Machine Translated by Google

Semen 7 (2022) 100017

Daftar isi tersedia di ScienceDirect

Semen

beranda jurnal: www.sciencedirect.com/journal/cement

Kompresi hidrostatik dan transisi fase tekanan dari konstituen utama

semen Portland – Wawasan melalui pemodelan dinamika molekul
Ingrid M. Padilla Espinosa, Nirmalay Barua, Ram V. Mohan *
Joint School of Nanoscience and Nanoengineering, North Carolina A&T State University, 2907 E Gate City Blvd, Greensboro, NC 27401, AS

INFORMASI ARTIKEL ABSTRAK

Kata kunci: Pasta semen material komposit (CP) yang kompleks berada di bawah tekanan tinggi dalam aplikasi bawah air dan ketika
ReaxFF
terjadi pembebanan benturan. Perilaku mekanis pasta semen terhadap kompresi hidrostatik dihasilkan dari deformasi
pasta semen
mekanis masing-masing fase, termasuk mineral yang tidak terhidrasi dan terhidrasi. Dinamika Molekuler digunakan untuk
Dinamika molekul
mempelajari deformasi atomistik fase semen terhidrasi individu dengan peningkatan tekanan hidrostatik. Tekanan volume
Kompresi hidrostatik
spesifik Birch-Murnaghan persamaan keadaan (EoS) dan modulus curah pada tekanan nol ditentukan untuk setiap fase.
Fase pasta semen tidak terhidrasi
Hasil menunjukkan bahwa modulus curah dan kompresibilitas bergantung pada tekanan. Untuk trikalsium silikat (C3S),
dikalsium silikat (C2S), dan trikalsium aluminat (C3A), modulus curah meningkat, sedangkan kompresi volume menurun
dengan meningkatnya tekanan. Fase C3S dan C3A stabil selama kompresi hidrostatik dan menunjukkan perilaku isotropik.
Fase C2S tidak stabil dan menunjukkan perilaku anisotropik. Hasil ini menjelaskan pengaruh klinker semen yang tidak
bereaksi terhadap perilaku mekanik pasta semen di bawah tekanan tinggi berdasarkan respon fase individu.

1. Perkenalan
Pasta semen (CP) adalah material komposit kompleks yang dihasilkan
dari reaksi kimia, pengerasan, dan pengerasan yang terjadi dengan
mencampurkan klinker semen yang tidak terhidrasi dan air. Proses ini
dikenal sebagai hidrasi semen [1]. Selama proses hidrasi, tidak semua
semen yang tidak terhidrasi bereaksi secara kimia dengan air, dan struktur
mikro CP akhir terdiri dari fase produk hidrasi, rongga, dan fase sisa yang
tidak terhidrasi [2]. Distribusi fasa dalam mikrostruktur CP matang
tergantung pada rasio air terhadap semen (w/c), kondisi hidrasi, proses
pencampuran, ukuran partikel, dan komposisi mineral dari bubuk semen
yang tidak bereaksi [3].
Sebagai komponen beton utama, CP banyak digunakan untuk aplikasi
bawah air [4, 5] seperti instalasi pelabuhan dan pelabuhan, terowongan
bawah laut, anjungan minyak lepas pantai, struktur industri air, caissons,
dan lain-lain. [6]. Dalam aplikasi bawah air, struktur CP mengalami
pembebanan tekanan hidrostatik. Selain itu, ketika struktur beton terkena
tingkat regangan yang tinggi dari dampak, shock, dan detonasi, material
di dekat daerah yang terkena dampak mengalami kompresi hidrostatik
yang tinggi [7, 8]. Meskipun CP mengalami kompresi hidrostatik karena
pembebanan struktural atau benturan dan pembebanan kejut, beberapa
penelitian telah menganalisis perilaku mekanis CP dan fasenya di bawah ini.
kondisi pemuatan. Salah satu alasan kurangnya data ini adalah bahwa
studi eksperimental pada tekanan hidrostatik mahal dan sering
menimbulkan kesulitan teknis dan ketidakpastian terkait [9-11].
Studi sebelumnya tentang perilaku CP di bawah kompresi hidrostatik
telah difokuskan pada efek dari proses hidrasi dan fase terhidrasi pada
respon mekanik secara keseluruhan. Namun, sedikit upaya telah dilakukan
untuk memahami dampak fase tidak terhidrasi yang tersisa pada respons
mekanis CP yang mengalami kompresi hidrostatik. Dalam studi tentang
perilaku bahan semen di bawah tekanan hidrostatik tinggi, Weir et al. [12]
menemukan bahwa kompresibilitas CP meningkat dengan waktu curing
sampai mencapai maksimum dan menurun dengan curing lebih lanjut.
Karinski dkk. [9] menemukan bahwa modulus curah mortar berkurang
dengan rasio w/c yang lebih tinggi. Peningkatan kompresibilitas dan
penurunan modulus curah terjadi sebagai tingkat hidrasi yang lebih tinggi,
pembentukan fase terhidrasi, dan peningkatan pori-pori kapiler
dikembangkan pada pengaturan CP dengan rasio w/c yang lebih tinggi.
Grote dkk. [7] mempelajari kompresi mortar pada laju regangan tinggi dan
tekanan hingga 1,5 GPa menggunakan bilah tekanan Hopkinson split dan
eksperimen tumbukan pelat. Mereka menemukan bahwa tegangan dan
deformasi mortar tidak seragam karena heterogenitas material dari
beberapa fase semen. Mazzatesta dkk. [13] menentukan tekanan-volume
EoS untuk CP dengan fraksi volume pori yang berbeda menggunakan teknik ultrason

