Skripsi Ari Yusnani

KONSENTRASI PREKURSOR LOGAM DAN METODE IMPREGNASI
PADA PREPARASI NiMo/ZEOLIT Y TERHADAP KARAKTER
KATALIS
Disusun Oleh
ARI YUSNANI
M0303021
SKRIPSI
Ditulis dan diajukan untuk memenuhi sebagian
persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains Kimia
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET SURAKARTA
2008
HALAMAN PENGESAHAN
Skripsi ini dibimbing oleh :
Pembimbing I Pembimbing II
Dian Maruto Widjonarko, M.Si Khoirina Dwi Nugrahaningtyas, M.Si
NIP. 132 258 053 NIP. 132 258 052
Dipertahankan didepan TIM Penguji Skripsi pada :

Hari : Selasa
Tanggal : 15 Juli 2008
Anggota TIM Penguji :

1. Drs. Mudjijono, Ph.D. 1. ………………………………
NIP. 131 570 164
2. Saptono Hadi, MSi, Apt 2. ………………………………
NIP. 132 310 096
Disahkan oleh
Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam
Universitas Sebelas Maret Surakarta
Dekan, Ketua Jurusan Kimia,
Prof. Drs. Sutarno, MSc, PhD Drs. Sentot Budi Rahardjo, PhD
NIP. 131 649 948 NIP. 131 570 162
ii
PERNYATAAN
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul ”KONSENTRASI
PREKURSOR LOGAM DAN METODE IMPREGNASI PADA PREPARASI
NiMo/ZEOLIT Y TERHADAP KARAKTER KATALIS” adalah benar-benar
hasil penelitian sendiri dan tidak terdapat karya yang pernah diajukan untuk
memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan tinggi, dan sepanjang
pengetahuan saya juga tidak terdapat kerja atau pendapat yang pernah ditulis atau
diterbitkan oleh orang lain, kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini
dan disebutkan dalam daftar pustaka.
Surakarta, Juli 2008
ARI YUSNANI
iii
ABSTRAK
Ari Yusnani. 2008. KONSENTRASI PREKURSOR LOGAM DAN METODE

IMPREGNASI PADA PREPARASI NiMo/ZEOLIT Y TERHADAP
KARAKTER KATALIS. Skripsi. Jurusan Kimia. Fakultas MIPA. Universitas
Sebelas Maret.
Telah dipelajari pengaruh konsentrasi prekursor logam Ni (NiO) serta

perbandingan efektivitas antara metode koimpregnasi dan impregnasi terpisah
pada pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) dalam zeolit Y untuk
menghasilkan katalis dengan karakter yang baik, untuk melawan katalis impor.
Konsentrasi (% b/b) prekursor logam Ni (NiO) yang digunakan 2, 4, 6 dan
8, dengan konsentrasi (% b/b) prekursor logam Mo (MoO3) dibuat tetap yaitu 8.
Metode pengembanan dilakukan dengan impregnasi bersama (koimpregnasi) dan
impregnasi terpisah dengan urutan pengembanan logam Ni dan Mo yang berbeda.
Zeolit Y yang telah diembani logam diaktivasi dengan kalsinasi dengan aliran gas
N2 pada suhu 550°C, oksidasi dengan aliran gas O2 pada suhu 400°C dan reduksi
dengan aliran gas H2 pada suhu 400°C. Identifikasi dan karakterisasi yang
dilakukan meliputi analisis komposisi mineral dengan X-Ray Difraction (XRD),
analisis kandungan logam dengan Atomic Absorption Spectroscopy (AAS), analisis
keasaman total dengan metode adsorpsi amonia, analisis luas permukaan spesifik
dengan metode adsorpsi methylen blue dan analisis luas permukaan spesifik,
volume pori total serta rerata jejari pori dengan Surface Area Analyzer (SAA).
Hasil penelitian menunjukkan bahwa variasi konsentrasi prekursor logam
Ni (NiO) dan cara pengembanan logam Ni dan Mo pada zeolit Y menghasilkan
katalis dengan karakter yang berbeda. Konsentrasi (b/b) prekursor logam Ni
sebesar 2% mempunyai karakter yang lebih baik daripada konsentrasi yang lain.
Cara pengembanan logam Ni dan Mo secara impregnasi terpisah mempunyai
karakter yang lebih baik daripada koimpregnasi, serta metode paling efektif
adalah dengan mengembankan logam Mo terlebih dahulu baru kemudian diikuti
dengan mengembankan logam Ni (MoNi/Zeolit Y).
Kata kunci: konsentrasi prekursor, impregnasi, zeolit Y, katalis bimetal
iv
ABSTRACT
Ari Yusnani. 2008. METAL PRECURSOR CONCENTRATION AND

IMPREGNATION METHOD ON NiMo/ZEOLITE Y PREPARATION TO
CATALYST CHARACTERS. Thesis. Department of Chemistry. Faculty of
Mathematics and Natural Sciences. Sebelas Maret University.
The effect of concentration precursor toward metal Ni (NiO) and

comparation average effectivity between coimpregnation and impregnation
method on devices supporting NiMo in zeolite Y had been studied, for producing
a better catalyst against import catalyst.
Precursor concentrations (% w/w) of metal Ni (NiO) are 2, 4, 6 and 8,
while precursor concentration (% w/w) of metal Mo (MoO3) was 8. The support
method was conducted by coimpregnation and sequential impregnation with
different support sequence metal Ni and Mo. Zeolit Y which has been supported
by metal was activated with calcinations flowed with N2 gas at temperature
550°C, oxidated with O2 gas at 400°C and reduced by H2 gas at temperature
400°C. Identification and characterization mineral compositions analysis
conducted with X-Ray Diffraction (XRD), metal content analysis with Atomic
Absorptions Spectroscopy (AAS), total acidity analysis with ammonia adsorption
method, specific surface area analysis with methylen blue adsorption and specific
surface area, total pore volume and average pore radius with Surface Area
Analyzer (SAA).
The results of analysis shows that precursor concentration of metal Ni and
the supporting of metal Ni and Mo on zeolit Y produces catalyst with different
character. Precursor concentration of metal Ni is 2% w/w which has better
character. The supporting metal Ni and Mo by sequential impregnation method
has better character than impregnation method. The most effective method is
supporting metal Mo first continued with supporting metal Ni (MoNi/Zeolit Y).
Keyword : Precursor concentration, impregnation, zeolit Y, bimetal catalyst
v
MOTTO
“Tinta bagi seorang pelajar lebih suci nilainya daripada darah martir.”
(Muhammad SAW)
”Karena sesungguhnya sesudah kesulitan itu ada kemudahan. Maka apabila

kamu telah selesai (urusan dunia), bersungguh-sungguhlah (dalam beribadah).
Dan hanya kepada Tuhan-Mu lah kamu berharap.”
(QS Al-Insyirah: 5-8)
”Wahai Muhammad, hiduplah sesukamu tapi kau pasti mati. Berbuatlah

sekehendakmu tapi kau pasti dibalas. Dan cintailah siapapun yang kau mau
tapi engkau pasti berpisah dengannya.”
(HR Ath Thabrani)
“I am enough of an artist to draw freely upon my imagination. Imagination is

more important than knowledge. Knowledge is limited. Imagination encircles the
world.”
(Albert Einstein)
”Everyman dies not everyman really lives”

(Gibson, Mel, Braveheart)
“To be or not to be!...that is the question.”

(shakespeare, William. Hamlet)
“Cogito ergo sum”(Aku berpikir maka aku ada)

(Descartes, Rene)
“Impian, Cinta dan Kehidupan.”

Sederhana, tapi luar biasa... ada dalam diri setiap manusia jika mau
meyakininya.
vi
Sebaik-baik manusia adalah manusia yang bisa memberi manfaat bagi orang
lain.
PERSEMBAHAN
Atas kesempatan waktu, kejernihan pikiran kesejukan qolbu, limpahan nikmat

yang tiada terhitung, kekuatan, kesabaran, kemudahan, dan hidayah dari Alloh,
maka karya kecil ini kupersembahkan kepada:
Rabb-ku yang tidak pernah meninggalkanku,

Ibu dan Bapak tercinta yang slalu menyayangi dan mendo’akanku,
Anis dan Taufik ”Duo My Little Brother” yang selalu mengisi hariku dengan
tawa, Mbak Ari always love you boys,
vii
Sahabat-sahabat terbaikku atas kebersamaan dan semangat yang selalu
mengalir untukku,
Seseorang yang telah Alloh takdirkan untuk menjadi romeoku kelak,
Dan semua yang telah mewarnai hidupku...
KATA PENGANTAR
Alhamdulillah, puji dan syukur penulis panjatkan kehadirat Allah SWT,

karena dengan rahmat, taufik serta hidayah-Nya, sehingga penulis dapat
menyelesaikan skripsi ini. Sholawat dan salam senantiasa penulis haturkan kepada
Rosululloh SAW sebagai pembimbing dan suri teladan bagi seluruh umat
manusia.
Skripsi sederhana ini tidak dapat terselesaikan tanpa dukungan dari berbagai
pihak yang selama ini telah banyak membantu. Oleh karena itu dengan segala
kerendahan hati, penulis mengucapkan terima kasih kepada:
1. Bapak Prof. Drs. Sutarno, M.Sc, Ph.D selaku Dekan FMIPA UNS.
2. Bapak Sentot Budi Rahardjo, Ph.D. selaku Ketua Jurusan Kimia FMIPA
UNS beserta seluruh stafnya.
3. Bapak Dian Maruto Widjonarko, M.Si. selaku Pembimbing I yang telah
membimbing dan mengarahkan penulis selama pelaksanaan penelitian dan
penyusunan skripsi.
4. Ibu Khoirina Dwi Nugrahaningtyas, M.Si. selaku Pembimbing I yang telah
membimbing dan mengarahkan penulis selama pelaksanaan penelitian dan
penyusunan skripsi serta yang telah membiayai penelitian ini hingga
selesai melalui INSENTIF MOET DASAR MENRISTEK 2007.
5. Bapak Drs. Mudjijono, Ph.D. selaku Pembimbing Akademis yang telah
membimbing penulis selama mengikuti pendidikan di Jurusan Kimia
FMIPA UNS.
6. Bapak Fajar Rakhman W, Ph.D. selaku Ketua Sub Laboratorium Kimia
Pusat UNS beserta seluruh stafnya.
viii
7. Bapak Abu Masykur, M.Si. selaku Ketua Laboratorium Kimia Dasar
FMIPA UNS beserta seluruh stafnya Mas Anang dan Mbak Nanik atas
bantuannya.
8. Bapak dan Ibu Dosen di Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu
Pengetahuan Alam, Universitas Sebelas Maret, atas ilmu dan pengetahuan
yang telah diberikan.
9. Amie dan Janti ”Duo Sahabatku” thanks for being my best friend.
10. Mbak Yuni, thanks for your help and kindness. You are my best sister
(Inget lagu kita kan?)
11. Mbak Yani dan Mbak Rihana, thanks for being with me all this year.
12. Saudara-saudaraku Kimia ’03, atas kebersamaan dan bantuannya.
13. Penghuni “Lab Kimia Dasar Atas” : Dom (be a good koordinator ya?,
wah berarti kita teman SMP, SMA sampai Kuliah dong!), Mb Anis (you
know me, kita gak pernah kehabisan ide diskusi, tetep erobik terus ya?),
Mb Lisa (keep your spirit!), Mb Dian, Mb Aish, Mb Risa, Mb Siwi, Mb
Murni, Mb Rani, Mb Jamil, Mb Mutia, Mb Nurul (you all are my sister,
remember batagor makanan favorit kita di Lab)
14. Semua pihak yang telah membantu, baik secara langsung maupun tidak
langsung yang tidak dapat penulis sebutkan satu persatu.
Penulis menyadari bahwa masih banyak kekurangan dalam penyusunan
skripsi ini, namun penulis berharap semoga karya kecil ini bermanfaat bagi
kemajuan penelitian bidang kimia dan ilmu pengetahuan. Semoga Allah selalu
melimpahkan rahmat dan hidayah-Nya kepada kita semua, Amin.
Surakarta, Juni 2008
ARI YUSNANI
ix
DAFTAR ISI
Halaman
HALAMAN JUDUL ........................................................................ i

HALAMAN PENGESAHAN ............................................................ ii
HALAMAN PERNYATAAN ........................................................... iii
HALAMAN ABSTRAK .................................................................... iv
HALAMAN ABSTRACT ................................................................. v
MOTTO ............................................................................................ vi
PERSEMBAHAN .............................................................................. vii
KATA PENGANTAR ....................................................................... viii
DAFTAR ISI ..................................................................................... x
DAFTAR TABEL ............................................................................. xiv
DAFTAR GAMBAR ......................................................................... xv
DAFTAR LAMPIRAN ...................................................................... xvi
TABEL LAMPIRAN........................................................................... xvii
GAMBAR LAMPIRAN ...................................................................... xix
BAB I PENDAHULUAN .................................................................. 1
A. Latar Belakang ................................................................. 1
B. Perumusan Masalah ......................................................... 3
1. Identifikasi Masalah ................................................... 3
2. Batasan Masalah ........................................................ 4
3. Rumusan Masalah ...................................................... 4
C. Tujuan Penelitian ............................................................. 5
D. Manfaat Penelitian ........................................................... 5
x
BAB II LANDASAN TEORI ............................................................ 6
A. Tinjauan Pustaka .............................................................. 6
1. Zeolit Y ..................................................................... 6
1.1. Struktur ............................................................. 6
1.2. Fungsi Zeolit Y dalam Katalis ........................... 12
2. Logam Ni dan Mo Sebagai Katalis ............................. 15
Halaman
3. Katalis Logam-Pengemban ......................................... 18
a. Metode Pengembanan Logam NiMo pada
Zeolit Y ............................................................ 18
b. Aktivasi Katalis ................................................ 19
c. Katalis Bimetal Ni dan Mo ................................ 20
B. Kerangka Pemikiran ........................................................ 21
C. Hipotesis .......................................................................... 22
BAB III METODOLOGI PENELITIAN ........................................... 23
A. Metode Penelitian ............................................................ 23
B. Tempat dan Waktu Penelitian .......................................... 23
C. Alat dan Bahan ................................................................ 23
D. Prosedur Penelitian .......................................................... 24
1. Preparasi, Identifikasi dan Karakterisasi Zeolit Y ....... 24
2. Pembuatan dan Karakterisasi Katalis Bimetal ............ 25
a. Metode Koimpregnasi ....................................... 25
b. Metode Impregnasi Terpisah............................... 26
1) Pembuatan Katalis NiMo/Zeolit Y ........... 26
2) Pembuatan Katalis MoNi/Zeolit Y ............ 27
3. Karakterisasi................................................................ 27
a. Penentuan Keasaman .......................................... 27
b. Penentuan Luas Permukaan Spesifik dengan Metode
Adsorpsi Methylen Blue...................................... 28
E. Teknik Pengumpulan Data ............................................... 29
F. Teknik Analisis Data ....................................................... 30
xi
BAB IV HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ..................... 32
1. Preparasi, Identifikasi dan Karakterisasi Zeolit Y Awal 32
a. Preparasi Zeolit Y Awal .......................................... 32
b. Identifikasi Zeolit Y Awal ....................................... 33
1). Hasil Analisis Gugus Fungsi dengan FTIR.......... 33
2). Kristalinitas dan Komposisi Mineral Zeolit Y ..... 36
Halaman
c. Karakterisasi Zeolit Y Awal...................................... 37
1). Analisis Keasaman Total .................................... 37
2). Analisis Luas Permukaan Spesifik ...................... 38
3). Analisis Kandungan Logam ................................ 40
2. Katalis Bimetal ............................................................. 40
a. Metode Koimpregnasi ............................................. 42
1). Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil
Sintesis secara Koimpregnasi.............................. 44
2). Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis secara
Koimpregnasi .................................................... 45
3). Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Sintesis
secara Koimpregnasi........................................... 46
b. Metode Impregnasi Terpisah dengan Pengembanan
Logam Ni diawal ..................................................... 47
1). Kandungan Logam Ni dan Mo Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Ni diawal .. 47
2). Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Ni diawal ... 49
3). Luas Permukaan Spesifik Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Ni diawal ... 50
c. Metode Impregnasi Terpisah dengan Pengembanan
Logam Mo diawal .................................................... 51
1). Kandungan Logam Ni dan Mo Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Mo diawal . 53
xii
2). Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Mo diawal.. 54
3). Luas Permukaan Spesifik Hasil Sintesis
Impregnasi Terpisah dengan Logam Mo diawal.. 55
3. Perbandingan Metode Koimpregnasi dan Impregnasi
Terpisah ........................................................................ 56
Halaman
a. Perbandingan Kandungan Logam Ni dan Mo ......... 56
b. Perbandingan Keasaman Total.................................. 57
c. Perbandingan Luas Permukaan Spesifik.................... 58
BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ............................................. 64
A. Kesimpulan ...................................................................... 64
B. Saran ............................................................................... 64
DAFTAR PUSTAKA ........................................................................ 65
LAMPIRAN ...................................................................................... 68
xiii
DAFTAR TABEL
Halaman
Tabel 1. Frekuensi IR Beberapa Gugus-Gugus Fungsi ..................... 11
Tabel 2. Keasaman Total Sampel NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y ........ 37
Tabel 3. Luas Permukaan, Volume Pori dan Rerata Jejari Pori
NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y .............................................. 38
Tabel 4. Kandungan Logam Si, Logam Al, Logam Ni dan Logam Mo
dalam H-Zeolit Y................................................................. 39
Tabel 5. Komposisi Mineral Katalis Hasil Koimpregnasi .................. 42
Tabel 6. Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Koimpregnasi . 43
Tabel 7. Keasaman Total Katalis Hasil Koimpregnasi ....................... 44
Tabel 8. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Koimpregnasi ......... 45
Tabel 9. Komposisi Mineral Sampel Katalis Hasil Metode
Impregnasi Terpisah dengan Logam Ni diawal .................... 47
Tabel 10. Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Impregnasi
Terpisah dengan Logam Ni diawal........................................ 48
Tabel 11. Keasaman Total Katalis Hasil Impregnasi Terpisah
dengan Logam Ni diawal ...................................................... 49
Tabel 12. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Impregnasi Terpisah
dengan Logam Ni diawal ..................................................... 50
Tabel 13. Komposisi Mineral Sampel Katalis Hasil Metode Impregnasi
Terpisah dengan Logam Mo diawal ..................................... 52
Tabel 14. Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Impregnasi
Terpisah dengan Logam Mo diawal ...................................... 52
Tabel 15. Keasaman Total Katalis Hasil Impregnasi Terpisah
xiv
dengan Logam Mo diawal..................................................... 53
Tabel 16. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Impregnasi Terpisah
dengan Logam Mo diawal..................................................... 54
Tabel 17. Hasil Analisis Luas Permukaan Spesifik (S), Volume Pori Total (V)
dan Rerata Jejari Pori (R) menggunakan alat SAA ................ 59
DAFTAR GAMBAR
Halaman
Gambar 1. Struktur Zeolit Y dengan Pembukaan Cincin-12 .............. 6
Gambar 2. Unit Pembangun Primer Zeolit ........................................ 7
Gambar 3. Unit Pembangun Sekunder Zeolit .................................... 7
Gambar 4. Diagram Unit Struktur Dasar dan Mode Kombinasi
Zeolit A, X dan Y ............................................................ 8
Gambar 5. Bentuk Na-Zeolit Y ........................................................ 9
Gambar 6. Bentuk Ca-Zeolit Y ......................................................... 9
Gambar 7. Bentuk H-Zeolit Y ........................................................... 14
Gambar 8. Pembentukan Situs Lewis ................................................ 14
Gambar 9. Situs Lewis Sebenarnya ................................................... 14
Gambar 10. Rangkaian Alat Kalsinasi, Oksidasi dan Reduksi .............. 26
Gambar 11. Perbandingan Serapan FTIR dari Sampel: (a) NH4-Zeolit Y
(b) H-Zeolit Y .................................................................. 33
Gambar 12. Perbandingan Difraktogram: (a) NH4-Zeolit Y
(b) H-Zeolit Y .................................................................. 35
Gambar 13. Difraktogram H-Zeolit Y, NiMo8%/Zeolit Y, NiMo6%/
Zeolit Y, NiMo4%/Zeolit Y dan NiMo2%/Zeolit Y .......... 41
Gambar 14. Perbandingan Difraktogram H-Zeolit Y dengan Katalis
Impregnasi Terpisah Ni diawal ........................................ 46
Gambar 15. Perbandingan Difraktogram H-Zeolit Y dengan Katalis
Impregnasi Terpisah Mo diawal ........................................ 51
Gambar 16. Histogram Jumlah Logam Total (Ni+Mo) yang Teremban
xv
dalam Katalis.................................................................... 55
Gambar 17. Histogram Peningkatan Keasaman Total Katalis .............. 56
Gambar 18. Histogram Perubahan Luas Permukaan Spesifik ............... 58
Gambar 19. Akumulasi Logam Ni dan Mo pada Mulut Pori dan
Saluran Pori Katalis .......................................................... 60
Gambar 20. Distribusi Logam Ni dan Mo yang Merata pada
Permukaan Katalis ............................................................ 61
DAFTAR LAMPIRAN
Halaman
Lampiran 1. Perhitungan Persentase Kandungan Mineral dalam
Sampel Berdasarkan Difraktogram XRD ......................... 68
Lampiran 2. Kondisi Operasi X-Ray Diffraction Katalis....................... 69
Lampiran 3. Perhitungan Keasaman Total Sampel ............................... 70
Lampiran 4. Data Hasil Analisis Kandungan Logam dengan AAS ........ 71
xvi
TABEL LAMPIRAN
Halaman
Tabel Lampiran 1. Identifikasi Puncak Spektra FT-IR dari
NH4-Zeolit Y Awal............................................... 72
Tabel Lampiran 2. Hasil Identifikasi Gugus Fungsi H-Zeolit Y ......... 73
Tabel Lampiran 3. Pola Difraksi dan Intensitas Puncak-Puncak Katalis
NH4-Zeolit Y yang sesuai dengan Standar............ 74
H-Zeolit Y yang sesuai dengan Standar............... 76
NiMo2%/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar ... 78
Ni2%Mo/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar ... 86
Ni4%Mo/Zeolit Y sesuai Standar ...................... 88
Ni6%Mo/Zeolit Y sesuai Standar ...................... 90
xvii
Ni8%Mo/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar .. 92
MoNi 2%/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar .. 94
MoNi4%/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar ... 96
MoNi6%/Zeolit Y yang sesuai dengan Standar .. 98
Halaman
MoNi 8%/Zeolit Y sesuai Standar ...................... 100
xviii
GAMBAR LAMPIRAN
Halaman
Gambar Lampiran 1. Hasil Pengukuran Luas Permukaan NH4-Zeolit Y 102
Gambar Lampiran 2. Hasil Pengukuran Volume Pori dan Rerata Jejari
Pori NH4-Zeolit Y ....................................... 103
Gambar Lampiran 3. Hasil Pengukuran Luas Permukaan H-Zeolit Y . 104
Pori H-Zeolit Y................................................ 105
Gambar Lampiran 5. Hasil Pengukuran Luas Permukaan
NiMo 2%/Zeolit Y............................................ 106
Pori NiMo 2%/Zeolit Y.................................... 107
Ni2%Mo/Zeolit Y............................................. 108
Pori Ni2%Mo/Zeolit Y .................................... 109
MoNi2%/Zeolit Y ........................................... 110
Gambar Lampiran 10. Hasil Pengukuran Volume Pori dan Rerata
Jejari Pori MoNi2%/Zeolit Y .......................... 111
Gambar Lampiran 11. Standar JCPDS Powder Diffraction File Faujasit 112
Gambar Lampiran 12. Standar JCPDS Powder Diffraction File
Faujasit-Na ....................................................... 114
Gambar Lampiran 13. Standar JCPDS Powder Diffraction File Zeolit Y 117
xix
Gambar Lampiran 14. Standar JCPDS Powder Diffraction File Logam Mo 119
Gambar Lampiran 15. Standar JCPDS Powder Diffraction File Logam Ni 120
Gambar Lampiran 16. Standar JCPDS Powder Diffraction File MoNi 122
Gambar Lampiran 17. Standar JCPDS Powder Diffraction File NiMoO4 122
Gambar Lampiran 18. Spektra Inframerah NH4-Zeolit Y 123
Gambar Lampiran 19. Spektra Inframerah NH4-Zeolit Y 124
Gambar Lampiran 20. Spektra Inframerah H-Zeolit Y 125
xx
BAB 1
PENDAHULUAN
A. Latar Belakang
Pemenuhan energi untuk keberlanjutan pembangunan ekonomi secara global

