ABSTRAK
Karakterisasi katalis zeolit-Ni dengan perlakuan regenerasi dan tanpa regenerasi dalam reaksi
perengkahan katalitik telah dilakukan. Tahapan-tahapan preparasi zeolit meliputi demineralisasi,
dealuminasi, dan aktivasi. Tahapan selanjutnya yaitu impregnasi zeolit dengan logam Ni, kalsinasi, dan
uji aktivitas katalis zeolit-Ni dengan menggunakan kembali katalis sebanyak tiga kali reaksi perengkahan
tanpa perlakuan regenerasi katalis (disebut A) dan menggunakan katalis yang diregenerasi (disebut B).
Perengkahan terhadap minyak jelantah sebagai umpan dilakukan pada suhu 310 – 320 0C dengan
rasio O/C (oil/catalyst)=4 selama 6 jam. Hasil analisis XRD (X-Ray Diffraction) menunjukkan bahwa
kuarsa dan mordenit tidak mengalami perubahan struktur dan masih merupakan penyusun utama katalis
zeolit-Ni fresh, katalis bekas perengkahan ketiga tanpa perlakuan regenerasi (A-3), dan katalis bekas
dengan perlakuan regenerasi (B-3). Keasaman katalis A-3 menurun hingga 98,85 % dan katalis bekas
B-3 menurun hingga 84,35 %. Selanjutnya, luas permukaan spesifik katalis mengalami penurunan
hingga 43,14 % (A-3) dan 15,97 % (B-3). Namun, rerata jari pori meningkat dari 1,579 nm pada katalis
zeolit-Ni baru (fresh) menjadi 4,499 nm (A-3) dan 1,688 nm (B-3). Volume total pori katalis sebesar
9,181 x 10-2 cc/g (zeolit-Ni fresh); 1,487 x 10-1 cc/g (A-3); dan 8,247 x 10-2 cc/g (B-3).
24
JKK, tahun 2013, volume 2 (1), halaman 24-29 ISSN 2303-1077
25
JKK, tahun 2013, volume 2 (1), halaman 24-29 ISSN 2303-1077
Aktivasi dengan Amonium Klorida (NH 4Cl) A dan B masing-masing dilakukan 3 kali
(Silalahi dkk., 2012) perengkahan. Pada perengkahan A, setelah
Sampel hasil dealuminasi diaktivasi perengkahan pertama (A-1) selesai, katalis
dengan menggunakan amonium klorida 1 M. bekas diambil dan dikeringkan pada suhu
Aktivasi dilakukan dengan cara direfluks pada 300-400 0C selama 4 jam kemudian ditimbang.
suhu 80-90 0C selama 24 jam. Setelah proses Pada perengkahan ketiga (A-3) dilakukan
refluks selesai, sampel kemudian dicuci dengan prosedur yang sama seperti perengkahan
akuabides hingga mencapai pH pencuci (pH=5). sebelumnya. Sedangkan pada perengkahan B,
Dikeringkan di oven pada suhu 110 0C selama 4 setelah perengkahan pertama (B-1) selesai,
jam, setelah kering sampel kemudian ditimbang. katalis bekas diambil dan dipanaskan pada suhu
Sampel hasil pencucian ini dianalisis dengan 600 0C selama 4 jam (proses regenerasi). Pada
X-Ray Fluoroscence (XRF). perengkahan ketiga (B-3) dilakukan prosedur
yang sama seperti perengkahan sebelumnya.
Pembuatan Katalis Zeolit-Ni (Silalahi dkk., Selanjutnya, katalis bekas pada perengkahan
2012) A-3 dan B-3 ditimbang dan dianalisis dengan
Katalis zeolit-Ni diperoleh dari impregnasi XRD (X-Ray Difraction), XRF (X-Ray
antara nikel korida (NiCl2) dengan zeolit dalam Fluoroscence), dan metode fisisorpsi.
media cair. Sampel zeolit ditimbang sebanyak
45 g dimasukkan ke dalam labu alas bulat yang HASIL DAN PEMBAHASAN
berisikan 100 mL larutan NiCl2 0,2 M kemudian
direfluks pada suhu 80-90 0C selama 24 jam. Hasil analisis XRD memperlihatkan bahwa
Setelah proses refluks selesai, sampel kemudian mineral kuarsa dan mordenit merupakan
dicuci dengan akuabides hingga mencapai pH penyusun utama katalis zeolit-Ni 0,2 M. Hal ini
pencuci (pH=5). Dikeringkan di oven pada suhu dapat ditunjukkan oleh puncak-puncak yaitu,
110 0C selama 4 jam, setelah sampel kering antara lain pada kuarsa 2θ = 20,82 (d = 4,26 Å)
kemudian sampel ditimbang untuk proses dengan intensitas sebesar 310,44 dan
berikutnya. 2θ = 26,60 (d = 3,35 Å) dengan intensitas yang
sangat tinggi yaitu sebesar 2495,29. Sedangkan
Kalsinasi Katalis (Silalahi dkk., 2012) pada mordenit ditunjukkan oleh puncak dengan
Proses kalsinasi dilakukan dengan 2θ = 9,73 (d = 9,07 Å) dengan intensitas sebesar
memasukkan katalis ke dalam cawan porselen. 76,08 dan 2θ = 27,72 (d = 3,21 Å) dengan
Kemudian dipanaskan di dalam tanur pada suhu intensitas sebesar 477,04.