* Penulis yang sesuai.

Alamat email: impadill@aggies.ncat.edu (IM Padilla Espinosa), nbarua@aggies.ncat.edu (N. Barua), rvmohan@ncat.edu (RV Mohan).

https://doi.org/10.1016/j.cement.2021.100017
Diterima 6 Oktober 2020; Diterima dalam bentuk revisi 27 September 2021; Diterima 2 Desember 2021
Tersedia online 4 Desember 2021
2666-5492/© 2021 Para Penulis. Diterbitkan oleh Elsevier BV Ini adalah artikel akses terbuka di bawah lisensi CC BY-NC-ND
(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/).
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
asumsi bahwa tidak ada perubahan fasa akibat kompresi, perilaku CP pada
tekanan tinggi diekstrapolasi dari modulus curah dan turunan tekanannya.
Mereka juga membuktikan bahwa modulus curah menurun dengan
meningkatnya fraksi volume pori akibat hidrasi.
Tsembelis dkk. [14, 15] menggunakan teknik tumbukan balistik untuk
menentukan kurva Hugoniot dan tegangan geser pasta semen hingga 18 GPa.
Medosin dkk. [16] menyelidiki pengaruh tekanan tinggi pada hidrasi
trikalsium silikat C3S, dan mereka menemukan bahwa hidrat yang sama
terbentuk pada tekanan yang berbeda. Namun, ada efek kinetik, dan C3S
anhidrat berubah menjadi produk terhidrasi lebih cepat dengan peningkatan
tekanan.
Sebagian besar studi tentang pemahaman perilaku bahan semen
individu di bawah tekanan tinggi telah dilakukan terutama pada fase terhidrasi
[17-24]. Dalam studi komponen CP yang tidak terhidrasi di bawah kompresi
hidrostatik, Moon et al. [25] menggunakan difraksi sinar-x tekanan tinggi
(XRD) dan perhitungan prinsip pertama untuk memperkirakan sifat mekanik
trikalsium aluminat (C3A); pekerjaan ini menggunakan fitting dengan Birch-
Murnaghan EoS. Mereka melaporkan modulus massal 102 GPa yang
dihitung secara eksperimental, sedangkan modulus massal yang diperkirakan
melalui simulasi komputasi adalah 106 GPa. Remy dan Andrault [26]
menggunakan XRD tekanan tinggi untuk menyelidiki kompresi polimorf
gamma (ÿ) dan beta (ÿ) dari dikalsium silikat (C2S). Mereka mengamati
transformasi fase parsial dari ke atau ' pada tekanan lebih tinggi dari 2 GPa,
yang juga telah dikonfirmasi oleh penelitian lain [27]. Namun, dalam penelitian
ini, hanya beberapa pola difraksi tekanan tinggi dari polimorf yang diperoleh,
dan transformasi fase dari fase ke polimorf lain tidak diamati. Data XRD
dipasang ke Birch-Murnaghan EoS, dan modulus curah yang dihitung adalah
140 GPa untuk fase gamma dan 166 GPa untuk polimorf beta.
Secara umum, studi tentang CP menunjukkan karakteristik yang homogen
dan tidak dapat menjelaskan peran setiap fase semen pada perilaku
keseluruhan material di bawah tekanan tinggi; lebih lanjut, studi tentang
perilaku mekanik fase tidak terhidrasi sangat minim. Namun, karena CP
adalah gabungan dari tidak terhidrasi, terhidrasi, dan rongga, studi dan
analisis perilaku mekanik masing-masing komponen di bawah kompresi