umumnya bersumber pada minyak bumi, mencapai 33%, sedangkan batubara
mencapai 23%, gas mencapai 20%, hidroelektrik mencapai 6%, nuklir mencapai
7%, dan biomassa mencapai 12% (Armor, 2000). Di Indonesia, konsumsi bahan
bakar minyak (BBM) 1,15 juta barel per hari, kemampuan produksi hanya
950.000 barel per hari, meskipun cadangan minyak bumi sekitar 9,7 miliar barel,
namun hanya 4,7 miliar barel yang merupakan cadangan terbukti. Akibatnya,
cadangan minyak bumi diperkirakan akan habis sekitar 15 tahun lagi, bila tidak
ada eksplorasi baru. Untuk mengatasi masalah terbatasnya pemenuhan energi oleh
minyak bumi tersebut, sintesis sumber energi alternatif menjadi sebuah prioritas
(Mubarak, 2007).
Sumber energi alternatif tersebut dapat diperoleh dengan mengolah bahan
yang mengandung senyawa hidrokarbon fraksi berat, seperti limbah plastik dan
ban bekas, menjadi senyawa hidrokarbon yang lebih ringan, sehingga mempunyai
nilai guna dan ekonomi yang lebih tinggi (Mukhamad, 1999).
Pengolahan hidrokarbon fraksi berat menjadi hidrokarbon fraksi ringan
dapat dilakukan dengan dua cara, yaitu perengkahan termal dan katalisis.
Perengkahan secara termal, dilihat dari segi ekonominya, kurang ekonomis
dibanding perengkahan secara katalisis, karena harus dilakukan pada suhu dan
tekanan yang tinggi. Perengkahan secara katalisis, akan memberikan hasil yang
besar disebabkan suhu dan tekanan yang lebih rendah (Gates, 1992).
Proses pengolahan sumber energi alternatif bertujuan menekan biaya
produksi dan dampak lingkungan seminimal mungkin (Inui, 1999). Namun,
katalis untuk mempercepat terjadinya proses reaksi dan penghematan biaya
maupun waktu di berbagai industri sebagian besar masih diimpor (Trisunaryanti
dan Cahyono, 2002). Hal ini memunculkan pemikiran dan penelitian tentang
1
2
pembuatan katalis multifungsi untuk mengurangi ketergantungan terhadap katalis

impor.
Katalis yang ekonomis dan ramah lingkungan tetapi efektif dipengaruhi oleh
beberapa faktor seperti aktivitas, stabilitas, sensitifitas terhadap perubahan panas,
dan mudah diregenerasi, yang dapat dipenuhi oleh katalis sistem logam-
pengemban. Pengemban yang banyak dikembangkan pada saat ini adalah zeolit,
selain silika, alumina dan karbon (Anderson and Boundart, 1981).
Salah satu jenis zeolit sebagai bahan pengemban katalis yang mampu
meningkatkan kinerja dari katalis yaitu zeolit Y. Zeolit Y merupakan mineral
alumina silikat terhidrasi yang mengandung kation alkali dan alkali tanah yang
dapat dipertukarkan dengan kation lain sehingga zeolit Y mempunyai sifat-sifat
yang memungkinkan untuk dimodifikasi menjadi katalis maupun sebagai padatan
pengemban logam aktif. Zeolit Y berfungsi sebagai pengemban logam-logam
transisi antara lain logam Ni (nikel) dan logam Mo (molibdenum) (Li, D.; Xu,
Huifang; George D.G., Jr., 1999) yang mempunyai aktivitas dan selektivitas yang
tinggi tetapi tidak terdeaktivasi (Imelik, 1985). Oleh karena itu, penggunaan
zeolit Y sebagai katalis dalam industri pengolahan minyak bumi di seluruh dunia
diperkirakan mampu menghemat biaya produksi sebesar US $ 10 Miliar tiap
tahunnya (Weitkamp, 2000 dalam Arryanto, 2006).
Mengacu pada peneliti sebelumnya yang telah berhasil membuktikan bahwa
logam Ni dan Mo merupakan logam dengan sifat hidrogenasi dan dehidrogenasi
serta hidrodesulfurisasi yang cukup tinggi, sedangkan zeolit Y adalah padatan
asam dengan tingkat keasaman yang cukup tinggi, maka pengembanan logam Ni
dan Mo pada zeolit Y diperkirakan akan diperoleh kombinasi situs asam-
hidrogenasi dan dehidrogenasi serta hidrodesulfurisasi yang dapat meningkatkan
efektivitas katalitik zeolit Y. Gabungan dua logam dapat memberikan efek
sinergis, yaitu katalis NiMo/Zeolit Y yang terbukti mampu memberikan efek
sinergis dalam proses hidrorengkah dan hidrodesulfurisasi (Li, D.; Xu, Huifang;
George D.G., Jr., 1999). Gabungan efek sinergis logam NiMo didukung oleh
pengemban zeolit Y diperkirakan dapat diperoleh katalis dengan aktivitas
hidrorengkah dan hidrodesulfurisasi yang tinggi.
3
B. Perumusan Masalah
1. Identifikasi Masalah
Penelitian tentang penggunaan paduan logam transisi telah banyak

dilakukan, diantaranya oleh Li, D.; Xu, Huifang; George D.G., Jr., (1999) yang
mengembankan Ni dan Mo ke dalam zeolit Y ultrastabil, Na-zeolit Y, modernit,
dan ZSM-5 untuk katalis hydrotreatment. Hasil penelitian menunjukkan bahwa
katalis Ni-Mo/ultrastabil zeolit Y mempunyai aktivitas hidrodesulfurisasi (HDS)
dibenzothiophene yang tinggi. Namun, pada penelitian tersebut Li hanya
menggunakan satu rasio konsentrasi prekursor logam Ni dan Mo, yaitu masing-
masing 2 % dan 8 %. Di sisi lain kenaikan jumlah logam Pd dapat meningkatkan
keasaman katalis Ni-Pd/zeolit alam, sehingga diharapkan dengan kenaikan
keasaman katalis, reaktan yang teradsorpsi pada permukaan menjadi lebih banyak
dan kecepatan reaksi dapat meningkat seperti ditunjukkan oleh penelitian yang
telah dilakukan Trisunaryanti dkk (2000). Oleh karena itu, perlu dilakukan sintesis
untuk mengetahui pengaruh konsentrasi prekursor terhadap karakter katalis
dengan menggunakan variasi konsentrasi logam Ni dan konsentrasi logam Mo
tetap. Peningkatan konsentrasi logam Ni diharapkan dapat meningkatkan karakter
dan aktivitas katalis NiMo/Zeolit Y, sehingga teridentifikasi masalah mengenai
pengaruh penambahan konsentrasi larutan prekursor logam Ni terhadap karakter
katalis.
Penempatan komponen aktif logam ke dalam pengemban pada dasarnya
dilakukan dengan metode pertukaran ion, yaitu komponen logam dimasukkan ke
dalam bahan pengemban dengan proses pertukaran ion dengan senyawa kation
kompleks kemudian di cuci dengan air bebas ion untuk menghilangkan semua
garam, dan metode impregnasi. Metode impregnasi tersebut dilakukan dengan
memasukkan katalis logam secara paksa ke dalam rongga-rongga pengemban
(Anderson and Boundart, 1981), dan merupakan prosedur yang umum untuk
membuat katalis dengan dua logam (bimetal). Pembuatan katalis bimetal dapat
dilakukan dengan memasukkan kedua garam logam secara bersama-sama
(koimpregnasi), atau secara terpisah (impregnasi terpisah) (Augustine, 1996).
4
Preparasi katalis bimetal dengan pengemban zeolit alam aktif dengan metode
impregnasi terpisah yang dilakukan oleh Maryani (2005) mempunyai efektivitas
yang lebih baik daripada katalis dengan metode koimpregnasi. Selain itu, pada
pembuatan katalis dengan metode impregnasi terpisah katalis MoNi/ZA
mempunyai efektivitas lebih baik daripada katalis NiMo/ZA. Oleh karena itu
teridentifikasi masalah berikutnya yaitu apakah urutan pengembanan logam Ni
(NiO) dan Mo (MoO3) pada zeolit Y dengan metode impregnasi terpisah akan
mempengaruhi karakter katalis yang dihasilkan.
2. Batasan Masalah
Ruang lingkup penelitian ini dibatasi sebagai berikut :

a. Zeolit Y yang digunakan merupakan zeolit sintesis dari Tosoh, Jepang.
b. Logam Ni dalam bentuk NiO dan Mo dalam bentuk MoO3 yang diembankan
pada bahan pendukung dalam bentuk bimetal (gabungan dari dua logam).
c. Konsentrasi logam Mo (MoO3) yang digunakan tetap yaitu 8 % b/b,
sedangkan variasi konsetrasi logam Ni (NiO) yang digunakan antara 2 % b/b
sampai 8 % b/b.
d. Metode pengembanan logam dilakukan dengan metode impregnasi, yaitu
impregnasi bersama (koimpregnasi) dan impregnasi terpisah.
3. Rumusan Masalah
Masalah dalam penelitian ini dapat dirumuskan sebagai berikut:

a. Berapakah rasio optimum konsentrasi prekursor logam Ni dan logam Mo yang
diembankan dalam Zeolit Y?
b. Apakah perbedaan metode pengembanan logam secara koimpregnasi dan
impregnasi terpisah mempengaruhi karakter katalis yang diperoleh?
c. Apakah urutan pengembanan logam Ni dan Mo pada impregnasi terpisah
berpengaruh terhadap karakter katalis?
5
C. Tujuan Penelitian
Tujuan utama penelitian ini adalah untuk meningkatkan kualitas dan

efektivitas katalis logam-pengemban NiMo/Zeolit Y yang meliputi: kandungan
logam Ni dan Mo, keasaman total, luas permukaan, volume pori total, dan rerata
jejari pori.
Secara khusus penelitian ini ditujukan untuk:
a. Menentukan konsentrasi prekursor optimum pada pengembanan logam Ni dan
Mo pada Zeolit Y.
b. Membandingkan metode pengembanan logam Ni dan Mo secara koimpregnasi
dan impregnasi terpisah.
c. Menentukan urutan pengembanan logam Ni dan Mo pada impregnasi terpisah
terhadap karakter katalis.
D. Manfaat Penelitian
Dari hasil penelitian ini dapat diambil manfaat sebagai berikut :

a. Memberikan informasi tentang pembuatan katalis multifungsi kompleks
NiMo/Zeolit Y yang efisien.
b. Secara praktis, diharapkan memperoleh katalis bimetal NiMo/Zeolit Y
sebagai katalis multifungsi sehingga membantu kalangan industri dalam
pemenuhan katalis yang lebih efektif.
6
BAB II
LANDASAN TEORI
A. Tinjauan Pustaka
Pada sub bab ini akan diuraikan pustaka yang mendukung penelitian.
Pustaka ini berupa uraian teori-teori atau penelitian tentang faktor-faktor yang
mempengaruhi efektivitas sintesis katalis dari bahan zeolit Y yang diembani
logam nikel (Ni) dan molibdenum (Mo) yang telah dilakukan sebelumnya dan
mendasari penelitian yang dilakukan.
1. Zeolit Y
1.1. Struktur
Zeolit Y dilihat dari struktur asalnya, merupakan salah satu jenis zeolit yang
tersusun atas sangkar-sangkar sodalit yang disatukan melalui perluasan cincin-6
dan bergabung melalui bidang heksagonal, seperti ditunjukkan pada Gambar 1.
Struktur dalam sangkar besar berdiameter 1,3 nm, mempunyai tetrahedral setiap
pembukaan cincin-12. Diameter cincin-12 berukuran 0,74 nm, yang
memungkinkan molekul yang lebih besar masuk dalam sangkar. Unit substruktur
dasar sangkar sodalit tersebut dibentuk dengan kombinasi beberapa bujur sangkar
dan beberapa heksagonal. Polihedral-polihedral dapat mengandung lebih dari 24
tetrahedral.
Gambar 1. Struktur Zeolit Y dengan Pembukaan Cincin-12

(Augustine, 1996)
6
7
Unit struktur zeolit yang merupakan penyusun zeolit Y adalah gabungan

dari banyak unit bangun sekunder dan unit bangun polihedral. Unit Pembangun
Sekunder (UPS) tersebut dapat dibentuk dari Unit Pembangun Primer (UPP). Unit
pembangun primer merupakan unit terkecil dalam struktur zeolit yang berupa
tetrahedral TO4 dengan T merupakan Si4+ atau Al3+ seperti ditunjukkan pada
Gambar 2. Dalam zeolit Y rasio Si/Al antara 2 dan 5 (Augustine, 1996).
Gambar 2. Unit Pembangun Primer Zeolit (UPP); (a) Model kerangka.

(b) Model ruang, (c) Model bola tongkat, (d) Model bola.
Sedangkan Unit Pembangun Sekunder ditunjukkan pada Gambar 3.
Gambar 3. Unit Pembangun Sekunder Zeolit (UPS)
Empat tetrahedral berhubungan membentuk bujur sangkar (atom T pada

pusat) dan enam tetrahedral akan membentuk heksagonal. Empat UPP bergabung
menjadi ring 4 bujur sangkar, 6 UPP membentuk ring 6, 8 UPP membentuk
ring 8. Bentuk 4-4 adalah hasil penggabungan 4 buah ring 4, 6-6 adalah gabungan
6 buah ring dan seterusnya, sedangkan 5-1 adalah gabungan satu ring dan satu
UPP dan seterusnya. Zeolit tipe Y juga terjadi dengan penghubung sangkar sodalit
dapat digambarkan seperti disajikan pada Gambar 4 (Chambellan, 1984).
8
Gambar 4. Diagram Unit Struktur Dasar dan Mode Kombinasi

