Diterjemahkan dari bahasa Inggris ke bahasa Indonesia - www.onlinedoctranslator.

com

Buletin Penelitian Material 50 (2014) 307–311

Daftar isi tersedia diSainsLangsung

Buletin Penelitian Bahan

halaman utama:www. lain lagi. c om/ l oc ate /ma tres bu

komunikasi singkat

Sintesis dan karakterisasi MgO mesopori dengan metode hidrotermal

bebas template
Hongmei Cuisebuah,b, Xiaofeng Wusebuah,*, Yunfa Chensebuah,*, RI Boughtonc
sebuahLaboratorium Kunci Negara Sistem Kompleks Multifase, Institut Teknik Proses, Akademi Ilmu Pengetahuan Tiongkok, 1 Zhongguancun Road, Distrik
Haidian 100190, Beijing, Tiongkok
bInstitut Penelitian Kristal Sintetis, 1 Jalan Hongsong, Distrik Chaoyang 100018, Beijing, Cina
cDepartemen Fisika dan Astronomi, Bowling Green State University, Bowling Green 43403, OH, USA

INFO ARTIKEL ABSTRAK

Sejarah artikel: Partikel MgO mesopori telah disintesis melalui metode kopresipitasi hidrotermal bebas template baru
Diterima 13 November 2012 Diterima menggunakan Mg(NO3)2larutan sebagai sumber magnesium dan NaCO3sebagai presipitan. Sampel dikarakterisasi
dalam bentuk revisi 20 Agustus 2013 dengan difraksi sinar-X, pemindaian mikroskop elektron, mikroskop elektron transmisi, dan N .2analisis adsorpsi-
Diterima 12 November 2013
desorpsi. Hasil penelitian menunjukkan bahwa sampel MgO memiliki struktur mesopori yang tidak teratur, luas
Tersedia online 19 November 2013
permukaan BET yang besar, dan volume pori yang besar. Pengaruh suhu reaksi pada luas permukaan BET produk
MgO dipelajari. Kemungkinan pembentukan dan mekanisme pertumbuhan kristal untuk MgO mesopori diusulkan.
Kata kunci:
Oksida
- 2013 Elsevier Ltd. Semua hak dilindungi undang-undang.
Sintesis kimia
Pertumbuhan kristal
difraksi sinar-X

1. Perkenalan templat gel hidroksiletil metakrilat (HEMA)-etilena glikol dimetakrilat

Dalam beberapa tahun terakhir, bahan oksida logam mesopori
telah menarik banyak perhatian karena sifatnya yang unik dan
kemungkinan aplikasinya. Di antara oksida logam, magnesium oksida
(MgO) memiliki potensi besar untuk katalisis, remediasi limbah
beracun, dan kinerja antibakteri karena struktur cacat permukaan yang
terdefinisi dengan baik yang mencakup ion koordinasi rendah dan/atau
kekosongan di permukaan.[1].
Baru-baru ini, para peneliti melaporkan pembuatan bahan MgO berpori
melalui proses pembentukan templat-surfaktan[5–7]. Dengan menggunakan
karbon mesopori CMK-3 dengan 1484 m2g-1Luas permukaan BET sebagai
hard template, Li et al. mensintesis bahan MgO mesopori dengan diameter
pori yang dapat disesuaikan dan 111 m2g-1luas permukaan BET[8]. Metode
hidrotermal yang diinduksi template juga telah diterapkan pada sintesis
magnesium oksida berpori [9,10]. Dengan menggunakan P123 sebagai soft
template, Wang et al. mensintesis kristalit MgO mesopori pada 160 dan 2008
C selama 72 jam dengan 104 dan 133 m2g-1luas permukaan BET[11]. MgO
berpori dengan 108 - 132 m2g-1Luas permukaan BET dan berbagai diameter
pori berskala nano dibentuk dengan mengadsorbsi magnesium nitrat ke
dalam
* Penulis yang sesuai di: North 2 Zhongguancun, Distrik Haidian, Beijing, Cina. Telp.:
+86 10 82544900; faks: +86 10 82544919.
Alamat email:hmcui@home.ipe.ac.cn (H.Cui),wxftsjc@mail.ipe.ac.cn (X.Wu),
yfchen@mail.ipe.ac.cn (Y.Chen).
(EGDMA) terkait-silang[12]. Namun, morfologi dan porositas MgO
mesopori ditentukan oleh template, dan proses sintesis biasanya cukup
kompleks. Oleh karena itu, masih merupakan tantangan untuk
menemukan metode yang mudah dan sederhana untuk preparasi MgO
mesopori berbiaya rendah dan skala besar.
Dalam penelitian ini, kami melaporkan pembuatan MgO mesopori
dengan morfologi yang relatif seragam melalui metode kopresipitasi
hidrotermal bebas template sederhana. Rute pembentukan MgO ini
mudah dimanipulasi, direproduksi, dan cocok untuk produksi industri.
Mekanisme pembentukan yang mungkin juga dibahas.
2. Percobaan
2.1. Perpaduan
Semua reagen kimia yang digunakan dalam percobaan ini adalah
kelas analitis. Prosedur sintesis rinci dijelaskan sebagai berikut: 8,013 g
Mg(NO3)26H2O dilarutkan dalam 60 mL air dan dimasukkan ke dalam
autoklaf berlapis teflon berkapasitas 100 mL pada suhu kamar. 3,313 g
Na2BERSAMA3dilarutkan dalam 30 mL air. Selanjutnya, Na2BERSAMA3
larutan ditambahkan tetes demi tetes ke dalam Mg(NO .)3)2larutan.
Kemudian autoklaf ditutup rapat dan dipanaskan pada suhu yang
berbeda yaitu 160, 180, dan 2008C dan untuk waktu yang berbeda dari
5 dan 24 jam dalam oven untuk mempersiapkan sampel yang berbeda.
Setelah pemanasan, sistem dibiarkan dingin ke ruangan