hidrostatik diinginkan. Studi-studi ini akan memberikan pemahaman yang
lebih baik tentang pengaruh setiap fase pada sifat deformasi material di
bawah kondisi benturan; mereka akan membantu dalam merancang bahan
dan struktur untuk beberapa aplikasi pembebanan bertekanan tinggi dan benturan.2.1.3. Trikalsium aluminat (C3A)
Dalam karya ini, tanggapan dari tiga komponen semen terhidrasi yang
paling signifikan di bawah kompresi hidrostatik dipelajari menggunakan
dinamika molekul (MD) dengan medan gaya reaktif. Keuntungan
menggunakan MD untuk mensimulasikan kompresi hidrostatik fase CP
adalah: sistem dapat dikompresi pada tekanan yang sangat tinggi, tekanan
dapat ditingkatkan secara konsisten dengan presisi tinggi, dan modulus
curah isotermal dan persamaan keadaan langsung diturunkan dari simulasi,
tanpa konversi dari sifat adiabatik.
Makalah ini disusun sebagai berikut. Pada bagian berikut, fase mineral
CP yang akan dipelajari ditentukan berdasarkan komposisi CP Portland
biasa, dan struktur molekul setiap fase dijelaskan. Metodologi yang digunakan
untuk memodelkan kompresi hidrostatik dan parameterisasi simulasi disajikan
selanjutnya. Bagian berikut membahas stabilitas fase selama proses
kompresi hidrostatik, dan EoS isotermal sederhana yang cocok untuk data
kompresi hidrostatik pada interval tekanan yang berbeda. Kesesuaian EoS
ini memungkinkan penentuan ketergantungan kompresibilitas dan modulus
curah pada perubahan tekanan. Selain itu, persamaan keadaan Birch-
Murnaghan dari setiap struktur dihitung. Studi ini diakhiri dengan
mempresentasikan dan mendiskusikan isotropi dalam perilaku kompresi
hidrostatik dan menganalisis deformasi atomistik fase individu.
2. Detail komputasi
2.1. Struktur molekul fase individu cp
Meskipun komposisi mineral klinker semen bervariasi
Semen 7 (2022) 100017
Menurut aplikasinya, fasa utama pada jenis umum dari semen Portland tidak
terhidrasi adalah Tricalcium silikat (C3S), Dicalcium silikat (C2S), dan
Tricalcium aluminate (C3A) [28]. Tetracalcium alu minoferrite (C4AF) dan
mineral lainnya juga dapat hadir dalam semen unhy drated dalam persentase
kecil [29]. Silikat C3S dan C2S adalah fase signifikan yang mencakup 70
hingga 75 persen klinker [30].
Dalam studi ini, tiga komponen utama semen tidak terhidrasi mengalami
kompresi hidrostatik; struktur molekul yang digunakan dalam makalah ini
untuk mewakili masing-masing fase CP tidak terhidrasi yang disimulasikan
dijelaskan di bawah ini.
2.1.1. Trikalsium silikat (C3S)
Tricalcium silikat adalah komponen yang paling signifikan dari semen
Portland yang tidak terhidrasi. Dalam bentuknya yang murni, berbagai
polimorf C3S yang bergantung pada suhu telah diidentifikasi. Semua ini
[31-33]
. Dalam studi ini,
mengikuti pola yang hampir identik sebagai struktur pseudo-rhombohedral
