungkinan penggunaan agroin-dustrial. (Karakterisasi
Akhirnya, Gambar 7 menunjukkan perbandingan kualitatif vinasse ´
fisik ´ÿmica de la vinaza del Agave cocui y su
diperoleh setelah masing-masing langkah berbeda dalam pengobatan yang diterapkan
kemungkinan penggunaan agroindustri), Multiciencias 3 (2003) 83–88.
rezim. Vinase mentah (a) berwarna kopi gelap; vinasse yang diolah secara [4] AG Vlyssides, AI Zouboulis, A. Hatzifotiou, Evaluasi ekonomis
biologis (b) memiliki warna yang sama dengan vinasse mentah; itu pencernaan anaerobik sebagai proses produksi energi, dalam: Konferensi
vinasse yang diolah dengan CF (c) berwarna kuning jernih; dan vinase Nasional Ketiga tentang Cara Alternatif Produksi Energi, Thessaloniki,
Yunani, 1988.
BT yang diberi perlakuan CF dan EO (d) sama sekali tidak berwarna. ´ ´ ´
[5] FJ Benitez, J. Beltr an de Heredia, T. Gonz alez, FJ Real, Kinetik biodegradasi air
limbah penyulingan anggur melalui pencernaan anaerobik, Lingkungan.
4. Kesimpulan Prot. bahasa Inggris 24 (1998) 49–59.
´
[6] A. Hernandez, M. Meraz, C. Fajardo, O. Monroy, Perlakuan anaerobik vinase tebu
dalam reaktor UASB dua tahap, dalam: Memorias en extenso
(1) Pasca perlakuan CF dan EO diterapkan pada vinasse dari ´ ´
del VI Taller y Seminario Latinoamericano de Digestion Anaer obia, Brasil, 2000,
penyulingan tebu yang telah dilakukan sebelumnya hlm.121–126.
terhadap pengolahan biologis menunjukkan potensi besar untuk mengurangi [7] GA Edwards, A. Amirtharajarah, Menghilangkan warna akibat humat
COD, warna dan kekeruhan vinasse. asam, J. AWWA 77 (1985) 50–57.
´ ´
(2) CF dengan FeCl3 sensitif terhadap pH dan konsentrasi koagulan dalam [8] S. Rodr´ÿguez, M. Fernandez, RC Berm udez, H. Morris, Pengolahan limbah industri
berwarna dengan Pleurotus spp. (Tratamiento de efluentes
larutan. Di bawah kondisi pH optimal
industriales coloreados conPleurotusspp.), Pendeta Iberoam. mikol. 20 (2003)
8.4 dan konsentrasi koagulan 20 g/L, penghilangan substansial 164–168.
´
COD (84%), warna dan kekeruhan (ÿ99%) tercapai. [9] MS Mart´ÿn, JB Fernandez, AM Mart ´ÿn, IG Garc´ÿa, Ozonasi
(3) EO dengan anoda RuPb(40%)Ox secara efektif menghilangkan vinasse dalam media asam dan basa, J. Chem. Teknologi. Bioteknologi. 78 (2003)
1121–1127.
bahan organik, warna dan kekeruhan yang tersisa dalam sampel
[10] MA Mart´ÿn Santos, JL Bonilla Venceslada, A. Mart´ÿn Mar´ÿn, I. Garc´ÿa
setelah pengobatan CF. Perlakuan elektrokimia secara memuaskan
Garc´ÿa, Memperkirakan selektivitas ozon dalam penghilangan polifenol
melengkapi pemurnian vinasse BT dengan dari vinasse, J.Chem. Teknologi. Bioteknologi. 80 (2005) 433–438.
proses CF, menghasilkan persentase penghapusan yang lebih besar [11] P. Navarro, J. Sarasa, D. Sierra, S. Esteban, JL Ovelleiro, Degradasi
dari 95% untuk COD dan di order 100% untuk warna dan air limbah industri anggur dengan oksidasi lanjutan fotokatalitik, Air
Sains. Teknologi. 51 (2005) 113–120.
kekeruhan. ´
[12] J. Beltran de Heredia, J. Torregrosa, JR Dom ´ÿnguez, E. Partido, Degradasi air
(4) Variasi persentase penyisihan COD sebagai a
limbah penyulingan anggur dengan kombinasi aktivitas biologis aerobik
fungsi waktu elektrolisis dengan beda potensial sel konstan sebesar 5 pengobatan dengan oksidasi kimia oleh reagen Fenton, Water Sci. Teknologi.
V bergantung pada pH awal 51 (2005) 167–174.
´ ´
larutan. [13] FJ Benitez, FJ Real, JL Acero, L. Garcia, M. S anchez, Kinetika ozonasi dan
biodegradasi aerobik vinase anggur dalam proses terputus-putus dan berkelanjutan,
J. Hazard. Materi. B101 (2003) 203–
Ucapan Terima Kasih 221.
[14] S. Rajesh, KS Bejankiwar, TP Lokesh, G. Halappa, Warna dan organik
Penulis mengucapkan terima kasih kepada CONACYT atas dukungan keuangannya, dan T. penghilangan air limbah pengawetan kopi yang diolah secara biologis dengan
metode oksidasi elektrokimia, J. Environ. Sains. 15 (2003) 323–327.
Zayas berterima kasih kepada VIEP (68/NAT/06-G) atas dukungan finansial. ´
[15] JA Peres, J. Beltran de Heredia, JR Dom ´ÿnguez, Fenton Terintegrasi
reagen—proses koagulasi/flokulasi untuk pengolahan air limbah pengolahan
Referensi gabus, J. Hazard. Materi. B107 (2004) 115–121.
[16] N. Azbar, T. Yonar, K. Kestioglu, Perbandingan berbagai proses oksidasi tingkat
[1] AG Vlyssides, CJ Israilides, M. Loizidou, G. Karvouni, V. Maoura-feti, Perlakuan lanjut dan metode perlakuan kimia untuk DOQ dan penghilangan warna
elektrokimia vinasse dari molase bit, Water Sci. dari limbah pencelupan serat poliester dan asetat, Chemosphere 55 (2004)
Teknologi. 36 (1997) 271–278. 35–45.
´ ´
[2] E. Madejon, MJ D ´ÿaz, R. Lopez, F. Cabrera, Pengomposisian bersama vinasse bit [17] H. Inan, A. Dimoglo, H. Simsek, M. Karpuzcu, Air limbah pabrik minyak zaitun
gula: pengaruh sifat bahan organik dari bahan penggembur yang digunakan, pengobatan dengan cara elektrokoagulasi, Sep Purif. Teknologi. 36 (2004)
Machine Translated by Google
Salinan pribadi penulis