0025-5408/$ – lihat materi depan - 2013 Elsevier Ltd. Hak cipta dilindungi undang-
undang. http://dx.doi.org/10.1016/j.materresbull.2013.11.031
308 H. Cui dkk. / Buletin Penelitian Material 50 (2014) 307–311
suhu. Produk prekursor berwarna putih yang dihasilkan dikumpulkan
dengan penyaringan, dicuci dengan air deionisasi dan etanol absolut, dan
kemudian dikeringkan pada suhu 808C dalam oven. Sampel MgO kemudian
disiapkan dengan kalsinasi prekursor di udara pada 6008C dengan laju 58C
menit-1selama 2 jam. Produk MgO dilambangkan sebagai ''MgO– T–a'',di
mana ''T''menunjukkan ''suhu reaksi hidrotermal'' dan ''sebuah''adalah
''waktu reaksi hidrotermal''.
2.2. Karakterisasi
Analisis termogravimetri (TGA) dan analisis kalorimetri pemindaian
diferensial (DSC) dilakukan di N2mengalir dengan kecepatan 108C
menit-1pada instrumen SDT Q600 (TA). Ukuran dan morfologi sampel
yang telah disiapkan dikarakterisasi dengan difraksi sinar-X (XRD) pada
difraktometer X'Pert PRO MPD yang dilengkapi dengan CuK
monokromatisasi grafit.sebuahradiasi sebagai fungsi dari 2kamu.
Morfologi dan ukuran sampel diperiksa dengan mikroskop elektron
pemindaian (SEM JEOL JSM 6700F) dan mikroskop elektron transmisi
(TEM JEOL JEM-2100). Brunauer–Emmett–Teller (BET) dan N2Analisis
adsorpsi-desorpsi diukur pada instrumen Micrometrics ASAP 2010.
3. Hasil dan Pembahasan
3.1. Struktur dan morfologi
Profil TGA/DSC representatif dari bubuk yang diolah secara
hidrotermal ditunjukkan pada:Gambar 1. Penurunan berat badan yang
signifikan diamati pada kisaran suhu dari 350 hingga 6008C sesuai
dengan puncak endotermik yang terdefinisi dengan baik pada 5508C.
Penurunan berat badan dan transisi endotermik dapat dikaitkan
dengan dekomposisi MgCO3. Di atas 5508C, sedikit penurunan berat
1% diamati yang menunjukkan konversi lengkap MgCO3menjadi MgO.
Gambar 2.menunjukkan pola XRD sampel MgO yang disiapkan
dalam kondisi hidrotermal yang berbeda. Semua puncak difraksi dalam
pola bubuk yang dihasilkan sesuai dengan puncak kubik MgO (JCPDS
45-0946) dengan grup ruangFm-3m(225). Puncak yang kuat dan jernih
menunjukkan kristalinitas yang baik dari produk yang diperoleh. Tidak
ada puncak karakteristik untuk pengotor lain yang diamati. Parameter
sel yang dihitung dari pola XRD adalah a =4.215 yang konsisten dengan
yang dikutip dalam JCPDS 45-0946 (a =4.2112). Oleh karena itu, kami
menyimpulkan bahwa bubuk yang diperoleh adalah kubik MgO.
Gambar 1.Profil TGA/DSC produk yang disintesis dengan perlakuan hidrotermal pada 1808C
selama 24 jam tanpa kalsinasi.
Gambar 2.10–908Pola XRD sampel MgO yang dihasilkan secara hidrotermal pada (a) 1608C, (b)
1808C, (c) 2008C dan dikalsinasi pada 6008C selama 2 jam.
Gambar 3menunjukkan gambar SEM dari bubuk yang disintesis pada 1608C selama