polimorf triklinik, stabil pada suhu kamar, C3S murni yang diusulkan oleh
Golovastikov [34], digunakan sebagai pendekatan yang disederhanakan
untuk C3S di CP, dan itu ditunjukkan pada Gambar 1a . Struktur kristal
triklinik mengandung silika tetrahedra dan situs ionik O2ÿ dan Ca+2 [35].
Simetri sel satuan tidak sentral; sebaliknya, ini ditentukan oleh orientasi silika
tetrahedra. Dalam penelitian ini, polimorf murni C3S digunakan untuk
mewakili mineral. Namun, C3S eksperimental dalam klinker semen dapat
mengandung 3-4% pengotor MgO, FeO, Fe2O3, P2O5, dan Al2O3 [1, 36].
2.1.2. Dikalsium silikat (C2S)
Dikalsium silikat adalah komponen terbesar kedua dalam semen tidak
terhidrasi. Mirip dengan C3S, polimorf bergantung suhu yang berbeda juga
telah diidentifikasi [39-42]. Dalam penelitian ini, fase monoklinik beta (ÿ)
[43-45] digunakan untuk mewakili fase C2S, dan ditunjukkan pada Gambar
1b. Fase -C2S metastabil pada suhu kamar, dan umumnya ditemukan pada
semen dengan pengotor Al dan Fe. Fase beta sangat reaktif dengan air
dibandingkan dengan polimorf C2S lainnya tetapi terhidrasi lebih lambat dari
C3S [46]. Struktur kristal C2S terdiri dari silika tetrahedra dan ion kalsium,
berbeda dari C3S jika tidak ada ion oksigen.
Tricalcium aluminate menyumbang sekitar 5-10% dari semen unhy
drated [47]. Ini sangat reaktif dengan air dan membentuk massa beku pada
tahap awal hidrasi [48]. Sebagian kecil dari re tarder, seperti gipsum
(CaSO4•2H2O), umumnya digiling dengan klinker [48]. Struktur kubik C3A
murni yang diusulkan oleh Mondal dan Jeffery digunakan untuk mewakili
35
mineral C3A , seperti
cincin enam yang ditunjukkan
AlO4 tetrahedra,pada Gambar
dengan 1c. Kristal
ion Ca2+ mengandung
menempati lubang
di antara cincin. Dalam pembuatan klinker semen, substitusi Al dan Ca dalam
C3A oleh Na+, Si+4
, Fe+3kation , Mg+2 , dan K+ adalah
umum [49].
2.2. Simulasi dinamika molekul
Simulasi MD dilakukan dengan menggunakan paket simulator paralel
besar-besaran atom/molekuler (LAMMPS) [50]. Interaksi antar atom
dijelaskan menggunakan ReaxFF. Medan gaya klasik biasanya membatasi
analisis struktur pada keadaan mendekati kesetimbangan, dengan ikatan
dan muatan tetap [51]. Sebaliknya, medan gaya reaktif yang dipilih
memberikan mobilitas pada interaksi kalsium, fleksibilitas pada koordinasi Si
dan O, dan mempelajari efek ikatan hidrogen pada struktur. Oleh karena itu,
ReaxFF dapat menangkap transformasi fase yang mungkin terjadi selama
proses kompresi fase tidak terhidrasi CP.
ReaxFF telah digunakan secara efektif untuk mempelajari struktur dan sifat
fase CP dalam penelitian sebelumnya [52-70]. Dalam penelitian ini, interaksi
atom fase silikat dikarakterisasi menggunakan ReaxFF yang dikembangkan
oleh Manzano et al. khusus untuk silikat [57, 61]. Interaksi C3A dicirikan oleh
parameter ReaxFF yang dikembangkan
2
Machine Translated by Google