500-600 0C selama 2-3 jam. Waktu kalsinasi Gambar 3 menunjukkan bahwa kuarsa dan
dihitung setelah mencapai suhu konstan. Sampel mordenit tidak mengalami perubahan yang
hasil kalsinasi ini selanjutnya dianalisis dengan signifikan dan masih merupakan penyusun
X-Ray Difraction (XRD), X-Ray Fluoroscence utama katalis zeolit-Ni 0,2 M meskipun telah
(XRF) dan metode fisisorpsi. mengalami perlakuan 3 kali perengkahan, baik
katalis A-3 maupun katalis B-3. Struktur ketiga
Uji Deaktivasi dan Regenerasi Katalis Zeolit- katalis tidak mengalami perubahan struktur
Ni mineral kuarsa. Hal ini dapat dilihat dari jarak
Minyak jelantah sebanyak 40 g bersama dasar (d-spacing) untuk mineral kuarsa yang
dengan katalis zeolit-Ni sebanyak 10 g tidak mengalami perubahan. Perubahan yang
dicampurkan dalam suatu labu destilasi terjadi hanya terlihat pada intensitas puncak.
selanjutnya dipanaskan pada temperatur 310- Intensitas tertinggi pada masing-masing d = 3,34
320 0C dalam labu destilasi yang telah Å puncak mineral kuarsa pada katalis zeolit-Ni
dihubungkan dengan kondensor. Uap minyak 0,2 M, katalis B-3, dan katalis A-3 berturut-turut
jelantah yang telah direngkahkan oleh zeolit-Ni yaitu sebesar 2495,29; 2426,74; dan 2399,05.
kemudian didinginkan melewati kondensor, Hal ini dapat terjadi karena pada katalis A-3,
sehingga uap tersebut terkondensasi. Reaksi pembentukan kokas yang terjadi selama proses
dihentikan ketika komposisi minyak dalam labu perengkahan berlangsung terdispersi
pemanas sudah habis atau sudah tidak dipermukaan maupun di dalam pori-pori zeolit
mengeluarkan uap cair. sehingga katalis mengalami deaktivasi dan
Perengkahan katalitik minyak jelantah menurunkan intensitas relatif puncak-puncak dari
menggunakan katalis zeolit-Ni dibagi menjadi 2, zeolit, tetapi tidak menyebabkan perubahan
yaitu perengkahan tanpa perlakuan regenerasi struktur zeolit sebagai katalis perengkahan.
katalis (disebut A) dan perengkahan dengan
perlakuan regenerasi (disebut B). Perengkahan
26
JKK, tahun 2013, volume 2 (1), halaman 24-29 ISSN 2303-1077
27
JKK, tahun 2013, volume 2 (1), halaman 24-29 ISSN 2303-1077
Tabel 3. Hasil pengukuran Luas Permukaan Spesifik (LPS), katalis A-3 mengalami deaktivasi akibat
Volume Total Pori (VTP), dan Rerata Jari Pori (RJP) pada terbentuknya kokas yang menutupi situs-situs
Katalis zeolit-Ni 0,2 M, Katalis A-3, dan Katalis B-3.
LPS VTP RJP asam aktif dipermukaan maupun di dalam pori-
Katalis 2 -02 pori zeolit. Katalis B-3 memiliki keasaman total
(m /g) (10 cc/g) (nm)
Zeolit-Ni 0,2 M 116,233 9,181 1,579 lebih kecil 6 kali lipat katalis zeolit-Ni 0,2 M.