24 jam dan dikalsinasi pada suhu 6008C selama 2 jam (MgO–160–24 jam). Kami
mengamati bahwa sebagian besar partikel menunjukkan morfologi heksagonal dengan
ukuran 3-5mm (Gambar 3a) dan permukaan yang jelas berpori (Gambar 3b).
Gambar 4menunjukkan gambar SEM dan TEM dari bubuk yang disintesis
pada 1808C selama 5 jam (Gambar 4d dan e), 24 jam (Gambar 4a–c) dan
dikalsinasi pada 6008C selama 2 jam. Kami mengamati bahwa ukuran
partikel meningkat secara signifikan pada 1808C selama 24 jam (Gambar 4a)
mencapai 10mberukuran m. Gambar TEM dari lembaran MgO berpori tipis
ditunjukkan pada:Gambar 4b, dan pola area difraksi elektron (SEAD) terpilih
yang sesuai (sisipanGambar 4b) menunjukkan bahwa lembaran MgO
memiliki struktur kristal tunggal heksagonal. Jarak yang dihitung sekitar 0,21
nm sesuai dengan bidang kisi (200) MgO. Gambar TEM beresolusi lebih
tinggi (Gambar 4c) menunjukkan bahwa MgO–180–24 jam memiliki
mesopori yang tidak teratur dengan diameter sekitar 10 nm.Gambar 4d–f
menunjukkan gambar TEM partikel MgO yang disintesis pada 1808C selama
5 jam dan dikalsinasi pada 6008C selama 2 jam. Seperti dapat dilihat dari
gambar, sebagian besar produk terdiri dari partikel kecil berukuran di
bawah 100 nm dan serpihan tipis yang dibentuk oleh konglomerasi banyak
partikel kecil. Di Gambar 4e, dapat dilihat dengan jelas bahwa serpihan
heksagonal terdiri dari banyak partikel berukuran sekitar 10 nm, dengan
banyak pori nano antar partikel kecil dengan diameter sekitar 10 nm. Tiga
batas serpihan heksagonal tunggal dapat diamati diGambar 4e (ditunjukkan
dalam persegi panjang). Hal ini juga terdiri dari partikel-partikel kecil
berukuran sekitar 10 nm yang bertindak sebagai dinding dan yang
melindungi partikel-partikel kecil sehingga membentuk morfologi yang
teratur. Kami juga menemukan bahwa masih ada beberapa nanotube
berdiameter 10 nm yang ada (Gambar 4f).
Sifat mesopori produk dikonfirmasi oleh pengukuran fisisorpsi
nitrogen.Gambar 5menunjukkan isoterm serapan untuk sampel MgO
yang disiapkan. Seperti yang Terlihat DiGambar 5, isoterm
menunjukkan perilaku penyerapan tipe IV yang khas dengan loop
histeresis tipe H3, mewakili agregat berpori dari partikel, menurut
klasifikasi IUPAC. Peningkatan tiba-tiba di cabang adsorpsi,
dikombinasikan dengan penurunan tajam di cabang desorpsi adalah
bukti mesoporositas. Peningkatan nyata dalam N . yang teradsorpsi2
volume diamati padaP/P0
nilai lebih besar dari 0,6. Peningkatan ini umumnya karena kondensasi
kapiler N2ke dalam struktur mesopori, menunjukkan ukuran pori yang
relatif kecil sebagaiP/P0posisi titik belok berhubungan langsung
dengan dimensi pori. Diameter pori, luas permukaan BET spesifik, dan
volume pori
 H. Cui dkk. / Buletin Penelitian Material 50 (2014) 307–311 309