Zeolit A, X dan Y.
Zeolit Y merupakan kristal mineral alumino-silikat yang terbentuk dari

koordinasi polihedral [SiO4]4- dan [AlO4]5- dengan sistem kerangka terbuka
dengan rongga-rongga dan pori-porinya ditempati oleh kation dan molekul air.
Kerangka tersusun dari ion silikon mempunyai muatan 4+ yang dinetralkan oleh
empat oksigen tetrahedral yang mengelilinginya sehingga tetrahedral dari silika
bermuatan netral. Adanya tetrahedral alumina yang mempunyai muatan 1-, karena
ion aluminium yang bermuatan 3+ berikatan dengan empat ion oksigen, sehingga
ikatan dengan kation dari logam alkali atau alkali tanah terjadi pada tetrahedral
alumina (Gates, 1992).
Molekul air yang menempati kerangka zeolit Y dapat dihilangkan dan kation
dalam zeolit Y dapat dipertukarkan. Jumlah molekul air menunjukkan jumlah
pori-pori atau volume ruang hampa yang terbentuk saat unit sel kristal tersebut
dipanaskan, sedangkan jumlah kation dapat ditentukan oleh jumlah tetrahedral
[AlO4]5- di dalam kerangka. Kation dalam zeolit Y berfungsi untuk menetralkan
muatan negatif pada kerangka oksigen yang disebabkan oleh substitusi
Al3+ ke Si4+ (Dyer, 1988), seperti ditunjukkan pada Gambar 5 dan Gambar 6.
9
Gambar 5. Bentuk Na-Zeolit Y (Gates, 1992)
Gambar 6. Bentuk Ca-Zeolit Y (Gates, 1992)
Struktur porus (pori-pori mikro) dan dimensi tiga zeolit Y memungkinkan

zeolit Y menyerap bahan lain yang ukuran molekulnya lebih kecil dari pori
mikronya, sehingga dapat dimanfaatkan sebagai penyerap (adsorben). Di sisi lain
adanya rongga-rongga yang terisi ion-ion logam (kation) seperti kalium dan
natrium menyebabkan zeolit Y dapat digunakan sebagai penukar ion dan saringan
molekuler. Struktur zeolit Y juga memiliki sifat asam Brönsted dan asam Lewis,
sehingga zeolit Y dapat digunakan sebagai pengemban logam katalis. Logam
dapat menempel pada seluruh permukaan zeolit Y, baik permukaan luar maupun
yang di dalam pori (Syarifah, 2000).
Struktur zeolit Y tersebut dapat diketahui dengan beberapa instrumen, antara
lain Difraksi sinar-X (XRD). Metode XRD ini memberikan informasi mengenai
perubahan parameter kisi suatu kristal untuk mengetahui karakter zeolit Y baik
secara kuantitatif maupun kualitatif, sehingga dapat memberikan gambaran rata-
rata struktur sampel. Perubahan panjang kerangka mempengaruhi posisi puncak
dalam difaktogram, misalnya penggantian ikatan Al-O (1,69 Å) dengan ikatan
yang lebih pendek Si-O (1,61 Å) menyebabkan unit sel mengkerut. Hal ini akan
menurunkan nilai d dan menggeser puncak difraksi ke arah 2θ yang lebih tinggi
(Hamdan, 1992: 32-33).
Pola difraktogram yang dihasilkan baik secara kuantitatif maupun kualitatif

dapat dianalisis dengan menggunakan standar dari JCPDS (Join Committe on
10
Powder Diffraction Standarts). Analisis kualitatif zeolit Y dilakukan dengan

membandingkan sudut 2θ atau d (basal spacing) dengan data standar JCPDS.
Difraktogram zeolit Y menunjukkan adanya puncak-puncak yang bersesuaian
dengan jarak d dalam mineral faujasit, faujasit-Na dan Zeolit Y. Analisis
kuantitatif dilakukan dengan cara membandingkan intensitas relatif (I/I1) puncak-
puncak difraksi mineral faujasit, faujasit-Na dan Zeolit Y dengan intensitas
sampel total zeolit Y. Data standar JCPDS mineral faujasit, faujasit-Na dan
zeolit Y secara berurutan disajikan pada Gambar Lampiran 11, 12 dan 13.
Zeolit Y mempunyai gugus fungsional yang dapat diketahui dengan

instrumen FTIR. Analisis zeolit Y dengan Spektroskopi IR dilakukan pada daerah
bilangan 300-1300 cm-1, karena pada daerah tersebut frekuensi vibrasi zeolit Y
memberikan informasi mengenai komposisi dan cara setiap tetrahedral SiO4 dan
AlO4 terikat satu sama lain. Analisis zeolit Y dengan spektra IR juga memberikan
informasi mengenai komposisi Si/Al kerangka, perubahan stuktur selama
dekomposisi termal serta pergerakan kation selama dehidrasi dan dehidrosilasi
(Flanigen, E. M., 1991).
Zeolit Y pada spektra IR terdiri dari dua jenis vibrasi yaitu vibrasi internal,
yang terkait dengan vibrasi SiO4 dan AlO4 sebagai unit pembangun kerangka
zeolit Y dan vibrasi eksternal, yang terkait dengan ikatan-ikatan eksternal antar
tetrahedral. Sedangkan daerah vibrasi zeolit Y dibagi menjadi lima daerah utama,
yang masing-masing terkait dengan jenis yang spesifik dari vibrasi.
a) Rentangan Asimetri (900-1250 cm-1)

Rentangan daerah ini berhubungan dengan rentangan asimetri O-Si-O dan
O-Al-O. Rentangan asimetri internal dari unit bangun primer memberikan pita
serapan kuat 1020 cm-1. Puncak yang lebar pada 1100 cm-1 disebabkan rentangan
asimetri eksternal yang disebabkan ikatan antar tetrahedral.
b) Rentangan Simetri (680-850 cm -1)
Rentang daerah ini berhubungan dengan rentang O-Si-O dan O-Al-O.
Vibrasi eksternal pada 700-780 cm-1 pita ini sangat lemah, model rentangan
simetri sensitif terhadap perubahan komposisi Si-Al kerangka zeolit Y. Frekuensi
11
akan bergeser ke arah yang lebih rendah dengan meningkatnya jumlah atom
tetrahedral alumunium.
Walaupun spektrum IR suatu molekul poli atom sangat rumit untuk
dianalisis dalam setiap absorbsi, gugus fungsional untuk suatu molekul tampak
pada daerah-daerah yang cukup spesifik. Pada Tabel 1 dapat dilihat nilai serapan
frekuensi IR dari beberapa gugus fungsi.
Tabel 1. Frekuensi IR beberapa gugus-gugus fungsi (±15 cm-1)

No Gugus fungsi Frekuensi cm- Jenis Vibrasi Keterangan
1
1 -NH2 (amina primer) 3400-3500 Ulur N-H 2 serapan

1560-1640 Tekuk N-H
700-850 Tekuk N-H duplet
2 -NH (amina skunder) 3310-3450 Ulur N-H 1 serapan
3 -Si-O-Si 1030-1140 Ulur Si-O-Si Asimetri
4 -Si-O-Si 450 Tekuk Si-O-Si Keluar bidang
5 -O-H 3600-3650 Ulur O-H monomer
3200-3500 Ulur O-H
1180-1260 Ulur C-O fenol
(Silverstein, 1984: 128-134)
Besarnya logam katalis yang teremban dalam pengemban zeolit Y dapat

dianalisis dengan menggunakan Atomic Absorption Spectroscopy (AAS). Jumlah
logam yang dapat diukur dengan AAS ini kurang lebih 60 logam termasuk logam
alkali dan alkali tanah. Metode ini memerlukan waktu yang cepat untuk
melakukan percobaan (Hendayana, 1994). Zeolit Y mempunyai kandungan logam
Si dan Al. Di samping itu terdapat molekul air dan ion-ion yang dapat
dipertukarkan seperti Na+, K+, Ca2+, Mg2+, Ba2+, Sr2+ dan Fe3+. Selain itu unsur-
unsur yang ditentukan dengan AAS yaitu kandungan logam Ni dan Mo yang
terdapat dalam katalis. Setiap unsur logam yang dideteksi menggunakan AAS
mempunyai kondisi optimum yang berbeda-beda.
Keasaman merupakan salah satu karakter penting dari suatu padatan yang
berfungsi sebagai katalis dalam proses katalitik (Bekkum, et al., 1991). Penentuan
keasaman padatan atau katalis dapat dilakukan secara gravimetri yaitu dengan
menimbang padatan sebelum dan sesudah mengadsorpsi basa. Basa yang sering
12
digunakan sebagai zat teradsorpsi adalah quinolin, piridin, piperidin, trimetilamin,

n-butilamin, pirol, dan amonia. Menurut hasil penelitian yang dilakukan oleh Yin
dkk (1999) melaporkan bahwa NH3 dapat digunakan sebagai molekul uji
keasaman suatu padatan, dimana basa organik teradsorpsi pada padatan yang
terjadi melalui transfer pasangan elektron dari molekul adsorbat ke situs asam
Lewis (Satterfield, 1980). Jumlah basa yang teradsopsi secara kimia pada
permukaan padatan merupakan jumlah gugus aktif pada permukaan padatan
tersebut (Trisunaryanti, 1986). Jumlah basa yang teradsorpsi secara kimia pada
permukaan padatan menunjukkan banyaknya gugus asam aktif pada permukaan
padatan.
Analisis luas permukaan spesifik, volume total pori dan rerata jari pori
dilakukan dengan metode yang dikembangkan oleh Brunauer, Emmet dan Teller
(BET) didasarkan pada fenomena adsorpsi gas lapis tipis tunggal yang
berlangsung pada temperatur tetap (Augustine, 1996). Instrumen yang digunakan
adalah Surface Area Analyzer NOVA-1000. Penentuan luas permukaan spesifik
juga dapat ditentukan dengan metode adsorpsi methylen blue. Luas permukaan
spesifik ditentukan oleh banyaknya methylen blue yang dapat diserap oleh katalis,
pengukurannya dengan menggunakan absorbansi yang diperoleh setelah methylen
blue diadsorp oleh katalis pada kurun waktu tertentu.
1.2. Fungsi Zeolit Y Dalam Katalis

Fungsi zeolit Y dalam katalis didasarkan pada komposisi zeolit Y, struktur
zeolit Y dan zeolit Y sebagai katalis perengkah (Oudejans, 1984).
1) Komposisi Zeolit Y
Komposisi zeolit Y akan mempengaruhi kemampuan dan stabilitasnya
dalam reaksi katalisis. Zeolit Y merupakan zeolit bersilika tinggi dengan
rasio Si/Al antara 2 sampai 5. Kenaikan rasio Si/Al pada zeolit Y akan
mempengaruhi:
a) Stabilitas zeolit Y pada temperatur yang tinggi dan lingkungan yang
reaktif, seperti kenaikan keasaman.
b) Perubahan medan elektrostatik dalam zeolit Y yang mempengaruhi
interaksi adsorptif dengan molekul lain.
13
c) Kekuatan asam pada sisi asam Brönsted akan bertambah dengan naiknya
rasio Si/Al. Kenaikan kekuatan asam ini disebabkan oleh posisi –Al-O-H
yang lebih terisolasi pada zeolit Y yang berasio Si/Al lebih tinggi.
2) Struktur Zeolit Y
Secara umum sistem rongga zeolit Y terdiri dari:
a) Saluran ke berbagai arah yang saling berhubungan.
b) Lubang atau rongga yang saling dihubungkan oleh celah oksigan.
Kedua sistem rongga tersebut mempengaruhi sifat adsorpsi zeolit Y
terhadap reaktan, keadaan transisi maupun produk katalitik. Faktor
geometrik umumnya dikatakan sebagai faktor utama yang mempengaruhi
selektivitas bentuk molekul dalam zeolit Y (Syarifah, 2000).
3) Zeolit Y Sebagai Katalis Perengkahan

Penggunaan zeolit Y yang pertama pada tahun 1959, yaitu ketika
zeolit Y digunakan oleh Union Karbida. Penggunaan zeolit Y sebagai
promotor untuk perengkahan minyak yaitu produksi minyak dari minyak
mentah, sangat meningkatkan hasil daya guna dan penghematan baik waktu
maupun biaya.
Beberapa karakter penting dari zeolit Y yang dapat menjadikannya sebagai

katalis perengkah yang mempunyai aktivitas dan selektifitas tinggi adalah sebagai
berikut:
a) Mempunyai Situs Asam Aktif

Zeolit Y digunakan secara industri sebagai katalis perengkah didasarkan
situs asam Brönsted. Situs asam Brönsted yang berasal dari gugus hidroksil
dalam struktur pori zeolit Y menentukan aktivitas zeolit Y sebagai katalis.
Gugus hidroksil biasanya dibentuk dengan pertukaran dengan ammonium atau
kation polivalen diikuti dengan kalsinasi (Dyer, 1988). Mekanisme
pembentukan asam Brönsted melalui pertukaran dengan ammonium atau ion
polivalen adalah sebagai berikut :
Pertukaran dengan ion ammonium :

14
NaZeolit Y(s) + NH4+(aq) NH4-Zeolit Y(s) + Na+(aq)
Kalsinasi
NH4-Zeolit Y(s) NH3(g) + H-Zeolit Y(s)
Pertukaran dengan ion polivalen :
NaZeolit Y(s) + M(H2O)n+(aq) M(H2O)n+Zeolit Y(s) + n Na+(aq)

kalsinasi
n+
M(H2O) Zeolit Y(s) MOH(n - 1)(s) + H-Zeolit Y(s)
Bentuk terprotonasi dari H-Zeolit Y mengandung gugus hidroksil

dimana proton berhubungan dengan muatan negatif kerangka oksigen dalam
tetrahedral alumina, seperti disajikan pada Gambar 7.
Gambar 7. Bentuk H-Zeolit Y (Gates, 1992)
Gugus Lewis terjadi melalui proses dehidroksilasi dari dua gugus

hidroksi akibat pemanasan pada temperatur tinggi, di atas 550°C (Dyer, 1988),
seperti disajikan pada Gambar 8.
Gambar 8. Pembentukan situs Lewis (Dyer, 1988).
Situs Lewis tersebut belum stabil, karena masih adanya uap air dan dapat
distabilkan dengan mengeluarkan Al dari kerangka membentuk situs Lewis
sebenarnya, seperti disajikan pada Gambar 9.
15
Gambar 9. Situs Lewis Sebenarnya (Dyer, 1988)
b) Mempunyai selektivitas yang tinggi untuk menghasilkan produk.

Katalis zeolit Y mempunyai selektivitas yang tinggi untuk menghasilkan
produk fraksi bensin (gasolin) dari perengkahan fraksi berat minyak bumi.
c) Mempunyai struktur kristal yang sangat teratur, ukuran pori yang seragam
mengakibatkan hanya molekul reaktan dengan ukuran yang lebih kecil dari
ukuran tertentu dapat bereaksi.
d) Mempunyai kestabilan panas yang tinggi
Zeolit Y mempunyai kestabilan panas yang tinggi, menghasilkan sedikit
karbon, sehingga mudah diregenerasi kembali dan mempunyai umur pakai
yang panjang.
Beberapa riset telah menunjukkan penggunaan zeolit sebagai pengemban
logam transisi. Trisunaryanti dkk (2000) telah melakukan penelitian terhadap
zeolit alam dari Tasik Malaya dan Bayah. Zeolit alam tersebut digunakan sebagai
pengemban nikel dalam reaksi hidrorengkahan n-heksadekana dan diperoleh
konversi tertinggi sebesar 71 %. Penelitian lain dilakukan oleh Nugrahaningtyas
(2001), Windarti (2001) dan Nugrahaningtyas (2002) untuk katalis Cr/zeolit alam
Wonosari yang memberikan hasil bahwa katalis tersebut dapat digunakan untuk
proses perengkahan (cracking) minyak bumi, biofuel maupun tir batubara menjai
fraksi bensin.
Zeolit Y sebagai katalis mempunyai keunggulan karena struktur kristal yang
sangat teratur, ukuran pori yang seragam dan adanya gugus hidroksil yang sangat
asam yang merupakan situs aktif dalam katalisis. Penggunaan zeolit Y sebagai
katalis perengkahan mempunyai beberapa keuntungan antara lain, aktivitas katalis
yang tinggi, mampu menghasilkan bensin lebih banyak dan lebih stabil pada suhu
yang tinggi. Pengaruh suhu terhadap kestabilan zeolit alam dan zeolit alam aktif
asal Wonosari telah dipelajari oleh Wibowo (2004). Hasil penelitian menunjukkan
bahwa zeolit alam dan zeolit alam aktif stabil sampai suhu 800°C dan pada suhu
500°C memberikan aktivitas yang paling baik (Maryani, 2005). Peningkatan daya
guna zeolit khususnya zeolit Y dapat dilakukan salah satunya sebagai pengemban
katalis logam yang banyak dibutuhkan oleh kalangan industri.
16
2. Logam Ni dan Mo Sebagai Katalis
Logam-logam Ni dan Mo di dalam reaksi katalisis mempunyai salah satu

fungsi penting untuk mengatomkan atau mengaktifkan molekul-molekul diatomik
atau poliatomik dan kemudian memberikan atom-atom atau molekul-molekul
aktif tersebut ke molekul reaktan yang lain.
Kemampuan logam Ni dan Mo dalam mengkatalisis reaksi sangat berkaitan
dengan keberadaan elekton pada orbital d yang berbaur dengan keadaan
elektronik orbital s dan p yang terdekat, sehingga timbul keadaan elektronik
berenergi rendah dalam jumlah yang besar dan orbital kosong yang sangat ideal
untuk reaksi katalis. Situs-situs yang memiliki keadaan elektronik degenerasi
dalam jumlah yang besar adalah situs-situs paling aktif dalam pemutusan dan
pembentukan ikatan. Keadaan elektronik seperti ini mempunyai muatan,
konfigurasi dan spin yang fluktuatif dan hal ini terjadi pada situs-situs logam
dengan bilangan koordinasi yang besar (Hegedus, 1987).
Logam Nikel (Ni) merupakan logam transisi golongan VIIIB pada Sistem
Periodik Unsur (SPU), dengan orbital 3d yang belum penuh. Karena distribusi
elektron pada orbital-orbital atom nikel harus mengikuti aturan Hund, maka
terdapat elektron yang tidak berpasangan dalam orbital d. Berdasarkan sifat-sifat
logam nikel tersebut, sehingga sebagai komponen aktif sistem katalis, nikel sangat
efektif dalam menjamin keberhasilan reaksi katalitik. Penggunaan secara luas
sebagai katalis hidrorengkah pada temperatur dan tekanan rendah membuat nikel
menjadi salah satu dari beberapa katalis yang biasa digunakan (Augustine, 1996).
Logam Ni dalam sistem periodik unsur mempunyai nomor atom 28 dan
mempunyai elektron terluar pada orbital d dengan kofigurasi elektron
[Ar] 3d8 4s2.
Logam nikel mudah membentuk ikatan kovalen koordinat, maka
pembentukan intermediet pada permukaan katalis menjadi lebih mudah. Logam
nikel mempunyai valensi dua membentuk dua macam bentuk kompleks utama.
Umumnya adalah kompleks spin bebas (ion atom orbital terluar) logam dengan
ligan H2O dan NH3 membentuk kompleks seperti Ni(H2O)62+ dan Ni(NH3)66+.
17
Pada kenyataannya Ni(NH3)66+ biasanya dibuat dengan mereaksikan

Ni(NO3)2.6H2O dengan persamaan:
Ni(NO3)2.6H2O + 6NH4OH → Ni(NH3)62+(NO3)2 + 12H2O

Fenomena seperti ini terjadi karena kemampuan komponen aktif logam pada
permukaan katalis untuk mengadsorpsi reaktan yang telah terdifusi pada
permukaan katalis. Kemampuan mengadsorpsi ini berkaitan dengan adanya
karakteristik orbital d yang memiliki elektron tidak berpasangan atau orbital yang
belum penuh.
Pada mekanisme reaksi yang menggunakan katalis padatan, terjadi adsorpsi
molekul-molekul reaktan pada permukaan padatan logam yang memiliki elektron
yang tidak berpasangan pada orbital d merupakan dasar yang tepat dalam aksi
katalitik permukaan logam (Champbell, 1988).
Penempatan komponen aktif logam ke dalam sistem pori pengemban dengan
menggunakan garam-garam logamnya, seperti garam klorida, sulfat, nitrat atau
oksalat, dan untuk logam nikel biasanya digunakan garam nitratnya yaitu
Ni(NO3)2.6H2O.
Selain logam nikel, logam transisi lainya yang biasa digunakan sebagai
katalis adalah Molibdenum (Mo). Mo merupakan unsur transisi golongan VIB.
Mo merupakan logam yang relatif inert atau sedikit bereaksi dengan larutan asam
dan alkali. Logam ini memiliki titik leleh 2610°C dengan tingkat oksidasi -2, -1,
0, 1, 2, 3, 4, 5 dan 6. Molibdenum mempunyai konfigurasi elektron [Kr] 4d5 5s1.
Konfigurasi elektron logam molibdenum menunjukkan adanya orbital 4d
setengah penuh sehingga terdapat elektron-elektron yang belum berpasangan.
Pengembanan logam molibdenum ke dalam sistem pori pengemban biasanya
menggunakan garam amoniumnya yaitu (NH4)6Mo7O24.4H2O (Li, D.; Xu,
Huifang; George D.G., Jr., 1999). Molibdenum yang digunakan dalam reaksi
katalitik, umumnya digunakan dalam bentuk logam murni, atau dikombinasikan
dengan logam lain dan pengemban. Kombinasi logam yang sering digunakan
dalam preparasi katalis adalah dengan nikel.
Logam-logam transisi (Ni dan Mo) sangat aktif untuk katalisis, tetapi dalam
keadaan murni diperlukan biaya yang sangat tinggi untuk mendapatkan luas
18
permukaan dan volume yang besar. Cara yang mudah untuk mendapatkan katalis
yang mempunyai luas permukaan komponen aktif yang luas dan mudah dalam
pemakaiannya adalah dengan mendispersikan komponen aktif pada pengemban.
Cara ini dapat menghasilkan katalis dengan efisiensi yang tinggi, luas permukaan
spesifik logam maksimum, menaikkan stabilitas termal sehingga waktu hidup
katalis menjadi lebih lama dan menghasilkan katalis yang mudah diregenerasi
(Triyono, 1994).
Pemilihan pengemban merupakan langkah awal yang sangat penting dalam
proses pembuatan katalis logam-pengemban. Pengemban akan menentukan luas
permukaan, porositas, stabilitas, aktivitas dan selektivitas katalis (Triyono, 1994).
3. Katalis Logam-Pengemban
a. Metode Pengembanan Logam Ni dan Mo pada Zeolit Y
Ada beberapa macam metode preparasi untuk menempatkan komponen aktif