A-3 66,089 14,87 4,499 Penurunan keasaman dari zeolit-Ni ke katalis B-3
B-3 97,676 8,247 1,688 lebih kecil jika dibandingkan dengan penurunan
keasaman dari zeolit-Ni ke katalis A-3. Hal ini
Berdasarkan Tabel 3 terlihat bahwa LPS terjadi karena proses regenerasi katalis
tertinggi terjadi pada katalis zeolit-Ni 0,2 M (penghilangan kokas) pada katalis B-3. Secara
sebesar 116,233 m 2/g. Setelah katalis digunakan visual, pembentukan kokas dapat dilihat dari
dan menjadi katalis bekas tanpa regenerasi perubahan warna katalis fresh dari warna putih
(A-3), katalis tersebut mengalami penurunan LPS menjadi hitam setelah reaksi perengkahan.
menjadi 66,089 m2/g. Sedangkan katalis bekas
yang telah diregenerasi (B-3) memiliki LPS SIMPULAN
sebesar 97,676 m 2/g. Penurunan LPS pada
katalis A-3 terjadi akibat pembentukan kokas dan Berdasarkan hasil penelitian dapat
terdispersi kepermukaan katalis. Terdispersinya disimpulkan bahwa mordenit dan kuarsa yang
kokas ini mengakibatkan situs-situs aktif katalis merupakan penyusun utama katalis zeolit-Ni
dan pori-pori yang kecil tertutup sehingga katalis baru (fresh), katalis regenerasi (B-3), dan tanpa
mengalami deaktivasi (Trisunaryanti dan regenerasi (A-3) tidak mengalami perubahan
Emmanuel, 2009). struktur. Keasaman katalis setelah digunakan
Data pada Tabel 3 memperlihatkan bahwa sebanyak 3 kali perengkahan mengalami
rerata jari pori (RJP) katalis A-3 lebih besar penurunan sebesar 98,85 % (A-3) dan 84,35 %
dibandingkan dengan katalis B-3 dan katalis (B-3), luas permukaan spesifik katalis menurun
zeolit-Ni 0,2 M. Data RJP ini dapat menjelaskan hingga 43,14 % (A-3) dan 15,97 % (B-3).
bahwa selektifitas katalis menurun seiring Namun, rerata jari pori meningkat dari 1,579 nm
bertambahnya RJP. Oleh karena itu, katalis pada katalis zeolit-Ni baru (fresh) menjadi 4,499
zeolit-Ni 0,2 M fresh lebih selektif dari katalis A-3 nm (A-3) dan 1,688 nm (B-3). Volume total pori
dan katalis B-3. pada zeolit-Ni baru (fresh) sebesar 9,181 x 10-2
Keasaman total merupakan jumlah dari cc/g, katalis A-3 sebesar 1,487 x 10-1 cc/g, dan
situs asam Lewis dan situs asam Bronsted pada pada katalis B-3 sebesar 8,247 x 10-2 cc/g.
katalis. Keasaman total katalis juga memegang
peranan penting dari suatu katalis perengkahan. UCAPAN TERIMA KASIH
Katalis yang memiliki keasaman yang besar
memberikan kontribusi yang besar juga pada Terima kasih kepada pihak DIT.
pembentukan produk perengkahan. Situs asam LITABMAS, DIKTI yang telah menyediakan dana
Bronsted maupun situs asam Lewis pada katalis penelitian ini.
berperan dalam proses hidrogenasi (adanya
pemutusan ikatan rangkap dari reaktan) dan DAFTAR PUSTAKA
terbentuknya karbokation yang reaktif.
Keasaman total katalis dapat dianalisis dengan Buchori, L dan Widayat., 2009, Pembuatan
FTIR-adsorpsi basa Piridin. Keasaman total Biodiesel dari Minyak Goreng Bekas
ketiga katalis ini dapat dilihat pada Tabel 4. dengan Proses Catalytic Cracking,
Prosiding Seminar Nasional Teknik Kimia
Tabel 4. Keasaman total katalis zeolit-Ni 0,2 M, katalis A-3,
dan katalis B-3. 2009, Jurusan Kimia Fakultas Teknik
Asam Asam Total UNDIP, Semarang.
No Katalis
Lewis Bronsted (mmol/g) Chen, S and Manos, G., 2004, Study of Coke
1 Zeolit-Ni 0,2M 0,139 0,123 0,262 and Coke Precursors During Catalytic
2 A-3 0,002 0,001 0,003 Cracking of n-hexane and 1-hexene Over
3 B-3 0,026 0,0015 0,041
Ultrastable Y Zeolite, Catalysis Letters,
96:195.
Tabel 4 memperlihatkan adanya Septiansyah, I., 2011, Preparasi, karakterisasi
penurunan keasaman total katalis setelah dan Uji Performa Katalis Zeolit-Ni dalam
digunakan dalam perengkahan katalitik. Perengkahan Katalitik Minyak Jelantah,
Keasaman total katalis A-3 jauh lebih kecil 87 kali Universitas Tanjungpura, Pontianak,
lipat katalis zeolit-Ni 0,2 M. Hal ini terjadi karena (Skripsi).
28
JKK, tahun 2013, volume 2 (1), halaman 24-29 ISSN 2303-1077
29