Gambar 3.Gambar SEM dari MgO dikumpulkan setelah perawatan hidrotermal pada 1608C selama 24 jam dan kalsinasi pada 6008C selama 2 jam.

Sampel MgO yang disintesis pada suhu yang berbeda ditunjukkan luas sementara diameter pori-pori meningkat. Pada suhu yang sama, permukaan
pada: Tabel 1. Menurut data diTabel 1, dapat dilihat bahwa diameter BET menunjukkan peningkatan yang sesuai dengan peningkatan waktu reaksi.
pori rata-rata sekitar 10 nm konsisten dengan pengamatan TEM, dan Semakin banyak nanopartikel bergabung bersama untuk membentuk lebih
peningkatan suhu mengurangi permukaan banyak pori-pori, jumlah N . yang teradsorpsi2gas

Gambar 4.Gambar SEM dan TEM dan pola SAED (insets) dari MgO yang dikumpulkan setelah perlakuan hidrotermal pada 1808C selama (a–c) 24 jam, (d–f) 5 jam dan kalsinasi pada 6008C selama 2 jam.
310 H. Cui dkk. / Buletin Penelitian Material 50 (2014) 307–311

Tabel 1
Luas permukaan BET, diameter pori dan volume pori MgO mesopori.

Sampel permukaan BET Pori rata-rata Volume pori

luas (m2g-1) diameter (nm) (cm3g-1)

MgO–160–5 jam 85.9 11.6 0,25

MgO–160–24 jam 114.6 9.5 0,25
MgO–180–5 jam 74.4 15.2 0,28
MgO–180–24 jam 103.7 11.8 0.27

meningkat, sehingga luas permukaan BET menjadi lebih besar. Ukuran

partikel meningkat dengan meningkatnya suhu yang menghasilkan
pengurangan luas permukaan BET.

3.2. Mekanisme

Untuk mempelajari kemungkinan mekanisme pembentukan

struktur mesopori dan pengaruh suhu pada morfologi, percobaan
komparatif telah dilakukan dengan suhu hidrotermal yang berbeda
yang ditetapkan pada 200, dan 1108C selama 24 jam, dan 1808C
selama 1 jam dengan parameter lain tidak berubah. Gambar SEM dari
Gambar 5.Isoterm adsorpsi-desorpsi nitrogen dari sampel MgO dihasilkan secara
bubuk produk yang disintesis pada 2008C selama 24 jam ditunjukkan
hidrotermal dan dikalsinasi pada 6008C selama 2 jam.
padaGambar 6a dan b. Diamati bahwa ukuran partikel meningkat
secara signifikan, hingga lebih dari 10mm di 2008C, indikasi koagulasi
antar partikel dan pertumbuhan partikel karena energi permukaan
yang lebih tinggi dari partikel primer. Ukuran final

Gambar 6.Gambar SEM dari MgO dikumpulkan setelah perawatan hidrotermal pada (a, b) 2008C, (c) 1108C selama 24 jam.