logam Ni dan Mo ke dalam pengemban Zeolit Y. Moss mengelompokkan metode
preparasi menjadi 4 macam yaitu metode impregnasi -yaitu memasukkan katalis
logam secara paksa ke dalam rongga-rongga pengemban-, pertukaran ion,
kopresipitasi, dan deposisi (Anderson, 1976). Dari keempat metode tersebut yang
paling umum digunakan adalah impregnasi.
Beberapa penelitian telah mempelajari penggunaan metode pengembanan
logam Ni dan Mo ke dalam pengemban zeolit, salah satunya oleh Maryani (2005)
yang telah melakukan penelitian tentang perbandingan efektivitas metode
koimpregnasi dengan metode impregnasi terpisah. Hasil penelitian menunjukkan
bahwa pada pembuatan katalis bimetal dengan metode impregnasi terpisah
mempunyai efektivitas yang lebih baik daripada pembuatan katalis dengan
metode koimpregnasi.
Impregnasi merupakan prosedur yang umum untuk membuat katalis dengan
dua logam pengemban (bimetal). Katalis bimetal dapat dibuat dengan cara kedua
garam logam dimasukkan dalam waktu yang sama (koimpregnasi) atau dengan
cara garam logam pertama dimasukkan kemudian diikuti garam logam kedua
19
(impregnasi terpisah). Dalam koimpregnasi, letak dan sifat logam dalam

pengemban tergantung pada jenis garam prekursor yang digunakan dan
kecenderungan untuk membentuk paduan dua komponen (Augustin, 1996).
Sedangkan dalam impregnasi terpisah diharapkan logam dapat terdispersi secara
merata karena tidak adanya kompetisi antara logam untuk masuk dalam
pengemban.
b. Aktivasi Katalis
Tahap aktivasi yang meliputi pengeringan, kalsinasi, oksidasi, dan reduksi

digunakan untuk meratakan distribusi logam dalam pengembanan. Pengeringan
bertujuan untuk menghilangkan pelarut yang digunakan dengan perlakuan termal.
Kalsinasi merupakan perlakuan panas pada suhu yang relatif tinggi di dalam
furnace (Hamdan, 1992). Kalsinasi bertujuan untuk menghilangkan pengotor-
pengotor organik, menguraikan senyawa logam serta memperbesar struktur
permukaan pengemban. Kalsinasi mempengaruhi mobilitas logam dalam
pengemban dan interaksi antar logam dan pengemban. Aliran gas inert seperti gas
nitrogen diperlukan untuk memperoleh mobilitas logam yang merata di setiap
struktur permukaan katalis. Menurut Augustine (1996), kalsinasi yang dilakukan
sebelum reduksi akan memberikan logam yang lebih terdispersi daripada
direduksi secara langsung.
Oksidasi bertujuan untuk merubah garam prekursor yamg mungkin masih
tersisa pada proses kalsinasi diubah menjadi bentuk oksida. Oksidasi juga
diperlukan agar komponen aktif logam membentuk oksida sehungga terdistribusi
lebih baik dalam pengembanan. Proses oksidasi dilakukan menggunakan aliran
gas oksigen pada temperatur dan waktu tertentu.
Reduksi merupakan proses aktivasi yang terakhir dengan menggunakan gas
hidrogen pada temperatur 400-600°C, untuk mengubah senyawa logam atau
oksidanya menjadi logam (bilangan oksidasi = 0) sebagai situs asam Lewis.
Reduksi diperlukan karena senyawa logam yang terdapat dalam pengembanan
merupakan oksida yang terbentuk dari garam logam selama tahap kalsinasi atau
berupa garam itu sendiri. Proses reduksi berlangsung seperti pada reaksi berikut:
20
MO(s) + H2(g) → M(s) + H2O
Dimana: M = Logam
(Augustine, 1996)
c. Katalis Bimetal Ni dan Mo
Sistem bimetal (dua logam) yang diembankan pada suatu bahan pengemban,
biasanya berupa paduan logam atau senyawa interlogam dari dua logam aktif
katalitik atau salah satu diantaranya. Hasil sintesis katalis bimetal dimungkinkan
akan terjadi salah satu dari dua bentuk yaitu alloy atau cluster bimetal.
Terbentuknya alloy atau cluster bimetal tergantung pada kekuatan interaksi antara
kedua logam. Kedua logam yang berinteraksi cukup kuat akan membentuk alloy,
sedangkan kedua logam yang tidak berinteraksi akan membentuk cluster bimetal.
Atom-atom kedua logam dalam cluster bimetal terdistribusi sangat baik pada
pengemban (Anderson and Boundart, 1981).
Katalis campuran logam dapat menunjukkan reaktivitas dan selektivitas
yang lebih besar daripada katalis logam tersebut digunakan sendiri-sendiri.
Kehadiran logam kedua mempunyai pengaruh yang kuat pada aktivitas reaksi.
Terdapat hasil penelitian yang menunjukkan bahwa aktivitas maksimal yang dapat
dicapai oleh katalis bimetal lebih tinggi dari pada katalis monometal, antara lain
adalah penelitian oleh Siswodiharjo (2006) menunjukkan bahwa katalis bimetal
NiMo/Zeolit alam aktif memiliki efektivitas katalis yang lebih baik daripada
katalis monometalnya Ni/Zeolit dan Mo/Zeolit pada reaksi hidrorengkah terhadap
parafin.
Penggabungan kedua logam memberikan efek sinergis dan mempunyai
aktivitas hidrodesulfurisasi yang tinggi, hal tersebut ditunjukkan adanya penelitian
yang telah dilakukan oleh Li dkk (1999) tentang aktivitas katalitik sulfida Ni-Mo
dengan variasi pengemban ultra stable Y zeolit (USY), NaY zeolit, modernit dan
ZSM-5. Katalis Ni-Mo/zeolit tersebut digunakan untuk proses hidrodesulfurisasi.
Efektivitas katalis yang tertinggi dihasilkan oleh katalis NiMo/USY. Aktivitas
katalitik katalis sulfida Ni(Co)Mo/zeolit juga telah dipelajari untuk beberapa
reaksi antara lain hidrorengkah n-heptana, alkana dan n-dekana. Di samping itu
21
juga untuk hidrodesulfurisasi thiophena, etil benzena dan hidrogenasi benzena.

Efek sinergis diperoleh untuk rasio Ni/(Ni+Mo) sekitar 0,4-0,5.
B. Kerangka Pemikiran
Zeolit Y mempunyai sifat-sifat kimia penting yaitu memiliki stabilitas

termal dan tingkat dispersi yang tinggi serta mampu menstabilkan logam untuk
membentuk katalis bifungsional, yang mempunyai situs yang bersifat asam
sekaligus logam yang mampu memberikan aktivitas hidrogenasi. Kemampuan
zeolit Y sebagai pengemban logam Ni dan Mo untuk menghasilkan katalis logam-
pengemban bimetal terhadap karakter katalis dipengaruhi oleh jumlah katalis,
ukuran katalis, temperatur sistem, gas yang digunakan, tekanan dan konsentrasi
berat logam teremban. Konsentrasi logam prekursor yang terlalu kecil
menyebabkan logam yang teremban sedikit, namun konsentrasi yang terlalu besar
menyebabkan jumlah logam di sekitar pori pengemban melimpah (bulk), sehingga
akan menyebabkan terjadinya penumpukan logam. Oleh karena itu pada
penelitian ini dilakukan variasi konsentrasi prekursor logam Ni dengan logam Mo
tetap untuk mengetahui rasio konsentrasi prekursor logam Ni dan Mo pada
zeolit Y. Efek sinergis diperoleh untuk rasio Ni/(Ni+Mo) sekitar 0,4-0,5.
Pengembanan logam Ni dan Mo pada zeolit Y dapat dilakukan dengan
metode koimpregnasi dan impregnasi terpisah. Pengembanan logam Ni dan Mo
dengan metode koimpregnasi memungkinkan terjadinya kompetisi antara
prekursor Ni dan prekursor Mo ketika masuk ke dalam pori zeolit Y, akibatnya
jumlah logam yang teremban pada zeolit Y lebih sedikit dan tidak terdispersi
secara merata. Akan tetapi, pengembanan logam Ni dan Mo dengan metode
impregnasi terpisah memungkinkan tidak terjadinya kompetisi antara prekursor Ni
dan prekursor Mo dan logam yang teremban pada zeolit Y dapat terdispersi secara
merata, sehingga karakter katalis yang dihasilkan lebih baik daripada katalis yang
dibuat dengan metode koimpregnasi. Perbedaan urutan pengembanan logam Ni
dan Mo pada zeolit Y juga dapat menghasilkan katalis dengan karakter yang
berbeda. Hal tersebut dipengaruhi oleh ukuran logam Ni dan logam Mo yang
22
diembankan dalam zeolit Y. Logam Ni dan Mo yang teremban pada zeolit Y

dalam bentuk oksidanya yaitu NiO dan MoO3, sehingga oksida MoO3 mempunyai
ukuran yang lebih besar daripada oksida NiO. Pengembanan dengan
menempatkan prekursor Mo dalam zeolit Y lebih dulu akan menghasilkan jumlah
logam Ni dan Mo lebih banyak daripada pengembanan dengan menempatkan
prekursor lebih dulu. Hal tersebut karena logam Ni (NiO) yang berukuran lebih
kecil bila diembankan diakhir dapat masuk melalui celah-celah antara logam Mo
(MoO3), sehingga kemungkinan terjadi sintering (penumpukan) logam relatif
kecil.
C. Hipotesis
Dari kerangka pemikiran dan masalah yang ada, maka dapat diambil
hipotesis penelitian sebagai berikut:
1. Konsentrasi prekursor logam Ni (NiO) dan logam Mo (MoO3) yang
diembankan pada zeolit Y akan mencapai optimum pada rasio antara 2%
(b/b) sampai 8% (b/b).
2. Metode penggembanan logam Ni dan Mo secara impregnasi terpisah lebih
efektif daripada metode koimpregnasi.
3. Urutan pengembanan logam Mo terlebih dahulu dikuti logam Ni
mempunyai karakter yang paling baik.
BAB III
METODOLOGI PENELITIAN
A. Metode Penelitian
Metode penelitian yang digunakan adalah metode eksperimen di

laboratorium. Eksperimen dilakukan dalam tiga tahap. Tahap I meliputi preparasi,
identifikasi, dan karakterisasi zeolit Y awal. Tahap II adalah sintesis katalis
dengan metode koimpregnasi, yaitu pembuatan katalis bimetal dengan
mengembankan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) secara bersama-sama pada
H-Zeolit Y yang diperoleh pada tahap I. Tahap III adalah sintesis katalis dengan
metode impregnasi terpisah, yaitu pembuatan katalis bimetal dengan
mengembankan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) pada H-Zeolit Y yang diperoleh
pada tahap I secara berurutan dengan variasi urutan pengembanan logam Ni (NiO)
dan Mo (MoO3). Prosedur yang dilakukan pada ketiga tahap tersebut mengacu
pada penelitian Li, dkk (1999) dan penelitian Maryani (2005). Karakterisasi
katalis meliputi: kandungan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3), keasaman total, luas
permukaan, dan kandungan mineral, sebagai data penunjang digunakan analisis
Spektroskopi Inframerah, Surface Area Analyzer (SAA) untuk identifikasi
zeolit Y awal.
B. Tempat dan Waktu Penelitian
Penelitian ini dilakukan di Laboratorium Pusat MIPA UNS Sub

Laboratorium Kimia dan Laboratorium Kimia Dasar MIPA UNS, yang dilakukan
mulai bulan Februari sampai Oktober 2007.
C. Alat dan Bahan

1. Alat
Alat-alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah :
a. Seperangkat alat refluks
b. Neraca analitik Sartorius A6 Gottingen
c. Furnace type KB 62 C frame 60 A
d. Desikator
23
24
e. Cawan Porselin
f. Oven Yamato model DPA.30
g. Spatula
h. Termometer 100°C
i. Termocouple
j. Pengukur laju alir gas (flowmeter)
k. Seperangkat alat gelas
l. Pemanas listrik
m. Reaktor kalsinasi, oksidasi dan reduksi
n. Surface Area Analyzer (SAA) NOVA Ver 20
o. X-Ray Diffractometer (XRD)-6000 3 kW Shimadzu
p. Spektrofotometer FTIR Shimidzu 8201 PC
q. Spectrophotometer
r. Atomic Absorption Spectroscopy (AAS)
2. Bahan
Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah :

a. Akuades (Sub Lab Biologi Lingkungan UNS)
b. NH4-Zeolit Y yang berasal dari Tosoh Corporation, Jepang
c. Amonium heptamolybdat tetrahidrat [(NH4)6Mo7O24.4H2O] p.a E. Merck.
d. Nickel (II) nitrat hexahidrat [Ni(NO3)2.6H2O] p.a E. Merck.
e. NH3 p.a E. Merck.
f. Kertas saring Whatman 42
g. Gas N2, O2, H2 dari PT Samator, Surabaya
h. Glasswool
D. Prosedur Penelitian
1. Preparasi, Identifikasi dan Karakterisasi NH4-Zeolit Y
Sampel yang digunakan dalam penelitian ini adalah NH4-Zeolit Y yang

berasal dari Tosoh Corporation, Jepang. Preparasi dilakukan dengan tujuan untuk
mengubah sampel NH4-zeolit Y menjadi H-zeolit Y melalui proses kalsinasi,
25
yaitu dengan memanaskan NH4-zeolit Y pada temperatur 550°C selama 1 jam di

dalam furnace dan dilanjutkan dengan identifikasi dan karakterisasi. Karakterisasi
dilakukan dengan X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infra Red (FTIR),
Atomic Absorption Spectrocopy (AAS), metode sorpsi amonia, metode sorpsi
methylen blue dan Surface Area Analyzer (SAA).
2. Pembuatan dan Karakterisasi Katalis Bimetal
a. Metode Koimpregnasi
H-Zeolit Y sebanyak 10 gram direndam dalam larutan nikel (II) nitrat

hexahidrat [Ni(NO3)2.6H2O] dengan variasi konsentrasi masing-masing 2%, 4%,
6% dan 8% (b/b) dan larutan garam ammonium heptamolybdat tetrahidrat
[(NH4)6Mo7O24.4H2O] dengan konsentrasi masing-masing sama yaitu 8% (b/b),
dengan volume akuades 15 ml dan volume ammonia 6 ml, sehingga volume total
21 ml. Sampel tersebut direfluks pada temperatur 60°C selama 2 jam. Sampel
kemudian disaring dan residu dikeringkan menggunakan vacum evaporatory pada
tekanan 72 mbarr dan temperatur 85°C sampai sampel kering dan menjadi serbuk.
Sampel serbuk yang telah kering tersebut kemudian dikalsinasi dengan
dialiri gas N2 pada temperatur 550°C selama 3 jam, dengan rangkaian reaktor
ditunjukkan pada Gambar 10. Hasil kalsinasi dioksidasi dengan dialiri gas O2
pada temperatur 400°C selama 2 jam, kemudian direduksi dengan dialiri gas H2
pada temperatur 400°C selama 2 jam. Rangkaian reaktor oksidasi maupun reduksi
sama dengan rangkaian reaktor kalsinasi hanya merubah gas yang digunakan.
Katalis yang dihasilkan pada tahap ini disebut NiMo 2%/Zeolit Y (konsentrasi
logam Ni2% (b/b) dan Mo8% (b/b)), NiMo 4%/Zeolit Y (konsentrasi logam Ni4%
(b/b) dan Mo8% (b/b)), NiMo 6%/Zeolit Y (konsentrasi logam Ni6% (b/b) dan
Mo8% (b/b)) dan NiMo 8%/Zeolit Y (konsentrasi Ni8% (b/b) dan Mo8% (b/b)).
Katalis yang dihasilkan tersebut kemudian dikarakterisasi dengan X-Ray
Diffraction (XRD), Atomic Absorption Spectrocopy (AAS), metode sorpsi amonia,
dan metode sorpsi methylen blue, (khusus untuk AAS dilakukan hanya untuk tiga
katalis yang optimum).
26
b. Metode Impregnasi Terpisah
1. Pembuatan Katalis NiMo/Zeolit Y
H-Zeolit Y sebanyak 10 gram direndam dalam 10 ml larutan Nikel (II)

Nitrat hexahidrat [Ni(NO3)2.6H2O], dengan variasi konsentrasi masing-masing
2%, 4%, 6% dan 8% (b/b) dan ditambahkan dengan 3 ml ammonia, direfluks pada
temperatur 60°C selama 2 jam. Setelah 2 jam, sampel ditambah dengan 5 ml
larutan garam ammonium heptamolybdat tetrahidrat [(NH4)6Mo7O24.4H2O]
dengan konsentrasi masing-masing sama yaitu 2%, kemudian direfluks pada
temperatur 60°C selama 2 jam. Sampel kemudian disaring dan residu dikeringkan
menggunakan vacum evaporatory pada tekanan 72 mbarr dan temperatur 85°C
sampai sampel kering dan menjadi serbuk.
Sampel serbuk yang telah kering tersebut kemudian dikalsinasi dengan
dialiri gas N2 pada temperatur 550°C selama 3 jam, dengan rangkaian reaktor
disajikan pada Gambar 10. Hasil kalsinasi dioksidasi dengan dialiri gas O2 pada
temperatur 400°C selama 2 jam, kemudian direduksi dengan dialiri gas H2 pada
temperatur 400°C selama 2 jam. Rangkaian reaktor oksidasi maupun reduksi sama
dengan rangkaian reaktor kalsinasi hanya merubah gas yang digunakan. Katalis
yang dihasilkan pada tahap ini disebut Ni2%Mo/Zeolit Y (konsentrasi logam
Ni2% dan Mo8%), Ni4%Mo/ Zeolit Y (konsentrasi logam Ni4% (b/b) dan Mo8%
(b/b)), Ni6%Mo/Zeolit Y (konsentrasi logam Ni6% (b/b) dan Mo8% (b/b)) dan
Ni8%Mo/Zeolit Y (konsentrasi logam Ni8% (b/b) dan Mo8% (b/b)).
Keterangan gambar:
4
4
1. Tabung gas
2 2 2. Regulator gas
5
5
3. Flowmeter
3
4. Reaktor kalsinasi,
1 3
1
1 oksidasi dan reduksi
5. Furnace
6
6
6. Regulator listrik
Gambar 10. Rangkaian Alat Kalsinasi, Oksidasi dan Reduksi

27
2. Pembuatan Katalis MoNi/Zeolit Y
Prosedur pembuatan katalis MoNi/Zeolit Y dan karakterisasinya dilakukan

seperti pembuatan katalis NiMo/Zeolit Y (D.2.b.1.) dengan urutan perendaman ke
dalam larutan garam ammonium heptamolybdat tetrahidrat [(NH4)6Mo7O24.4H2O]
terlebih dahulu kemudian ke dalam larutan nikel (II) nitrat hexahidrat
[Ni(NO3)2.6H2O]. Katalis yang dihasilkan pada tahap ini disebut MoNi2%/Zeolit
Y (konsentrasi logam Ni2% (b/b) dan Mo8% (b/b)), MoNi4%/Zeolit Y
(konsentrasi logam Ni4% (b/b) dan Mo8% (b/b)), MoNi6%/Zeolit Y (konsentrasi
logam Ni6% (b/b) dan Mo8% (b/b)) dan MoNi8%/Zeolit Y (konsentrasi
Ni8% (b/b) dan Mo8% (b/b)).
3. Karakterisasi
a. Penentuan Keasaman
Keasaman katalis ditentukan dengan metode gravimetri yaitu dengan cara
adsorpsi gas ammonia pada permukaan katalis. Katalis dengan berat 0,25 g
diletakkan dalam cawan krus yang sebelumnya telah diketahui beratnya,
selanjutnya dipanaskan dalam oven pada temperatur 115°C selama 1 jam. Katalis
didinginkan sebentar dalam desikator pada temperatur kamar, kemudian
ditimbang lagi untuk mengetahui berat katalis sebenarnya (tanpa air). Cawan krus
yang berisi katalis diletakan dalam desikator yang dilengkapi dengan kran dan
lubang pada tutupnya. Selanjutnya pada desikator tersebut divakum dan dialiri
dengan gas amonia sampai jenuh serta dibiarkan selama 24 jam. Cawan krus
dikeluarkan dan diletakkan dalam desikator yang lain. Katalis ditimbang dan
amonia yang terserap oleh katalis dapat dihitung dengan rumus:
Keasaman =
(W3 − W2 )x1000 (mmol / g )
BM NH 3 x(W2 − W1 )
Keterengan: W1 = Berat krus kosong setelah dipanaskan (gram)