Gambar 7.Gambar TEM dan SEM dari MgO dikumpulkan setelah perawatan hidrotermal pada (a) 1808C selama 1 jam, (b) 1808C selama 5 jam, (c) 1808C selama 24 jam; penggambaran skema
pembentukan struktur MgO mesopori heksagonal.
 H. Cui dkk. / Buletin Penelitian Material 50 (2014) 307–311
partikel meningkat, dan morfologi menjadi tidak teratur. Di awalGambar 6a,
banyak pori-pori alveolat dan saluran ramping yang diamati.Gambar 6b
adalah gambar partikel yang pecah di tepi, dan dapat dilihat bahwa partikel
tersebut terdiri dari lapisan serpihan yang ditumpangkan. Untuk
mendapatkan ukuran partikel yang seragam dan morfologi heksagonal yang
baik, suhu reaksi harus dikontrol antara 110 dan 2008C, karena hasil
percobaan menunjukkan bahwa produk sintetik yang bereaksi di bawah 110
8C, terdiri dari batang sesuai dengan hasil sebelumnya[13](Gambar 6c).
Untuk memahami proses pembentukan partikel yang bergantung pada
waktu, sampel dikumpulkan pada tahap reaksi yang berbeda dan diselidiki.
Pada tahap awal, diamati padaGambar 7a bahwa sampel disimpan pada 180
8C selama 1 jam terdiri dari banyak partikel kecil berukuran sekitar 10 nm,
dan beberapa serpihan heksagonal berukuran 30-50 nm. Ketika waktu reaksi
diperpanjang menjadi 5 jam, terlihat padaGambar 7b bahwa partikel telah
mengembangkan bentuk heksagonal yang terdefinisi dengan baik dari 3– 5
mberukuran m. Ketika waktu diperpanjang hingga 24 jam, partikel masih
mempertahankan morfologi heksagonal dengan ukuran 10mm, tetapi
menghadirkan struktur susun lapis demi lapis seperti yang diamati di tepi
partikel yang ditunjukkan padaGambar 7c. Berdasarkan pengamatan di atas,
mekanisme pertumbuhan lapis demi lapis diusulkan seperti yang
ditunjukkan padaGambar 7a1-c1. Pada awalnya, Mg2+dan CO2-pertama
bereaksi dan membentuk magnesium karbonat terhidrasi 3 skala nano kecil
dan reaktif. Dengan bertambahnya waktu reaksi, nanopartikel kecil dengan
energi permukaan yang tinggi ini menggumpal bersama untuk membentuk
serpihan heksagonal dengan satu atau beberapa lapisan (Gambar 7a1).
Dengan waktu reaksi yang diperpanjang, partikel-partikel kecil dan serpihan
heksagonal tipis ini selanjutnya tumbuh menjadi serpihan heksagonal besar
(Gambar 7b1). Dengan bertambahnya waktu menjadi 24 jam, serpihan ini
menumpuk secara berlapis-lapis untuk membentuk kristal yang terdefinisi
dengan baik (Gambar 7c1) seperti yang terlihat jelas di Gambar. 6b dan 7c.
Sampel dasar magnesium karbonat yang diperoleh dikalsinasi pada suhu
6008C selama 2 jam dan melepaskan CO2selama dekomposisi karbonat
membentuk struktur mesopori dan saluran.
Diyakini bahwa MgO mesopori yang disintesis melalui metode
sederhana dan berbiaya rendah ini berpotensi digunakan untuk
katalisis, remediasi limbah beracun, dan pembuatan bahan antibakteri.
311
4. Kesimpulan
Singkatnya, kami menjelaskan metode satu langkah sederhana
tanpa templat keras atau lunak untuk membuat partikel MgO mesopori
melalui metode kopresipitasi hidrotermal. A Mg(TIDAK3)2
larutan digunakan sebagai sumber Mg dan NaCO3sebagai presipitan.
Sebagian besar partikel MgO menunjukkan morfologi heksagonal
berukuran beberapa mikron, dan permukaan partikel jelas berpori.
Pembentukan dan pertumbuhan kristal MgO berpori mengikuti mekanisme
pertumbuhan lapis demi lapis. Analisis adsorpsi nitrogen mengungkapkan
bahwa produk berpori memiliki aplikasi potensial sebagai adsorben karena
luas permukaan BET yang lebih tinggi.
ucapan terima kasih
Pekerjaan ini didukung oleh Dana Inovasi Sains dan Teknologi GF
dari Akademi Ilmu Pengetahuan China (No. CXJJ-11-M44) dan National
Science Foundation of China (No. 51002154 dan 51272253).
Referensi
[1]R.Ma, Y.Bando, Chem. fisik Lett. 370 (2003) 770–775.
[2]Y.Chen, J.Li, Y.Han, X.Yang, J.Dai, Seram. Int. 29 (2003) 663–667.
[3]YQ Zhu, WK Hsu, WZ Zhou, M. Terrones, HW Kroto, DRM Walton, Chem. fisik Lett. 347
(2001) 337.
[4]PK Stoimenov, V. Zaikovski, KJ Klabunde, J. Am. Kimia Perkumpulan 125 (2003) 12907– 12913.
[5]J. Roggenbuck, M. Tiemann, J. Am. Kimia Perkumpulan 127 (2005) 1096–1097.
[6]Q. Li, Y. Ding, G. Yu, C. Li, F. Li, Y. Qian, Solid State Commun. 125 (2003) 117-120.
[7]J.Roggenbuck, G.Koch, Chem. ibu. 18 (2006) 4151–4156.
[8]J. Li, W. Dai, K. Fan, J. Phys. Kimia C 112 (2008) 17657-17663.
[9]T. Ohkubo, S. Suzuki, K. Mitsuhashi, O. Taku, L. Shinichi, S. Hideki, K. Masumi, A.
Masahiko, Langmuir 23 (2007) 5872–5874.
[10]H. Niu, Q. Yang, K. Tang, Y. Xie, Micropor. mesopori. ibu. 96 (2006) 428–433.
[11]G. Wang, L. Zhang, H. Dai, J. Deng, C. Liu, H. He, CT Au, Inorg. Kimia 47 (2008) 4015–
4022.
[12]J.Jiu, K.-I. Kurumada, M. Tanigaki, Mo. Adachi, S. Yoshikawa, Mater. Lett. 58 (2003) 44–
47.
[13]N. Sutradhar, A. Sinhamahapatra, B. Roy, HC Bajaj, I. Mukhopadhyay, AB Panda,
Mater. Res. Banteng. 46 (2011) 2163–2167.