W2 = Berat krus berisi sampel setelah dipanaskan (gram)
W3 = Berat krus berisi sampel setelah adsorpsi amonia (gram)
BMNH3 = Massa molekul NH3 (gram/mol)
28
b. Penentuan Luas Permukaan Spesifik Metode Adsorpsi Methylen Blue
1. Penentuan Panjang Gelombang Maksimum Methylen Blue

Larutan methylen blue 5,5 ppm diukur pada panjang gelombang 600-680 nm
dengan interval panjang gelombang 10 nm. Panjang gelombang yang memberikan
serapan maksimum merupakan panjang gelombang maksimum.
2. Penentuan Waktu Setimbang

10 ml larutan methylen blue 100 ppm dimasukkan ke dalam 0,25 g sampel
katalis, selanjutnya dishaker dengan variasi waktu 10, 15, 20, 25, 30, 35, 40, 45,
dan 60 menit. Campuran disaring dan filtrat diukur absorbansinya pada panjang
gelombang maksimum. Ditentukan waktu setimbang yaitu waktu penyerapan
methylen blue cenderung stabil.
3. Pembuatan Kurva Standar

Seri larutan standar methylen blue dibuat dengan konsentrasi 0,01; 0,03;
0,05; 0,07; 0,09; 0,1; 0,15 ppm, kemudian dibuat kurva hubungan antara
konsentrasi dengan absorbansi.
4. Penentuan Luas Permukaan

10 ml larutan methylen blue 100 ppm dimasukkan ke dalam 0,25 g sampel
katalis. Kemudian dishaker selama waktu setimbang dan disaring. Filtratnya
diukur absorbansinya dengan spektrokopi UV Vis pada panjang gelombang
maksimum.
Luas permukaan dihitung dengan rumus:
X m xNxA
S= (m2 / g )
M
Keterengan: S = Luas permukaan spesifik (m2/g)

Xm= Metylen blue yang terserap oleh 1 g adsorben (g/g)
A = Luas permukaan 1 molekul metylen blue (197,2 x 10 -20 m2)
N = Bilangan Avogadro (6,02 x 1023 molekul/mol)
M= Massa molekul metylen blue (373,9 g/mol)
29
E. Teknik Pengumpulan Data
Dalam rangka mencapai tujuan penelitian maka dilakukan identifikasi dan

karakterisasi terhadap masing-masing sampel sehingga didapatkan data yang
diperlukan. Identifikasi dan karakterisasi dilakukan terhadap sampel zeolit Y awal
dan sampel katalis NiMo/Zeolit Y untuk setiap variasi konsentrasi prekursor dan
metode pengembanan.
Identifikasi zeolit Y dilakukan dengan X-Ray Difraction (XRD), Atomic
Absorption Spectroscopy (AAS) dan Fourier Transform Infra Red (FTIR).
Analisis difraktogram XRD digunakan untuk mengetahui pola difraksi dengan
puncak-puncak 2θ pada zeolit Y. Analisis XRD juga digunakan untuk mengetahui
kandungan mineral zeolit Y yang didukung dengan data AAS. Analisis luas
permukaan spesifik, volume pori total, rerata jejari pori dengan Surface Area
Analyzer (SAA). Jenis gugus fungsi penyusun kerangka zeolit Y dan
perubahannya selama proses perlakuan awal (pretreatment) dilakukan dengan
pembacaan spektogram yang berupa puncak-puncak pita absorbansi dengan
bilangan gelombang tertentu diperoleh dengan analisis FTIR. Keasaman total
zeolit Y dianalisis dengan metode adsorpsi uap amonia serta luas permukaan
dengan adsorpsi methylen blue.
Data kualitatif dan kuantitatif katalis hasil preparasi diperoleh dari
eksperimen. Data kualitatif diperoleh dari karakterisasi menggunakan X-Ray
Difraction (XRD), Atomic Absorption Spectroscopy (AAS) dan metode adsorpsi
uap amonia. Data analisis XRD diperoleh dengan pembacaan difraktogram yang
berupa suatu pola difraksi dengan puncak-puncak pada 2θ tertentu sehingga
diketahui jarak antara kisi kristal (d) yang sesuai dengan Hukum Bragg.
Kandungan logam dalam katalis diperoleh dari analisis AAS yang berupa data
porsentase logam dalam katalis. Keasaman katalis diperoleh dari analisis dengan
metode adsorpsi uap amonia. Analisis ini dilakukan dengan pengukuran basa
amonia yang mampu diserap oleh situs asam yang terdapat pada katalis.
Data kuantitatif untuk mengetahui luas permukaan spesifik katalis dapat
diperoleh dengan analisis menggunakan metode adsorpsi methylen blue. Analisis
ini dilakukan dengan pengukuran absorbansi filtrat dengan menggunakan
30
spektrofotometer UV-Vis pada panjang gelombang maksimum. Hasil pembacaan

absorbansi filtrat dikonversikan ke dalam konsentrasi zat warna methylen blue sisa
(akhir) dengan menggunakan kurva standar zat warna methylen blue sehingga
dapat dihitung zat warna yang teradsorpsi oleh katalis sebagai konsentrasi (ppm).
F. Teknik Analisis Data

Berdasarkan data yang diperoleh pada karakterisasi zeolit Y awal dan katalis
dapat dilakukan analisis sebagai berikut:
1. Data intensitas pada sudut 2θ dan harga d hasil analisis dengan XRD
dibandingkan dengan standar JCPDS faujasit, faujasit-Na dan zeolit Y
sehingga dapat diketahui komposisi mineral penyusun katalis. Persentase
komposisi mineral penyusun katalis dihitung dengan membandingkan
intensitas relatif puncak-puncak difraksi mineral katalis dengan intensitas
relatif total katalis. Hipotesis dapat tercapai jika data hasil analisis dengan
XRD menunjukkan bahwa katalis tidak mengalami kerusakan struktur
kristalinitas dari sampel awal.
2. Data persentase berat kandungan logam Ni dan Mo hasil analisis dengan AAS
digunakan untuk mengetahui kenaikan persentase berat logam Ni dan Mo dari
zeolit Y awal dengan zeolit Y setelah diembani dengan logam Ni dan Mo.
Hipotesis dapat tercapai jika kandungan logam yang teremban pada katalis
meningkat, hal tersebut menunjukkan bahwa logam Ni dan Mo dapat
teremban pada zeolit Y dengan metode pengembanan secara koimpregnasi
dan impregnasi terpisah. Metode pengembanan yang menghasilkan katalis
dengan kandungan logam terbanyak merupakan metode yang paling efektif.
3. Data luas permukaan spesifik zeolit Y awal dan katalis NiMo/Zeolit Y hasil
analisis dengan metode adsorpsi methylen blue dapat digunakan untuk
mengetahui pengaruh pengembanan logam Ni dan Mo pada luas permukaan
zeolit Y. Katalis dengan rasio logam Ni antara 2% b/b sampai 8% b/b yang
mengalami peningkatan luas permukaan spesifik paling besar diprediksikan
mempunyai karakter yang paling baik.
31
4. Data keasaman total dari hasil perhitungan secara gravimetri yaitu dengan
metode gas ammonia untuk mengetahui pengaruh pengembanan logam Ni dan
Mo terhadap keasaman katalis. Katalis yang mempunyai harga keasaman
tertinggi menunjukkan bahwa katalis tersebut mempunyai aktivitas yang
paling baik.
5. Data pita-pita serapan pada bilangan gelombang tertentu hasil analisis FTIR
dibandingkan dengan referensi sehingga dapat diketahui gugus-gugus fungsi
yang terdapat dalam zeolit Y awal dan setelah aktivasi dengan kalsinasi.
32
BAB IV
HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN
Pada penelitian ini, tujuan yang telah ditetapkan dapat dicapai melalui
beberapa tahapan antara lain: preparasi, identifikasi dan karakterisasi zeolit Y
awal, sintesis katalis NiMo/Zeolit Y dengan metode koimpregnasi serta sintesis
katalis NiMo/Zeolit Y dengan metode impregnasi terpisah dan urutan
pengembanan logam yang berbeda.
1. Preparasi, Identifikasi dan Karakterisasi Zeolit Y Awal
Preparasi sampel zeolit Y awal dimaksudkan untuk meningkatkan situs aktif

dalam zeolit Y sehingga mempunyai kapasitas penukar kation yang lebih besar.
Identifikasi dan karakterisasi zeolit Y awal bertujuan untuk mengidentifikasi dan
mengetahui karakter dari katalis awal yang nantinya akan digunakan sebagai
pembanding untuk katalis logam-pengemban yang dihasilkan.
a. Preparasi Zeolit Y Awal
Material pengemban yang digunakan dalam penelitian ini adalah

NH4-Zeolit Y yang berasal dari Tosoh Corporation, Jepang. Preparasi dilakukan
dengan tujuan untuk mengubah material pengemban NH4-Zeolit Y menjadi
H-Zeolit Y melalui proses kalsinasi, yaitu dengan memanaskan NH4-Zeolit Y
pada temperatur 550°C selama 1 jam di dalam furnace.
Proses pengubahan NH4-Zeolit Y menjadi H-Zeolit Y dimaksudkan untuk
meningkatkan keasaman dan luas permukaan dari zeolit Y, sehingga kapasitas
pertukaran kation dalam zeolit Y menjadi lebih besar dan situs aktif dari zeolit Y
meningkat, reaksi terjadi sebagai berikut:
Kalsinasi 550°C
NH4-Zeolit Y(s) NH3(g) + H-Zeolit Y(s)
-NH3
(Gates, 1992)
32
33
.
Kalsinasi NH4-Zeolit Y pada temperatur 550°C selama 1 jam bertujuan
untuk menghilangkan atau menguapkan NH3, sehingga ion NH4 + yang terikat
pada zeolit Y berubah menjadi H+. Perubahan ini menyebabkan terbentuknya
gugus asam Brönsted, yang berfungsi untuk memodifikasi sifat katalitik dari
zeolit Y. Kalsinasi juga dapat menghilangkan oksida-oksida pengotor tetapi tidak
merusak struktur kristal zeolit Y, sehingga kristalinitas zeolit Y secara
keseluruhan meningkat.
b. Identifikasi Zeolit Y Awal
Identifikasi zeolit Y meliputi identifikasi kristalinitas dan komposisi mineral

penyusun, serta gugus fungsi dan jenis senyawa. Identifikasi dilakukan untuk
sampel NH4-Zeolit Y awal dan sampel H-Zeolit Y. Identifikasi ini bertujuan untuk
mengetahui perubahan kristalinitas dan gugus fungsi dari kedua zeolit Y awal
tersebut.
1. Hasil Analisis Gugus Fungsi Dengan Fourier Transform Infra Red (FTIR)
Spektrofotometri IR dapat digunakan untuk identifikasi suatu mineral dan

untuk menganalisis gugus fungsional dari suatu senyawa. Pada penelitian ini,
spektrofotometri IR merupakan salah satu metode yang dapat digunakan untuk
karakterisasi struktur zeolit Y, karena dapat memberikan informasi tentang
keberadaan unit bangun tetrahedral dan gugus fungsional yang terdapat dalam
kerangka zeolit Y.
Hasil analisis gugus fungsi dari sampel NH4-Zeolit Y awal dan H-Zeolit Y
dimaksudkan untuk melihat adanya gugus fungsional –NH3 pada sampel
NH4-Zeolit Y dan untuk mengetahui hilangnya gugus –NH3 setelah kalsinasi pada
temperatur 550°C pada sampel H-Zeolit Y, sehingga dapat diketahui pengaruh
pemanasan tersebut terhadap gugus pada zeolit Y. Spektra FTIR dari
NH4-Zeolit Y awal dan H-Zeolit Y disajikan masing-masing dalam Gambar 11a
dan 11b. Identifikasi gugus fungsi dari puncak spektra FTIR dari NH4-Zeolit Y
34
(a)
-N-H
Transmitance
(b)
awal selengkapnya disajikan pada Tabel Lampiran 1, sedangkan hasil identifikasi

gugus fungsi dari H-Zeolit Y selengkapnya disajikan pada Tabel Lampiran 2.
Gambar 11. Perbandingan Serapan FTIR dari Sampel (a) NH4-Zeolit Y Awal, dan
(b) H-Zeolit Y.
Dari puncak-puncak spektra pada Gambar 11a tersebut, dapat diidentifikasi

jenis-jenis vibrasinya yaitu gugus O-H hidroksil yang merupakan vibrasi ulur
struktur alumina silikat (gugus Al-OH atau Si-OH) dalam struktur zeolit Y
ditunjukkan oleh serapan pada daerah bilangan gelombang 3441,01 cm-1. Vibrasi
ulur O-H hidroksil pada struktur alumina silikat seperti zeolit dilaporkan berada
pada daerah bilangan gelombang 3700-3200 cm-1 (Silverstein dkk, 1986). Gugus
N-H yang merupakan vibrasi tekuk dari gugus amina primer (NH3) ditunjukkan
oleh serapan pada daerah bilangan gelombang 2342,53 cm-1, 2361,09 cm-1 dan
2462,72 cm-1. Gugus O-H yang merupakan vibrasi tekuk dari molekul air yang
teradsorbsi ditunjukkan pada daerah bilangan gelombang 1401,94 cm-1,
35
1559,60 cm-1 dan 1636,66 cm-1. Identifikasi selanjutnya yaitu pada puncak-
puncak dengan daerah bilangan gelombang 1150-400 cm-1. Rentangan asimetri
-O-Si-O- dan -O-Al-O- yang merupakan ciri khas dari senyawa alumina silikat
seperti zeolit atau lempung ditunjukkan oleh serapan dengan intensitas kuat dan
lebar pada 1059,51 cm-1. Rentangan simetri -O-Si-O- dan -O-Al-O- yang
merupakan pita serapan yang khas untuk struktur zeolit Y terdapat pada bilangan
gelombang 813,68 cm-1. Vibrasi tekuk dari Si-O atau Al-O dengan daerah antara
420-500cm-1 muncul pada daerah bilangan gelombang 451,57 cm-1 dan
586,36 cm-1. Hasil identifikasi gugus fungsi NH4-Zeolit Y Awal disajikan pada
Tabel Lampiran 1.
Spektra FTIR dari sampel H-Zeolit Y yang disajikan pada Gambar 11b
tersebut, menunjukkan adanya vibrasi gugus -O-H dari gugus Si-OH dan Al-OH
pada bilangan gelombang 3439,93 cm-1. Vibrasi gugus -O-H yang berikatan
hidrogen dari molekul air yang teradsorbsi ditunjukkan oleh serapan pada daerah
bilangan gelombang 1600-1300 cm-1 yaitu pada 1635,29 cm-1. Vibrasi tekuk dari
gugus Si-O dan Al-O ditunjukkan oleh daerah bilangan gelombang 420-500 cm-1
yaitu 453,71 cm-1 dan 405,80 cm-1. Hasil identifikasi gugus fungsi H-Zeolit Y
disajikan pada Tabel Lampiran 2.
Berdasarkan perbandingan hasil serapan FT-IR dari sampel NH4-Zeolit Y
awal dan sampel H-Zeolit Y maka dapat disimpulkan bahwa kedua sampel
tersebut masing-masing mempunyai gugus-gugus Si-O/Al-O, gugus -O-H dari
Al-OH/Si-OH, gugus -O-Si-O-, gugus -O-Al-O-, dan gugus O-H dari molekul air
yang teradsorbsi. Adanya gugus-gugus tersebut menunjukkan bahwa pada sampel
NH4-Zeolit Y Awal dan sampel H-Zeolit Y terdapat kerangka alumina silikat dan
mempunyai situs aktif. Hal tersebut menunjukkan bahwa pemanasan pada
temperatur 550°C (proses kalsinasi) dalam preparasi menjadi sampel H-Zeolit Y,
tidak merusak kerangka alumina silikat pada zeolit Y.
Identifikasi gugus fungsional untuk sampel H-Zeolit Y tidak
memperlihatkan adanya vibrasi tekuk gugus N-H dari gugus amina primer (NH3)
yang ditunjukkan oleh serapan pada bilangan gelombang 3100-2000 cm-1. Hal
tersebut menunjukkan bahwa sampel H-Zeolit Y tidak mempunyai gugus N-H
36
lagi. Sehingga dapat disimpulkan bahwa dengan pemanasan pada temperatur

550°C (kalsinasi) dari sampel NH4-Zeolit Y dapat memutuskan gugus NH3 dan
diperoleh sampel H-Zeolit Y. Data analisis FTIR selengkapnya disajikan pada
Gambar Lampiran 18, 19 dan 20.
2. Kristalinitas dan Komposisi Mineral Zeolit Y Awal
Kristalinitas NH4-Zeolit Y awal dan H-Zeolit Y dianalisis dengan

menggunakan Difraksi Sinar X (XRD) di Laboratorium Pusat MIPA UNS
Surakarta. Pengukuran dengan Difraksi Sinar X ini dilakukan untuk
mengidentifikasi kristalinitas NH4-Zeolit Y awal dan perubahan kristalinitas yang
diakibatkan oleh proses pemanasan temperatur 550°C selama 1 jam dalam
H-Zeolit Y.
Identifikasi NH4-Zeolit Y Awal dan H-Zeolit Y, dilakukan dengan
menggunakan Difraksi Sinar X (XRD) pada rentang sudut (2θ) 0-90˚. Analisis
yang dilakukan meliputi analisis secara kualitatif dan kuantitatif. Analisis secara
kualitatif dilakukan dengan mencocokkan harga d pada NH4-Zeolit Y Awal dan
H-Zeolit Y dengan standar Joint Comitte Powder Diffraction Standart (JCPDS)
Powder Diffraction File. Standar JCPDS yang digunakan adalah standar JCPDS
Powder Diffraction File Faujasit, Faujasit-Na dan Zeolit Y.
Analisis komposisi mineral dalam NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y dengan
mencocokkan harga d pada NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y dengan harga d pada
standar JCPDS Powder Diffraction File Faujasit, Faujasit-Na dan Zeolit Y.
Kondisi Operasi X-Ray Diffraction Katalis disajikan pada Lampiran 2. Hasil
analisis disajikan pada Gambar 12.
(a)
Intensitas
37
2θ
Gambar 12. Perbandingan Difraktogram (a) NH4-Zeolit Y dan (b) H-Zeolit Y
Berdasarkan Gambar 12 terlihat bahwa H-Zeolit Y (Gambar 12b)
mempunyai pola yang hampir sama dengan NH4-Zeolit Y (Gambar 12a) tapi
dengan intensitas yang berbeda. Hal ini menunjukkan bahwa katalis H-Zeolit Y
mempunyai mineral yang sama dengan NH4-Zeolit Y dengan jumlah yang
(b)
berbeda.
Analisis kuantitatif dilakukan dengan membandingkan intensitas relatif (I/I1)
puncak-puncak difraksi mineral zeolit Y dengan intensitas relatif total zeolit Y.
Analisis ini bertujuan untuk mengetahui persentase masing-masing komposisi
mineral penyusun zeolit Y yang dilakukan dengan perhitungan seperti yang
ditunjukkan pada Lampiran 17. Berdasarkan hasil perhitungan diketahui bahwa
NH4-Zeolit Y mengandung mineral faujasit 93,898%. Data selengkapnya untuk
analisis NH4-Zeolit Y disajikan pada Tabel Lampiran 3. Pada sampel H-Zeolit Y
mengandung mineral faujasit 95,511%, hasil analisis selengkapnya disajikan pada
Tabel Lampiran 4.
Sampel yang digunakan dalam penelitian ini adalah NH4-Zeolit Y yang
diaktivasi dengan pemanasan (kalsinasi) pada temperatur 550°C selama 1 jam.
Aktivasi NH4-Zeolit Y dengan kalsinasi pada temperatur 550°C dapat
menghilangkan senyawa NH3 tanpa merusak struktur kristal zeolit Y serta dapat
menyebabkan terlarutnya pengotor sehingga kandungan total H-Zeolit Y
meningkat.
c. Karakterisasi Zeolit Y Awal
Karakterisasi yang dilakukan terhadap zeolit Y awal meliputi keasaman

total, luas permukaan spesifik dan kandungan logam Si, Al, Ni dan Mo. Analisis
keasaman total dengan metode adsorpsi amonia, luas permukaan dengan metode
methylen blue, dan analisis kandungan logam Si, Al, Ni dan Mo dengan AAS.
1) Analisis Keasaman Total

38
Analisis keasaman total dengan metode adsorpsi amonia dimaksudkan

untuk mengetahui adanya situs asam dalam sampel NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y.
Metode adsorpsi dilakukan dengan pengukuran jumlah amonia yang bereaksi
dengan gugus asam padatan. Jumlah amonia tersebut ekuivalen dengan jumlah
asam pada permukaan zeolit Y. Data hasil analisis keasaman total disajikan pada
Tabel 2.
Tabel 2. Keasaman Total Sampel NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y.
No. Sampel Keasaman Total (mmol/g)

1 NH4-Zeolit-Y 3,878 ± 0,075
2 H-Zeolit-Y 5,089 ± 0,268
Hasil analisis pada Tabel 2 menunjukkan bahwa keasaman H-Zeolit Y lebih

besar daripada NH4-Zeolit Y, dengan contoh perhitungan keasaman disajikan
pada Lampiran 3.
H-Zeolit Y mempunyai keasaman lebih tinggi dari NH4-Zeolit Y karena
adanya aktivasi NH4-Zeolit Y dengan kalsinasi pada temperatur 550°C menjadi
H-Zeolit Y. Adanya aktivasi tersebut menyebabkan terbentuknya situs asam
Brönsted yakni dengan lepasnya gugus NH3 sehingga zeolit Y mempunyai
kation H+. Situs asam Brönsted berasal dari kation H+ yang menyeimbangkan
muatan negatif alumina silikat. Adanya basa ammonia yang teradsorb pada
H-Zeolit Y mengakibatkan terjadinya reaksi pembentukan ion ammonium (NH4 +).
Reaksi yang terjadi sebagai berikut:
NH3 + H+ → NH4+ (teradsorb)
2) Analisis Luas Permukaan Spesifik
Luas permukaan zeolit Y merupakan luas permukaan tiap gram zeolit Y.

Penentuan luas permukaan katalis dilakukan dengan metode adsorpsi methylen
blue. Pengukuran luas permukaan dengan metode adsorpsi methylen blue hanya
dapat mengukur luas pada permukaan luar sampel tidak dapat mengukur luas
permukaan pada pori-pori sampel, sehingga pada penelitian ini dilakukan analisis
luas permukaan spesifik, volume pori total dan rerata jejari pori didasarkan pada
39
perhitungan adsorpsi monolayer gas nitrogen dengan teori BET menggunakan

SAA. Hasil pengukuran luas permukaan spesifik NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y
ditunjukkan oleh Tabel 3.
Tabel 3. Luas Permukaan Spesifik dengan adsorpsi methylen blue (S1), Luas
Permukaan Spesifik dengan SAA (S2) Volume Pori Total (V) dan Rerata
Jejari Pori (R) NH4-Zeolit Y dan H-Zeolit Y
Sampel S1 (m2/g) S2 (m2/g) V (10-3 cm3/g) R (Å)

NH4-Zeolit Y 12,686 ± 0,001 237,769 111,346 9,366
H-Zeolit Y 12,691± 0,001 409,286 207,786 10,154
Pada Tabel 3 terlihat bahwa sampel H-Zeolit Y mempunyai luas permukaan

spesifik yang lebih besar daripada sampel NH4-Zeolit Y. Hasil analisis dengan
metode adsorpsi methylen blue menunjukkan bahwa terjadi kenaikan luas
permukaan spesifik setelah NH4-Zeolit Y mengalami aktivasi dengan melepas
gugus NH3 dan menjadi H-Zeolit Y melalui proses kalsinasi pada temperatur
550°C selama 1 jam.
Hasil analisis dengan SAA menunjukkan bahwa terjadi perubahan luas
permukaan spesifik sebesar 171,517 m2/g dari NH4-Zeolit Y menjadi H-Zeolit Y.
Data hasil analisis luas permukaan spesifik NH4-Zeolit Y selengkapnya disajikan
pada Gambar Lampiran 1, sedangkan data hasil analisis luas permukaan spesifik
H-Zeolit Y selengkapnya disajikan pada Gambar Lampiran 3.
Modifikasi NH4-Zeolit Y menjadi H-Zeolit Y menyebabkan peningkatan
rerata jejari pori. Peningkatan rerata jejari pori tersebut disebabkan karena
pelepasan gugus NH3 yang berakibat terbentuknya pori-pori baru, maupun
terjadinya pembukaan pori zeolit Y yang semula tertutupi oleh pengotor melalui
pemanasan pada temperatur 550°C selama 1 jam. Hasil analisis juga menunjukkan
bahwa dengan perubahan rerata jejari dan terbentuknya pori-pori baru dapat
meningkatkan volume pori total. Berdasarkan hasil tersebut maka bahan
pengemban yang digunakan untuk pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3)
pada penelitian ini digunakan H-Zeolit Y yang mempunyai luas permukaan
spesifik lebih besar daripada NH4-Zeolit Y. Hasil analisis volume pori total dan
rerata jejari pori NH4-Zeolit Y disajikan pada Gambar Lampiran 2, sedangkan
40
hasil analisis volume pori total dan rerata jejari pori NH4-Zeolit Y disajikan pada
Gambar Lampiran 4.
3) Analisis Kandungan Logam
Analisis kandungan logam Si (SiO2), Al (Al2O3), Ni (NiO) dan Mo (MoO3)

dilakukan pada sampel H-Zeolit Y yang mempunyai harga keasaman dan luas
permukaan spesifik yang lebih besar daripada NH4-Zeolit Y, seperti yang telah
diuraikan sebelumnya. Analisis kandungan logam ini dilakukan dengan AAS,
yang dimaksudkan untuk mengetahui kandungan logam Si (SiO2), Al (Al2O3), Ni
(NiO) dan Mo (MoO3) dalam H-Zeolit Y sebelum dilakukan pengembanan logam
Ni (NiO) dan Mo (MoO3), dan sebagai faktor koreksi terhadap katalis yang
dihasilkan. Hasil analisis dengan AAS disajikan pada Tabel 5.
Tabel 4. Kandungan logam Si, logam Al, logam Ni dan logam Mo dalam
H-Zeolit Y
Jenis Logam Kandungan Logam (%b/b)
Si 60,09
Al 15,16
Ni 0,16
Mo 0,42
Pada Tabel 4 tersebut dapat diketahui bahwa H-Zeolit Y mengandung

logam Si dan logam Al, hal tersebut menunjukkan bahwa dalam H-Zeolit Y
terdapat kerangka alumina silikat. Selain itu, H-Zeolit Y juga mengandung logam
Ni dan logam Mo. Kandungan logam Ni dan Mo dalam H-Zeolit Y sangat kecil
sehingga perlu ditingkatkan dengan cara mengembankan logam Ni dan Mo
kedalam H-Zeolit Y. Peningkatan kandungan logam Ni dan Mo diharapkan dapat
meningkatkan kualitas zeolit Y sebagai katalis.
2. Katalis Bimetal
Metode pembuatan katalis bimetal yang dilakukan dalam penelitian ini

adalah dengan impregnasi basah, yaitu dengan cara merendam H-Zeolit Y
41
kedalam larutan garam prekusor Ni(NO3)2.6H2O untuk logam Ni dan

(NH4)6Mo7O24.4H2O untuk logam Mo. Perendaman H-Zeolit Y ke dalam larutan
garam prekursor tersebut bertujuan untuk memasukkan ion logam ke dalam pori
H-Zeolit Y. Ion-ion logam dalam larutan prekursor tersebut akan lebih cepat dan
efektif masuk ke dalam pori H-Zeolit Y dengan menggantikan ion H+ dalam H-
Zeolit Y dengan merefluks campuran pengemban dan larutan garam prekursor
pada suhu dibawah titik didih pelarut. Pelarut yang digunakan pada penelitian ini
adalah akuades. Amonia ditambahkan dengan maksud untuk memberikan suasana
basa. Pelarut yang digunakan untuk melarutkan garam prekursor tersebut harus
dihilangkan dengan cara pengeringan.
Metode pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) dalam penelitian ini
terdapat perbedaan dengan metode pengembanan yang telah dilakukan oleh Li
(1999), yaitu pada penelitian ini dilakukan pengembanan secara koimpregnasi dan
impregnasi terpisah dengan urutan logam yang berbeda, sedangkan penelitian Li
hanya menggunakan metode koimpregnasi saja. Perbedaan yang lain yaitu pada
penelitian Li, aktivasi katalis dilakukan dengan proses sulfidasi yaitu dengan
aliran gas H2S, sehingga dimungkinkan katalis yang terbentuk akan mengandung
sulfur, sedangkan pada penelitian ini aktivasi dilakukan dengan proses kalsinasi
dengan gas N2, Oksidasi dengan gas O2, dan Reduksi dengan gas H2. Oleh karena
itu pada penelitian ini katalis yang dihasilkan tidak terkontaminasi oleh adanya
sulfur yang akan mempengaruhi kualitas produk yang dihasilkan.
Kalsinasi merupakan perlakuan termal pada temperatur tinggi (550°C)
dengan dialiri gas N2. Kalsinasi bertujuan agar distribusi logam merata dan
mendekomposisi pengotor-pengotor organik. Kalsinasi ini mempengaruhi
mobilitas logam dalam pengemban dan interaksi antara logam dengan
pengemban. Dalam proses kalsinasi diharapkan kekuatan interaksi logam dengan
pengemban lebih besar sehingga dispersi logam pada katalis akhir lebih tinggi.
Oksidasi merupakan perlakuan termal pada temparatur 400°C dengan dialiri
gas oksigen. Oksidasi bertujuan untuk mengubah logam Ni dan Mo menjadi
senyawa oksidanya sehingga terdistribusi lebih baik dalam zeolit Y.
42
Reduksi merupakan perlakuan termal pada temparatur 400°C dengan dialiri

gas hidrogen. Reduksi berperan dalam mengubah senyawa logam Ni dan Mo atau
oksidanya menjadi logam Ni dan Mo dengan bilangan oksidasi nol, hal ini
dikarenakan yang berperan sebagai katalis adalah logamnya dan bukan ion
logamnya.
a. Metode Koimpregnasi
Pembuatan katalis bimetal dengan metode koimpregnasi dilakukan dengan

memasukkan atau merendam H-Zeolit Y ke dalam larutan garam prekursor Ni
[Ni(NO3)2.6H2O] dan Mo {(NH4)6Mo7O24.4H2O] secara bersama-sama.
Keberhasilan dalam sintesis katalis secara koimpregnasi dapat dilihat dari struktur
kristal dari zeolit Y dalam katalis yang dihasilkan tidak mengalami kerusakan dan
katalis mempunyai komponen mineral yang sama dengan zeolit Y serta
mengandung logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) dalam katalis. Semua hal tersebut
dapat diketahui dari hasil analisis dengan X-Ray Difraction (XRD) seperti
disajikan pada Gambar 13.
NiMo2%
NiMo4%
Intensitas
NiMo6%
NiMo8%
H-Zeolit Y
2θ
43
Gambar 13. Difraktogram H-Zeolit Y, NiMo8%/Zeolit Y, NiMo6%/Zeolit Y,

NiMo4%/Zeolit Y dan NiMo2%/Zeolit Y
Analisis mineral dalam katalis yang dibuat secara koimpregnasi dilakukan

dengan XRD pada rentang sudut (2θ) 3-90°. Analisis secara kualitatif dilakukan
dengan mencocokkan harga-harga d pada katalis NiMo2%/Zeolit Y,
NiMo4%/Zeolit Y, NiMo6%/Zeolit Y dan NiMo8%/Zeolit Y dengan standar
JCPDS mineral faujasit, faujasit-Na dan zeolit Y. Data selengkapnya disajikan
pada Tabel Lampiran 5-8.
Berdasarkan Gambar 13 terlihat bahwa katalis NiMo2%/Zeolit Y,
NiMo4%/Zeolit Y, NiMo6%/Zeolit Y dan NiMo8%/Zeolit Y mempunyai pola
yang hampir sama dengan H-Zeolit Y namun dengan intensitas yang berbeda. Hal
tersebut menunjukkan bahwa keempat katalis yang dibuat secara koimpregnasi
tersebut masih mempunyai mineral yang sama dengan H-Zeolit Y namun dengan
jumlah yang berbeda, seperti hasil analisis secara kuantitatif yang disajikan pada
Tabel 5.
Tabel 5. Komposisi Mineral Sampel Katalis Hasil Sintesis secara Koimpregnasi
Sampel Kandungan (% b/b)

H-Zeolit Y 95,551
NiMo2%/Zeolit Y 89,469
Berdasarkan Tabel 5 terlihat bahwa sampel yang terembani dengan logam

Ni (NiO) dan Mo (MoO3) secara koimpregnasi mengalami penurunan kandungan
mineral faujasit setelah pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3). Hal
tersebut disebabkan adanya logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) yang masuk ke
dalam faujasit, sehingga dimungkinkan dapat menutupi sejumlah bidang kristal
faujasit akibatnya intensitas pada beberapa harga d mengalami penurunan.
Karakter katalis yang dihasilkan dapat diketahui dengan melakukan karakterisasi
terhadap katalis yang sudah melalui proses aktivasi sebelumnya. Karakterisasi
yang dilakukan meliputi analisis kandungan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3),
44
keasaman total, luas permukaan spesifik, dan komposisi mineral dalam

pengemban. Karakterisasi ini bertujuan untuk mengetahui perubahan kristalinitas,
luas permukaan spesifik dan bentuk morfologi dalam pengemban akibat
pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3)dalam katalis NiMo/Zeolit Y.
1) Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Sintesis secara Koimpregnasi
Analisis logam Ni dan Mo yang dilakukan meliputi analisis secara kualitatif

dengan XRD dan analisis kuantitatif dengan AAS. Berdasarkan hasil analisis
dengan XRD menggunakan standar JCPDS Powder Diffraction File logam Ni
(Gambar Lampiran 15) dan Mo (Gambar Lampiran 14), diketahui sampel
mempunyai puncak pada harga d logam Ni (2,03; 1,178; 1,25) dan harga d logam
Mo (2,23; 1,28; 1,57). Hal tersebut menunjukkan bahwa logam Ni dan Mo yang
terdapat dalam sampel adalah dalam bentuk logamnya yang dibuktikan dengan
adanya puncak-puncak pada harga d yang bersesuaian dengan puncak pada logam
Ni dan Mo. Hasil tersebut menunjukkan bahwa perlakuan kalsinasi dengan
gas N2, oksidasi dengan gas O2 dan reduksi dengan gas H2, mampu merubah
senyawa logam dalam garam prekursor Ni dan Mo atau bentuk oksidanya menjadi
logam Ni dan Mo (bilangan oksidasi = 0). Walaupun demikian tidak menutup
kemungkinan bahwa logam Ni dan Mo yang teremban masih dalam bentuk
oksidanya.
Analisis secara kuantitatif untuk mengetahui jumlah logam Ni dan Mo yang
dapat teremban dalam katalis dilakukan dengan menggunakan Atomic Adsorption
Spectroscopy (AAS). Hasil analisis kuantitatif kandungan logam Ni dan Mo
dengan AAS katalis disajikan pada Tabel 6.
Tabel 6. Hasil Analisis Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Pengembanan

dengan Metode Koimpregnasi.
Sampel Kandungan Logam (%b/b)
Ni Mo Ni + Mo
H-Zeolit-Y 0,16 0,42 0,58
NiMo2%/Zeolit Y 1,47 7,11 8,58
NiMo4%/Zeolit Y 2,46 6,66 9,12
NiMo6%/Zeolit Y 3,70 6,56 10,26
NiMo8%/Zeolit Y 4,71 6,83 11,54
45
Hasil analisis secara kuantitatif yang disajikan dalam Tabel 6 menunjukkan

bahwa pengembanan logam Ni dan Mo secara koimpregnasi dapat meningkatkan
kandungan logam total Ni dan Mo. Peningkatan logam Ni (NiO) yang teremban
bertambah sesuai dengan penambahan konsentrasi yang digunakan pada masing-
masing katalis, sedangkan logam Mo (MoO3) yang konsentrasinya dibuat tetap
untuk masing-masing katalis mempunyai peningkatan konsentrasi yang relatif
tetap. Peningkatan kandungan logam Ni dan Mo dalam zeolit Y tersebut
menunjukkan bahwa logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3) yang terdapat dalam garam
prekursor dapat teremban ke dalam pori zeolit Y.
2) Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis secara Koimpregnasi
Keasaman H-Zeolit Y mengalami peningkatan setelah dimodifikasi dengan

pengemban logam Ni dan Mo secara koimpregnasi pada katalis NiMo2%/Zeolit Y
dan NiMo4%/Zeolit Y. Analisis keasaman total dengan metode adsorpsi amonia
katalis hasil pengembanan dengan metode koimpregnasi disajikan pada Tabel 7.
Tabel 7. Keasaman Total Katalis Hasil Koimpregnasi

1. H-Zeolit Y 5,089 ± 0,268
2. NiMo2%/Zeolit Y 6,208 ± 0,220
3. NiMo4%/Zeolit Y 5,207 ± 0,186
4. NiMo6%/Zeolit Y 4,399 ± 0,311
5. NiMo8%/Zeolit Y 5,068 ± 0,511
Penentuan keasaman total tersebut didasarkan pada adsorpsi gas amonia

dengan metode gravimetri. Jumlah mmol gas amonia yang teradsorpsi ekuivalen
dengan jumlah mmol asam dari sampel. Data yang disajikan pada Tabel 7
menunjukkan bahwa keasaman total katalis setelah pengembanan logam Ni dan
Mo dengan variasi konsentrasi logam Ni secara koimpregnasi, tidak selalu
menunjukkan peningkatan keasaman total dari sampel awal. Peningkatan harga
keasaman total dari zeolit Y awal terjadi pada katalis NiMo2%/Zeolit Y dan
NiMo4%/Zeolit Y. Peningkatan keasaman tersebut disebabkan adanya penyisipan
logam transisi nikel dan molibdenum yang menyumbangkan orbital d belum
46
penuh sebagai situs asam Lewis. Keadaan tersebut merupakan salah satu tujuan
penyisipan logam transisi, selain tujuan lain yaitu sebagai katalis hidrogenasi atau
dehidrogenasi dan menaikkan luas permukaan katalis. Katalis dengan keasaman
yang besar diharapkan akan memiliki aktivitas katalitik yang besar pula.
Sedangkan pada NiMo6%/Zeolit Y dan NiMo8%/Zeolit Y mengalami penurunan
harga keasaman total, hal tersebut diprediksikan karena kedua katalis tersebut
mengalami dispersi logam Ni dan Mo yang relatif tidak merata pada permukaan
katalis sehingga mempunyai harga keasaman yang lebih rendah dari pada zeolit Y
awal.
3) Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Sintesis secara Koimpregnasi
Berbagai perlakuan dalam pembuatan katalis secara koimpregnasi selain

berpengaruh pada sifat kimia dari zeolit Y, juga menyebabkan perubahan pada
keadaan fisik dari zeolit Y seperti hasil pengukuran luas permukaan spesifik
katalis hasil pengembanan dengan metode koimpregnasi menggunakan metode
adsorpsi methylen blue disajikan pada Tabel 8.
Tabel 8. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Koimpregnasi
No. Sampel Luas Permukaan Spesifik (m2/g)

1. H-Zeolit Y 12,691 ± 0,004
2. NiMo2%/Zeolit Y 12,695 ± 0,002
3. NiMo4%/Zeolit Y 12,693 ± 0,004
4. NiMo6%/Zeolit Y 12,692 ± 0,002
5. NiMo8%/Zeolit Y 12,690 ± 0,002
Pada Tabel 8 menunjukkan bahwa pada katalis NiMo2%/Zeolit Y

mempunyai peningkatan luas permukaan yang lebih besar dari pada ketiga katalis
yang lain, bahkan pada katalis NiMo8%/Zeolit Y terjadi penurunan luas
permukaan dari H-Zeolit Y. Pada sampel katalis NiMo8%/Zeolit Y diprediksi
mengalami dispersi logam Ni dan Mo yang relatif tidak merata pada permukaan
katalis sehingga mempunyai luas permukaan spesifik yang lebih kecil dibanding
jenis sampel katalis NiMo2%/Zeolit Y, NiMo4%/Zeolit Y dan NiMo6%/Zeolit Y.
47
Menurunnya luas permukaan spesifik dengan bertambahnya konsentrasi logam Ni

kemungkinan disebabkan terjadinya sintering (penggumpalan).
Katalis yang mengalami peningkatan luas permukaan spesifik diasumsikan
bahwa logam Ni dan Mo yang diembankan pengemban mengalami dispersi yang
merata, sehingga pada akhirnya luas permukaan spesifik katalis merupakan luas
permukaan total antara zeolit Y dan logam Ni dan Mo yang teremban.
b. Metode Impregnasi Terpisah dengan Pengembanan Logam Ni diawal
Pembuatan katalis bimetal dengan metode impregnasi terpisah dengan

pengembanan logam Ni di awal ini dilakukan dengan memasukkan atau
merendam H-Zeolit Y ke dalam larutan garam prekursor Ni [Ni(NO3)2.6H2O] dan
Mo {(NH4)6Mo7O24.4H2O] satu persatu, dengan urutan perendaman dalam larutan
garam prekursor Ni [Ni(NO3)2.6H2O] terlebih dahulu kemudian ke dalam larutan
garam prekursor Mo [(NH4)6Mo7O24.4H2O]. Keberhasilan dalam sintesis katalis
secara impregnasi terpisah dengan Ni diawal ini dapat diketahui dari struktur
kristal zeolit Y hasil analisis dengan X-Ray Difraction (XRD) dalam katalis yang
tidak mengalami kerusakan dan katalis mempunyai komponen mineral yang sama
dengan zeolit Y serta mengandung logam Ni dan Mo dalam katalis. Komposisi
mineral dalam katalis yang dibuat dengan metode impregnasi terpisah disajikan
pada Gambar 14.
Ni8%Mo
Intensitas
Ni4%Mo
Ni2%Mo
H-Zeolit Y
48
2θ
Gambar 14. Perbandingan Difraktogram H-Zeolit Y dengan Katalis Impregnasi
Terpisah dengan Ni diawal
Analisis mineral dalam katalis yang dibuat secara impregnasi terpisah
dengan Ni di awal dilakukan dengan XRD pada rentang sudut (2θ) 3-90°. Analisis
secara kualitatif dilakukan dengan mencocokkan harga-harga d pada masing-
masing katalis seperti yang disajikan pada Tabel Lampiran 9-12. dengan standar
JCPDS mineral faujasit Gambar Lampiran 11, faujasit-Na Gambar Lampiran 12
dan zeolit Y Gambar Lampiran 13.
Berdasarkan Gambar 14 terlihat bahwa katalis yang dibuat secara
impregnasi terpisah dengan Ni diembankan terlebih dahulu mempunyai pola yang
hampir sama dengan H-Zeolit Y namun dengan intensitas yang berbeda. Hal
tersebut menunjukkan bahwa keempat katalis masih mempunyai mineral yang
sama dengan H-Zeolit Y namun dengan jumlah yang berbeda, seperti hasil
analisis secara kuantitatif yang disajikan pada Tabel 9.
Tabel 9. Komposisi Mineral Katalis Hasil Metode Impregnasi Terpisah dengan

Logam Ni diawal
H-Zeolit Y 95,551
Ni2%Mo/Zeolit Y 88,845
Berdasarkan Tabel 9 terlihat bahwa sampel yang terembani dengan logam

Ni dan Mo secara impregnasi terpisah mengalami penurunan kandungan mineral
faujasit setelah pengembanan logam Ni (NiO) dan Mo (MoO3), hal tesebut
disebabkan karena adanya logam Ni dan Mo yang masuk ke dalam faujasit.
Adanya logam Ni dan Mo dalam H-Zeolit Y dimungkinkan dapat menutupi
sejumlah bidang kristal faujasit sehingga intensitas pada beberapa harga d
mengalami penurunan.
49
Karakter katalis yang dihasilkan dapat diketahui dengan melakukan

karakterisasi terhadap katalis yang sudah melalui proses aktivasi sebelumnya.
Karakterisasi yang dilakukan meliputi:
1) Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi

Terpisah dengan Logam Ni diawal
Analisis kandungan logam Ni dan Mo yang dilakukan meliputi analisis

secara kualitatif dengan XRD dan analisis kuantitatif dengan AAS. Berdasarkan
hasil analisis dengan XRD menggunakan standar JCPDS Powder Diffraction File
logam Ni (Lampiran 11) dan Mo (Lampiran 12), diketahui bahwa Ni dan Mo yang
terdapat dalam sampel adalah dalam bentuk logamnya. Hal tersebut dibuktikan
dengan adanya puncak-puncak pada harga d yang bersesuaian dengan puncak
pada logam Ni dan Mo.
Analisis secara kuantitatif digunakan untuk mengetahui jumlah Ni dan Mo
yang dapat teremban dalam katalis. Hasil analisis kuantitatif kandungan logam Ni
dan Mo dengan AAS katalis disajikan pada Tabel 10.
Tabel 10. Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Impregnasi Terpisah

dengan Logam Ni diawal
Ni Mo Ni + Mo
H-Zeolit Y 0,16 0,42 0,58
Ni2%Mo/Zeolit Y 1,32 6,65 7,97
Ni4%Mo/Zeolit Y 2,76 7,33 10,09
Ni6%Mo/Zeolit Y 3,84 7,06 10,90
Ni8%Mo/Zeolit Y 4,94 7,71 12,65

bahwa peningkatan logam Ni yang teremban bertambah sesuai dengan
penambahan konsentrasi prekursor logam Ni yang digunakan pada masing-masing
katalis. Sedangkan logam Mo yang konsentrasinya dibuat tetap untuk masing-
masing katalis mempunyai konsentrasi logam Mo yang relatif tetap. Peningkatan
50
kandungan logam Ni dan Mo dalam zeolit Y tersebut menunjukkan bahwa logam

Ni dan Mo yang terdapat dalam garam prekursor dapat teremban ke dalam pori
zeolit Y, sehingga secara keseluruhan kandungan logam Ni dan Mo yang
teremban dalam zeolit Y bertambah.
2) Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi Terpisah dengan

Logam Ni diawal
Analisis keasaman total dilakukan dengan adsorpsi gas amonia dengan

metode gravimetri. Hasil analisis keasaman total katalis hasil pengembanan logam
dengan metode impregnasi terpisah dengan urutan logam Ni diawal disajikan pada
Tabel 11.
Tabel 11. Keasaman Total Katalis Hasil Impregnasi Terpisah dengan Logam Ni
diawal
1. H-Zeolit Y 5,089 ± 0,268
2. Ni2%Mo/Zeolit Y 6,679 ± 0,327
3. Ni4%Mo/Zeolit Y 5,875 ± 0,172
4. Ni6%Mo/Zeolit Y 5,495 ± 0,341
5. Ni8%Mo/Zeolit Y 5,783 ± 0,209
Data yang disajikan dalam Tabel 11 menunjukkan bahwa keasaman total

zeolit Y setelah diembani logam Ni dan Mo dengan metode impregnasi terpisah
dengan pengembanan logam Ni lebih dahulu untuk semua variasi konsentrasi
logam Ni mengalami kenaikan. Peningkatan keasaman total katalis tersebut
disebabkan karena logam Ni dan Mo yang teremban dalam zeolit Y dapat
meningkatkan jumlah situs asam Lewis. Situs asam Lewis dalam logam Ni dan
Mo berasal dari karakter kationik logam Ni dan Mo yang disebabkan karena
interaksi antara logam Ni dan Mo dengan pengemban. Interaksi tersebut
menyebabkan logam Ni dan Mo berada pada daerah interface dan elektron
cenderung tertarik ke pengemban. Semakin banyak kandungan logam Ni dan Mo
yang teremban maka keasaman katalis diharapkan semakin meningkat, tetapi
51
kenyataannya tidak demikian, sebagaimana hasil analisis keasaman total pada

Tabel 11 yang menunjukkan bahwa keasaman total tertinggi terjadi pada katalis
Ni2%Mo/Zeolit Y. Hal tersebut dapat dipahami karena logam Ni dan Mo dapat
terdispersi secara merata dan tidak terjadi sintering (penggumpalan), sehingga
situs asam logam Ni dan Mo dapat mengadsorpsi basa amonia lebih banyak.
3) Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi Terpisah
dengan Logam Ni diawal
Pengembanan logam nikel dan molibdenum terhadap H-Zeolit Y

menghasilkan luas permukaan yang sangat bervariasi. Masuknya Ni dan Mo ke
dalam H-Zeolit Y dapat meningkatkan luas permukaan spesifik jika logam Ni dan
Mo tersebut terdispersi secara merata dan tidak terjadi sintering (penggumpalan).
Jika terjadi sintering, logam Ni dan Mo yang masuk ke dalam H-Zeolit Y akan
menutupi pori-pori sehingga luas permukaan spesifik menjadi relatif lebih kecil.
Hal ini terjadi pada katalis Ni6%Mo/Zeolit Y dan Ni8%Mo/Zeolit Y yang
mengalami penurunan luas permukaan spesifik dari katalis awal H-Zeolit Y.
Penentuan luas permukaan katalis dilakukan dengan metode adsorpsi methylen
blue. Hasil pengukuran luas permukaan spesifik katalis dengan pembanding
H-Zeolit Y ditunjukkan oleh Tabel 12.
Tabel 12. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Impregnasi Terpisah dengan
Logam Ni diawal
No. Sampel Luas Permukaan (m2/g)
1. H-Zeolit Y 12,691 ± 0,004
2. Ni2%Mo/Zeolit Y 12,696 ± 0,002
3. Ni4%Mo/Zeolit Y 12,693 ± 0,002
4. Ni6%Mo/Zeolit Y 12,690 ± 0,002
5. Ni8%Mo/Zeolit Y 12,689 ± 0,004
Hasil analisis luas permukaan spesifik pada Tabel 12 menunjukkan bahwa

luas permukaan tertinggi terjadi pada katalis Ni2%Mo/Zeolit Y. Hal tersebut
dapat dipahami bahwa dengan konsentrasi prekursor logam Ni yang relatif kecil
tidak menyebabkan terjadinya penggumpalan, akibatnya logam Ni dan Mo dapat
terimpregnasi secara merata pada permukaan padatan sehingga luas permukaan
spesifik dari padatan akan semakin meningkat.
52
c. Metode Impregnasi Terpisah dengan Pengembanan Logam Mo diawal
Pembuatan katalis bimetal melalui metode impregnasi terpisah dengan

urutan pengembanan logam Mo diawal dilakukan dengan memasukkan atau
merendam H-Zeolit Y ke dalam larutan garam prekursor Mo
[(NH4)6Mo 7O24.4H2O] dilanjutkan dengan larutan garam prekursor Ni
[Ni(NO3)2.6H2O]. Keberhasilan dalam sintesis katalis dapat diketahui dari hasil
MoNi8%
MoNi6%
MoNi4%
MoNi2%
H-Zeolit Y
analisis dengan X-Ray Difraction (XRD). Komposisi mineral dalam katalis yang
dibuat dengan metode impregnasi terpisah dengan urutan pengembanan logam
Mo diawal disajikan pada Gambar 15.
2θ
Gambar 15. Perbandingan Difraktogram H-Zeolit Y dengan Katalis Impregnasi
Terpisah Urutan Pengembanan Logam Mo diawal
Intensitas
53
Analisis mineral dalam katalis yang dibuat secara impregnasi terpisah

dilakukan dengan XRD pada rentang sudut (2θ) 3-90°. Analisis secara kualitatif
dilakukan dengan mencocokkan harga-harga d pada katalis MoNi2%/Zeolit Y,
MoNi4%/Zeolit Y, MoNi6%/Zeolit Y dan MoNi8%/Zeolit Y dengan standar
JCPDS mineral faujasit, faujasit-Na dan zeolit Y. Data selengkapnya disajikan
pada Tabel Lampiran 13 sampai 16.
Berdasarkan Gambar 15 terlihat bahwa katalis yang dibuat secara
impregnasi terpisah dengan Mo terlebih dahulu mempunyai pola yang hampir
sama dengan H-Zeolit Y namun dengan intensitas yang berbeda. Hal tersebut
menunjukkan bahwa keempat katalis tersebut masih mempunyai mineral yang
sama dengan H-Zeolit Y namun dengan jumlah yang berbeda, seperti hasil
analisis secara kuantitatif yang disajikan pada Tabel 13.
Tabel 13. Komposisi Mineral Sampel Katalis Hasil Metode Impregnasi Terpisah
dengan Logam Mo diawal
H-Zeolit Y 95,551
MoNi2%/Zeolit Y 89,586
Berdasarkan Tabel 13 terlihat bahwa zeolit Y yang terembani logam Ni dan

Mo secara impregnasi terpisah dengan logam Mo diawal mengalami penurunan
kandungan mineral faujasit, hal tersebut disebabkan karena adanya logam Ni dan
Mo yang masuk ke dalam faujasit. Adanya logam Ni dan Mo dalam H-Zeolit Y
dimungkinkan dapat menutupi sejumlah bidang kristal faujasit sehingga intensitas
pada beberapa harga d mengalami penurunan.
Karakterisasi yang dilakukan meliputi analisis kandungan logam Ni dan Mo,
keasaman total, luas permukaan spesifik dan komposisi mineral dalam
pengemban.
54
1) Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi

Terpisah dengan Logam Mo diawal
Analisis secara kuantitatif digunakan untuk mengetahui jumlah Ni dan Mo

yang dapat teremban dalam katalis. Hasil analisis kuantitatif kandungan logam Ni
dan Mo dengan AAS katalis disajikan pada Tabel 14.
Tabel 14. Kandungan Logam Ni dan Mo Katalis Hasil Metode Impregnasi
Terpisah dengan Logam Mo diawal.

Ni Mo Ni + Mo
H-Zeolit Y 0,16 0,42 0,58
MoNi2%/Zeolit Y 1,54 7,74 9,28
MoNi4%/Zeolit Y 1,50 7,69 9,19
MoNi6%/Zeolit Y 3,46 8,89 12,35
MoNi8%/Zeolit Y 6,08 9,48 15,56

bahwa pengembanan logam Ni dan Mo secara impregnasi terpisah dengan urutan
logam Mo diawal dapat meningkatkan kandungan logam total Ni dan Mo.
Peningkatan logam Ni yang teremban bertambah sesuai dengan penambahan
konsentrasi logam Ni yang digunakan pada masing-masing katalis, namun pada
katalis MoNi4%/Zeolit Y mengalami penurunan kandungan logam Ni. Hal ini
diprediksi karena logam Mo yang diembankan terlebih dahulu menutupi pori-pori
pada permukaan pengemban sehingga logam Ni tidak dapat teremban secara
maksimal, sehingga kandungan logam Ni menjadi lebih kecil. Sedangkan logam
Mo yang konsentrasinya dibuat tetap untuk masing-masing katalis mempunyai
peningkatan konsentrasi yang relatif tetap. Peningkatan kandungan logam Ni dan
Mo dalam zeolit Y tersebut menunjukkan bahwa logam Ni dan Mo yang terdapat
dalam garam prekursor dapat teremban ke dalam pori zeolit Y.
55
2) Keasaman Total Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi Terpisah dengan

Logam Mo diawal
Analisis keasaman total dilakukan dengan adsorpsi gas amonia dengan

metode gravimetri. Hasil analisis keasaman total katalis hasil pengembanan logam
dengan metode impregnasi terpisah dengan urutan pengembanan logam Mo
diawal disajikan pada Tabel 15.
Tabel 15.Keasaman Total Katalis Hasil Impregnasi Terpisah dengan Urutan
Pengembanan Logam Mo diawal
Sampel Keasaman Total (mmol/g)

H-Zeolit Y 5,089 ± 0,268
MoNi2%/Zeolit Y 7,713 ± 0,382
MoNi4%/Zeolit Y 6,739 ± 0,551
MoNi6%/Zeolit Y 5,243 ± 0,347
MoNi8%/Zeolit Y 6,010 ± 0,846
Semakin banyak kandungan logam Ni dan Mo dalam sampel katalis maka

keasaman sampel katalis diharapkan semakin meningkat, tetapi kenyataannya
tidak selalu demikian. Hal tersebut ditunjukkan dalam hasil analisis keasaman
total pada Tabel 16. Pada Tabel 15 dapat dilihat bahwa pada pengembanan
dengan metode impregnasi terpisah dengan pengembanan logam Mo lebih dulu
terjadi kenaikan keasaman total pada semua katalis, tetapi keasaman total tertinggi
terjadi pada katalis MoNi 2%/Zeolit Y. Peningkatan keasaman katalis setelah
diembani logam Ni dan Mo tersebut disebabkan karena logam Ni dan Mo
mempunyai situs asam yang dapat mengadsorpsi basa amonia. Situs aktif logam
tersebut berkaitan dengan orbital d yang terisi elektron belum penuh, dengan
demikian memungkinkan untuk menerima pasangan elektron dari molekul
amonia. Katalis dengan keasaman yang besar diharapkan akan memilki aktivitas
katalitik yang besar pula.
56
3) Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Sintesis secara Impregnasi Terpisah

dengan Logam Mo diawal
Penentuan luas permukaan katalis dilakukan dengan metode adsorpsi

methylen blue. Hasil pengukuran luas permukaan spesifik katalis dengan
pembanding H-Zeolit Y ditunjukkan oleh Tabel 16.
Tabel 16. Luas Permukaan Spesifik Katalis Hasil Impregnasi Terpisah dengan
Urutan Pengembanan Logam Mo diawal
Sampel Luas Permukaan (m2/g)
H-Zeolit Y 12,691 ± 0,004
MoNi2%/Zeolit Y 12,697 ± 0,004
MoNi4%/Zeolit Y 12,694 ± 0,002
MoNi6%/Zeolit Y 12,693 ± 0,004
MoNi8%/Zeolit Y 12,690 ± 0,002
Hasil analisis luas permukaan spesifik pada Tabel 16 menunjukkan bahwa

luas permukaan tertinggi terjadi pada katalis MoNi2%/Zeolit Y. Masuknya Ni dan
Mo ke dalam H-Zeolit Y dapat meningkatkan luas permukaan spesifik jika logam
Ni dan Mo tersebut terdispersi secara merata dan tidak terjadi sintering
(penggumpalan). Katalis MoNi2%/Zeolit Y yang mempunyai luas permukaan
spesifik tertinggi dapat dipahami bahwa dengan konsentrasi prekursor logam Ni
yang relatif kecil menyebabkan logam Ni dan Mo dapat terdispersi secara merata
pada permukaan zeolit Y, sehingga luas permukaan semakin meningkat.
3. Perbandingan Metode Koimpregnasi dengan Metode Impregnasi Terpisah
a. Perbandingan Kandungan Logam Ni dan Mo

Perbandingan kandungan logam total Ni dan Mo yang teremban pada
sampel katalis yang dibuat dengan metode koimpregnasi dan impregnasi terpisah
dengan urutan pengembanan yang berbeda disajikan pada Gambar 16.
57
17
15.56
14
12.65
12.35
Jumlah Log am
11.54
(Ni+Mo)
10.9
Teremban (%)
11 10.26 10.09
9.12 9.289.19
8.58
7.97
8
5
Koimpregnasi Impregnasi terpisah Impregnasi terpisah
Ni awal Mo awal
Ni 2% Mo 8% Ni 4% Mo 8% Ni 6% Mo 8% Ni 8% Mo 8%
Gambar 16. Histogram Jumlah Logam Total (Ni+Mo) yang Teremban dalam
Katalis
Gambar 16 menunjukkan bahwa katalis yang dibuat dengan berbagai

metode dan variasi konsentrasi prekursor logam Ni dengan konsentrasi prekursor
logam Mo tetap menghasilkan katalis dengan kandungan logam yang berbeda-
beda. Pada Gambar 16 tersebut dapat dilihat bahwa pada ketiga metode
menunjukkan bahwa dengan penambahan konsentrasi prekursor logam Ni mampu
meningkatkan kandungan logam (Ni+Mo) yang teremban dalam katalis.
Gambar 16 tersebut juga menunjukkan bahwa katalis yang dibuat dengan metode
impregnasi terpisah mempunyai jumlah logam total (Ni+Mo) teremban lebih
besar daripada metode koimpregnasi. Hal tersebut dapat disebabkan karena pda
metode koimpregnasi terjadinya kompetisi antara logam Ni dan Mo ketika masuk
ke dalam pori zeolit Y dan pada impregnasi terpisah tidak terjadi kompetisi antara
logam Ni dan Mo. Pada impregnasi terpisah dengan logam Mo terlebih dahulu
diikuti logam Ni mempunyai kandungan logam lebih besar daripada yang
dilakukan dengan mengembankan logam Ni lebih dulu baru logam Mo. Hal
tersebut disebabkan logam Ni yang mempunyai ukuran lebih kecil tidak tertutupi
oleh Mo ketika diembankan diakhir, karena Ni dapat masuk melalui celah
diantara Mo.
b. Perbandingan Keasaman Total

58
Perbandingan kenaikan keasaman total katalis yang dibuat dengan metode

koimpregnasi dan impregnasi terpisah dengan variasi urutan pengembanan logam
Ni dan Mo pada zeolit Y disajikan pada Gambar 17.
8.0 7.713
7.0 6.679 6.739
6.208
Peningkatan 6.01
5.875
Keasaman 6.0 5.763
Total (mmo/g) 5.495

5.207 5.243
5.068
5.0
4.399
4.0
Koimpregnasi Impregnasi Terpisah Impregnasi Terpisah
Ni Awal Mo Awal
Ni 2% Mo 2% Ni 2% Mo 4% Ni 2% Mo 6% Ni 2% Mo 8%
Gambar 17. Histogram Peningkatan Keasaman Total Katalis

Pada Gambar 17 menunjukkan bahwa katalis NiMo/Zeolit Y yang dibuat
secara koimpregnasi secara keseluruhan mengalami peningkatan keasaman total
paling kecil. Pada gambar juga ditunjukkan bahwa katalis yang dibuat dengan
metode impregnasi terpisah dengan mengembankan logam Mo lebih dahulu
mengalami peningkatan keasaman total paling besar. Peningkatan keasaman total
tersebut tidak sejalan dengan peningkatan logam yang teremban dalam katalis.
Hal tersebut dapat terjadi jika logam yang teremban tidak merata pada seluruh
permukaan zeolit Y dan terjadi sintering (penggumpalan), sehingga logam Ni dan
Mo yang mempunyai orbital d yang belum terisi elektron penuh untuk
mengasorbsi basa amoniak tidak dapat menerima pasangan elektron dari molekul
amoniak karena terjadi penggumpalan tersebut.
c. Perbandingan Luas Permukaan Spesifik
Logam aktif yang terimpregnasi pada permukaan pengemban sangat

mempengaruhi perubahan luas permukaan spesifik. Pada umumnya tujuan dari
impregnasi logam aktif ke permukaan suatu padatan adalah untuk memperluas
permukaan dari suatu padatan (katalis), sehingga akan meningkatkan luas
permukaan spesifik suatu padatan dengan aktivitas katalis akan meningkat.
59
Semakin banyak logam terimpregnasi secara merata pada permukaan padatan

diharapkan luas permukaan spesifik dari padatan akan semakin meningkat, namun
pada hasil penelitian tidak selalu demikian. Hal tersebut terjadi karena adanya
akumulasi logam aktif pada permukaan padatan, misalnya pada bagian mulut pori
atau saluran pori, maka logam-logam aktif tersebut akan menutupi mulut pori dan
saluran pori sehingga luas permukaan spesifik dari suatu padatan akan menjadi
menurun, dengan demikian pusat padatan akan menjadi sedikit.
Perbandingan luas permukaan spesifik katalis NiMo/Zeolit Y yang dibuat
dengan metode koimpregnasi dan metode impregnasi terpisah dengan variasi
urutan pengembanan logam Ni dan Mo dengan pengukuran adsorpsi methylen
blue disajikan pada Gambar 18.
12.699
12.697
12.696
12.695
12.695
Luas 12.693 12.694
12.693
Permukaan 12.693
Spesifik 12.692
(m2/g) 12.691
12.690
12.691
12.690
12.689
12.687
Koimpregnasi Impregnasi Terpisah Impregnasi Terpisah
Ni Awal Mo Awal
Ni 2%Mo 2% Ni 2% Mo 4% Ni 2% Mo 6% Ni 2% Mo 8%
Gambar 18. Histogram Perubahan Luas Permukaan Spesifik
Pola luas permukaan sampel katalis untuk masing-masing metode

mempunyai pola yang sama yaitu luas permukaan spesifik menurun dengan
adanya penambahan konsentrasi prekursor logam Ni, seperti yang ditunjukkan
pada Gambar 18. Hal tersebut terjadi karena semakin banyak logam terimpregnasi
maka akan terjadi akumulasi logam Ni dan Mo pada permukaan padatan zeolit Y,
misalnya pada mulut pori atau saluran pori, maka logam aktif tersebut akan
menutupi mulut pori dan saluran pori, sehingga luas permukaan spesifik dari
60
suatu padatan akan semakin menurun, dengan demikian pusat aktif pada
permukaan padatan akan menjadi semakin sedikit.
Pada Gambar 18 juga menunjukkan bahwa luas permukaan spesifik katalis
yang dibuat dengan metode koimpregnasi mempunyai harga yang lebih kecil
daripada katalis yang dibuat dengan metode impregnasi terpisah. Fenomena
tersebut dimungkinkan karena terjadi penumpukan logam Ni dan Mo dalam
zeolit Y pada pengembanan secara koimpregnasi dan tidak terjadi penumpukan
pada pengembanan secara impregnasi terpisah. Adanya penumpukan logam Ni
dan Mo tersebut dapat menyebabkan luas permukaan spesifik katalis semakin
kecil. Peningkatan luas pemukaan terbesar terjadi pada katalis MNi2%/Zeolit Y
yang dibuat dengan mengembankan logam Mo terlebih dahulu.
Pada masing-masing metode baik koimpregnasi maupun impregnasi
terpisah dengan urutan pengembanan yang berbeda terdapat satu rasio optimum
konsentrasi prekursor logam Ni dan Mo yaitu masing-masing pada perbandingan
logam Ni 2% dan Mo 8%. Oleh karena itu, pada ketiga sampel tersebut yaitu
katalis NiMo2%/Zeolit Y untuk pengembanan secara koimpregnasi, katalis
Ni2%Mo/Zeolit Y untuk pengembanan secara impregnasi terpisah dengan logam
Ni lebih dulu dan katalis MoNi2%/Zeolit Y untuk pengembanan secara
impregnasi terpisah dengan logam Mo lebih dulu, dilakukan analisis luas
permukaan spesifik, volume pori total dan rerata jejari pori dengan menggunakan
alat SAA NOVA Ver. 2.00. Hasil analisis dengan SAA untuk ketiga sampel
tersebut disajiakan pada Tabel 17.
Tabel 17. Hasil Analisis Luas Permukaan Spesifik (S), Volume Pori Total (V)
dan Rerata Jejari Pori (R) menggunakan alat SAA
Sampel S (m2/g) V (10-3 cm3/g) R (Å)
H-Zeolit Y 409,286 207,786 10,154
NiMo2%/Zeolit Y 397,881 193,864 9,745
Ni2%Mo/Zeolit Y 380,886 113,969 5,984
MoNi2%/Zeolit Y 269,211 137,635 10,225
61
Tabel 17 menunjukkan bahwa rerata jejari pori MoNi2%/Zeolit Y

mengalami peningkatan dari H-Zeolit Y awal, perubahan fisik tersebut mungkin
disebabkan terbentuknya pori-pori baru maupun bertambahnya lebarnya pori-pori
yang sudah terbentuk. Hal tersebut yang menyebabkan peningkatan rerata jejari
pori pada MoNi2%/Zeolit Y walaupun tidak signifikan. Meskipun mengalami
peningkatan rerata jejari pori pada katalis MoNi2%/Zeolit Y mengalami
penurunan volume pori total, hal tersebut disebabkan karena pengembanan logam
Ni dan Mo membuat terbentuknya pori-pori dengan jari-jari besar tetapi dangkal.
Akibatnya Luas permukaannya menjadi menurun juga.
Pada katalis NiMo2%/Zeolit Y dan Ni2%Mo/Zeolit Y mengalami
penurunan rerata jejari dan volume total pori. Penurunan rerata jejari tersebut
karena logam Ni dan Mo yang diembankan kemungkinan mendesak pori-pori
sehingga rerata jejari menjadi lebih kecil. Namun demikian volume pori total
katalis NiMo2%/Zeolit Y dan Ni2%Mo/Zeolit Y lebih besar daripada katalis
MoNi2%/Zeolit Y, hal tersebut disebabkan terbentuknya pori-pori kecil tetapi
kedalamannya lebih besar dari pada kedalaman katalis MoNi2%/Zeolit Y.
Hasil penelitian preparasi katalis NiMo/Zeolit Y yang dilakukan dengan
variasi konsentrasi prekursor logam Ni dan metode impregnasi ini, maka dapat
diasumsikan beberapa kejadian yang terjadi dalam melakukan impregnasi logam
Ni dan Mo ke dalam permukaan zeolit Y, yaitu:
Logam Ni+Mo
Zeolit Y
Gambar 19. Akumulasi Logam Ni dan Mo pada Mulut Pori dan Saluran Pori
Katalis
62
Pada Gambar 19 menunjukkan bahwa semakin tinggi konsentrasi Ni dan

Mo yang diimpregnasi, Ni dan Mo yang terimpregnasi semakin besar (banyak),
akan tetapi mengakibatkan luas permukaan spesifik menurun. Fenomena ini dapat
dijelaskan bahwa pada konsentrasi Ni dan Mo yang tinggi logam Ni dan Mo yang
terimpregnasi terakumulasi pada satu tempat dan menutup mulut pori dan saluran
pori, sehingga jumlah Ni dan Mo yang relatif banyak tidak meningkatkan luas
permukaan spesifik dari suatu padatan (terjadi sintering).
Fenomena tersebut sesuai dengan penelitian yang telah dilakukan yaitu
semakin besar konsentrasi prekursor logam Ni yang diembankan maka semakin
besar pula jumlah logam Ni yang teremban, akan tetapi luas permukaan spesifik
semakin menurun. Hal tersebut terjadi pada katalis dengan konsentrasi prekursor
logam Ni 4%, 6% dan 8% untuk masing-masing metode impregnasi.
Pada saat konsentrasi prekursor logam Ni yang relatif kecil, maka tidak
akan terjadi akumulasi logam Ni dan Mo pada mulut pori dan saluran pori. Hal
tersebut disebabkan karena dengan konsentrasi prekursor logam yang relatif kecil
tidak terjadi kompetisi dan logam Ni dan Mo dapat terdifusi secara merata pada
permukaan zeolit Y, sehingga luas permukaan spesifik semakin meningkat.
Fenomena tersebut terjadi pada katalis dengan konsentrasi prekursor logam Ni 2%
dan Mo 8%. Kejadian tersebut dapat digambarkan seperti pada Gambar 20.
Logam Ni+Mo
Zeolit Y
Gambar 20. Distribusi Logam Ni dan Mo yang Merata pada Permukaan Katalis
Pada Gambar 20 menunjukkan bahwa semakin meningkat konsentrasi Ni

dan Mo yang diimpregnasikan, logam Ni dan Mo yang dapat terimpregnasi
63
semakin banyak dan luas permukaan spesifik semakin meningkat. Fenomena ini
dapat terjadi karena distribusi Ni dan Mo yang berdifusi cukup merata sehingga
tidak terjadi akumulasi pada mulut dan saluran pori dan relatif tidak terjadi
kompetisi antara Ni dan Mo yang satu dengan yang lain.
Zeolit Y yang telah terembani logam Ni dan Mo menunjukkan puncak
difraksi pada jarak d yang bersesuaian dengan jarak d logam Ni yaitu pada 2,03;
1,178; 1,25 serta logam Mo pada 2,23; 1,28; 1,57. Hasil tersebut menunjukkan
bahwa Ni dan Mo yang teremban dalam zeolit Y adalah bentuk logamnya.
Perlakuan kalsinasi dengan gas N2, oksidasi dengan gas O2 dan reduksi dengan
gas H2 mampu merubah senyawa logam dalam larutan garam prekusor Ni dan Mo
menjadi logam Ni dan Mo. Meskipun demikian tidak menutup kemungkinan
terbentuknya alloy terhadap logam Ni dan Mo yang teremban dalam zeolit Y
terutama pada metode koimpregnasi. Hal tersebut dibuktikan dengan adanya
puncak difraksi pada jarak d yang bersesuaian dengan jarak d MoNi yaitu pada
3,71; 3,17; 2,88 dan 1,85 serta NiMoO4 pada 1,91 dan 1,83. Data JCPDS untuk
MoNi selengkapnya disajikan pada Gambar Lampiran 16 dan data JCPDS untuk
NiMoO4 secara lengkap disajikan pada Gambar Lampiran 17.
Aktivitas katalis sangat dipengaruhi oleh karakter keasaman katalis, katalis
dengan keasaman yang besar diharapkan akan memiliki aktivitas katalitik yang
besar pula. Hal tersebut disebabkan karena katalis akan digunakan sebagai katalis
dalam pemutusan ikatan, sehingga katalis tersebut harus bersifat asam. Selain
keasaman, aktivitas dan karakter katalis juga dipengaruhi oleh kandungan logam
dan luas permukaan spesifik. Kandungan logam yang semakin meningkat akan
meningkatkan luas permukaan spesifik, jika logam tersebut dapat terdispersi
secara merata pada permukaan pengemban. Katalis dengan luas permukaan lebih
besar akan mempunyai karakter dan aktivitas lebih baik daripada katalis dengan
luas permukaan lebih rendah.
Berdasarkan semua penjabaran diatas menunjukkan bahwa rasio optimum
katalis pada pengembanan logam Ni dan Mo pada zeolit Y terjadi pada
konsentrasi prekursor logam Ni 2% dan Mo 8% untuk semua metode,
koimpregnasi maupun impregnasi terpisah. Hasil yang diperoleh dengan metode
64
koimpregnasi lebih kecil daripada metode impregnasi terpisah. Pada metode

impregnasi terpisah dengan cara mengembankan logam Mo lebih dahulu ke dalam
zeolit Y baru logam Ni yaitu pada katalis MoNi2%/Zeolit Y mempunyai karakter
dan aktivitas lebih tinggi dari pada katalis yang dibuat dengan mengembankan
logam Ni lebih dulu baru logam Mo. Oleh karena itu katalis MoNi2%/Zeolit Y
diharapkan mempunyai aktvitas yang baik sebagai katalis perengkahan dalam
konversi ban bekas atau plastik yang mempunyai hidrokarbon fraksi berat
menjadi hidrokarbon fraksi ringan seperti bensin.
65
BAB V
KESIMPULAN DAN SARAN
A. Kesimpulan
1. Rasio optimum katalis pada pengembanan logam Ni dan Mo pada Zeolit Y
terjadi pada konsentrasi prekursor logam Ni 2% dan Mo 8% untuk semua
metode pengembanan, baik metode koimpregnasi maupun impregnasi
terpisah.
2. Pembuatan katalis bimetal dengan metode impregnasi terpisah mempunyai
karakter yang lebih baik daripada pembuatan katalis dengan metode
koimpregnasi, sedangkan untuk metode impregnasi terpisah dengan urutan
logam Mo terlebih dulu mempunyai karakter yang lebih baik daripada
katalis dengan urutan logam Ni lebih dulu. Sehingga katalis yang
mempunyai karakter paling baik pada penelitian ini yaitu katalis
MoNi2%/Zeolit Y.
B. Saran
1. Perlu dilakukan uji terhadap katalis NiMo 2%/Zeolit Y, Ni2%Mo/Zeolit Y

dan MoNi2%/Zeolit Y pada reaksi hidrorengkah senyawa hidrokarbon
fraksi berat seperti plastik atau ban bekas untuk mendukung bukti bahwa
katalis MoNi2%/Zeolit Y mampu mengkonversi hidrokarbon fraksi berat
menjadi hidrokarbon fraksi ringan yang paling baik.
2. Perlu dilakukan penelitian sintesis katalis bimetal NiMo/Zeolit Y dengan
variasi konsentrasi prekursor logam Mo dan konsentrasi logam Ni tetap,
atau pembuatan katalis dengan variasi konsentrasi prekursor logam Ni
yang lebih kecil dari 2%.

Skripsi Ari Yusnani

Diunggah oleh

Informasi Dokumen

Judul Asli

Hak Cipta

Format Tersedia

Bagikan dokumen Ini

Bagikan atau Tanam Dokumen

Opsi Berbagi

Apakah menurut Anda dokumen ini bermanfaat?

Apakah konten ini tidak pantas?

Hak Cipta:

Format Tersedia

Skripsi Ari Yusnani

Diunggah oleh

Hak Cipta:

Format Tersedia

KONSENTRASI PREKURSOR LOGAM DAN METODE IMPREGNASI

PADA PREPARASI NiMo/ZEOLIT Y TERHADAP KARAKTER

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

Skripsi ini dibimbing oleh :

Dian Maruto Widjonarko, M.Si Khoirina Dwi Nugrahaningtyas, M.Si

NIP. 132 258 053 NIP. 132 258 052

Dipertahankan didepan TIM Penguji Skripsi pada :

Anggota TIM Penguji :

Dekan, Ketua Jurusan Kimia,

Surakarta, Juli 2008

Ari Yusnani. 2008. KONSENTRASI PREKURSOR LOGAM DAN METODE

Telah dipelajari pengaruh konsentrasi prekursor logam Ni (NiO) serta

Kata kunci: konsentrasi prekursor, impregnasi, zeolit Y, katalis bimetal

Ari Yusnani. 2008. METAL PRECURSOR CONCENTRATION AND

The effect of concentration precursor toward metal Ni (NiO) and

Keyword : Precursor concentration, impregnation, zeolit Y, bimetal catalyst

”Karena sesungguhnya sesudah kesulitan itu ada kemudahan. Maka apabila

”Wahai Muhammad, hiduplah sesukamu tapi kau pasti mati. Berbuatlah

“I am enough of an artist to draw freely upon my imagination. Imagination is

”Everyman dies not everyman really lives”

“To be or not to be!...that is the question.”

“Cogito ergo sum”(Aku berpikir maka aku ada)

“Impian, Cinta dan Kehidupan.”

Atas kesempatan waktu, kejernihan pikiran kesejukan qolbu, limpahan nikmat

Rabb-ku yang tidak pernah meninggalkanku,

Alhamdulillah, puji dan syukur penulis panjatkan kehadirat Allah SWT,

Surakarta, Juni 2008

HALAMAN JUDUL ........................................................................ i

Pemenuhan energi untuk keberlanjutan pembangunan ekonomi secara global

pembuatan katalis multifungsi untuk mengurangi ketergantungan terhadap katalis

Penelitian tentang penggunaan paduan logam transisi telah banyak

Ruang lingkup penelitian ini dibatasi sebagai berikut :

Masalah dalam penelitian ini dapat dirumuskan sebagai berikut:

Tujuan utama penelitian ini adalah untuk meningkatkan kualitas dan

Dari hasil penelitian ini dapat diambil manfaat sebagai berikut :

Gambar 1. Struktur Zeolit Y dengan Pembukaan Cincin-12

Unit struktur zeolit yang merupakan penyusun zeolit Y adalah gabungan

Gambar 2. Unit Pembangun Primer Zeolit (UPP); (a) Model kerangka.

Sedangkan Unit Pembangun Sekunder ditunjukkan pada Gambar 3.

Gambar 3. Unit Pembangun Sekunder Zeolit (UPS)

Empat tetrahedral berhubungan membentuk bujur sangkar (atom T pada

Gambar 4. Diagram Unit Struktur Dasar dan Mode Kombinasi

Zeolit Y merupakan kristal mineral alumino-silikat yang terbentuk dari

Gambar 5. Bentuk Na-Zeolit Y (Gates, 1992)

Gambar 6. Bentuk Ca-Zeolit Y (Gates, 1992)

Struktur porus (pori-pori mikro) dan dimensi tiga zeolit Y memungkinkan

Pola difraktogram yang dihasilkan baik secara kuantitatif maupun kualitatif

Powder Diffraction Standarts). Analisis kualitatif zeolit Y dilakukan dengan

Zeolit Y mempunyai gugus fungsional yang dapat diketahui dengan

a) Rentangan Asimetri (900-1250 cm-1)

Tabel 1. Frekuensi IR beberapa gugus-gugus fungsi (±15 cm-1)

1 -NH2 (amina primer) 3400-3500 Ulur N-H 2 serapan

(Silverstein, 1984: 128-134)

Besarnya logam katalis yang teremban dalam pengemban zeolit Y dapat

digunakan sebagai zat teradsorpsi adalah quinolin, piridin, piperidin, trimetilamin,

1.2. Fungsi Zeolit Y Dalam Katalis

3) Zeolit Y Sebagai Katalis Perengkahan

Beberapa karakter penting dari zeolit Y yang dapat menjadikannya sebagai

a) Mempunyai Situs Asam Aktif

Pertukaran dengan ion ammonium :

NaZeolit Y(s) + NH4+(aq) NH4-Zeolit Y(s) + Na+(aq)

Pertukaran dengan ion polivalen :

NaZeolit Y(s) + M(H2O)n+(aq) M(H2O)n+Zeolit Y(s) + n Na+(aq)