IM Padilla Espinosa dkk. Semen 7 (2022) 100017

Gambar 1. Struktur kristal a. Trikalsium silikat (C3S) b. Dikalsium silikat (C2S), dan c. Trikalsium aluminat (C3A). Atom kalsium dan oksigen masing-masing ditampilkan
dalam warna hijau dan merah. Kuning mewakili tetrahedra silika dan merah muda mewakili tetrahedra AlO4. Struktur molekul fase mineral diperoleh dari Crys tallography
Open Database [37] dan divisualisasikan menggunakan perangkat lunak VESTA [38].

oleh Liu dkk. [60], yang khusus untuk fase aluminat CP. Kumpulan
parameter ini sebelumnya telah menunjukkan hasil yang sangat baik
untuk memodelkan karakteristik, dan sifat mekanik, dan deformasi fase
semen di bawah kondisi pembebanan yang berbeda.
Pemodelan dinamika molekul dari kompresi hidrostatik fase CP
dalam penelitian ini mengikuti langkah-langkah berikut untuk semua
struktur molekul: Awalnya, struktur dioptimalkan secara geometris
menggunakan metode gradien konjugasi. Suhu sistem kemudian
diseimbangkan pada 298 K menggunakan ansambel kanonik selama
24 ps; ini diikuti oleh proses kesetimbangan tekanan-suhu pada
0,0001 GPa (1 atm) dan 298 K, menggunakan ansambel isotermal-
isobarik (NPT). Ekuilibrasi tekanan-termal dilakukan selama 50 ps.
modulus, dan stabilitas mengikuti dua pendekatan. Pertama, EoS isotermal
sederhana untuk padatan [71] yang dinyatakan dalam Persamaan. (1) digunakan
untuk mempelajari ketergantungan tekanan modulus curah. Persamaan ini
diterapkan untuk lin awal yang sesuai dengan volume spesifik tekanan pada
interval tekanan 0,5 GPa hingga 10 GPa. Dengan asumsi bahwa perubahan
minimal dalam volume spesifik material terjadi untuk periode yang singkat ini.
Kedua, berdasarkan teori regangan terbatas, data volume yang dinormalisasi
tekanan dipasang oleh Birch-Murnaghan (BM) orde ketiga [72, 73] EoS yang
dinyatakan dalam Persamaan. (2).
(1)
KT = ( dP dÿ )
T

Kondisi batas periodik dan timestep 0,2 fs digunakan dalam semua 7 5 2

simulasi. 3 3 3 3

P(V) = 2 4
Pemodelan kompresi hidrostatik kemudian dilakukan pada sistem K (( V Vo)ÿ ( V Vo)ÿ 3 )(1 + (Kÿ 4) (( V Vo)ÿ 1 )) (2)
setelah proses ekuilibrasi. Temperatur dijaga konstan selama simulasi,
dan tekanan ditingkatkan dari 0,0001 GPa menjadi 10 GPa dalam di mana adalah volume spesifik, V adalah volume sel satuan, Vo adalah
peningkatan diskrit 0,05 GPa menggunakan ansambel isotermal- volume awal sel satuan pada tekanan sekitar, P adalah tekanan hidrostatik
isobarik. Setelah setiap peningkatan tekanan, sistem diseimbangkan yang diterapkan, KT adalah modulus curah yang bergantung pada tekanan,
dalam ansambel isotermal-isobarik selama 10 ps. K adalah modulus curah pada tekanan nol, K' adalah turunan dari modulus
Rata-rata waktu dari sifat termodinamika dari 3 ps terakhir dari keseimbangan curah pada tekanan nol, dan T adalah suhu konstan yang diberikan.
berjalan untuk setiap sistem yang dipelajari digunakan.
Untuk meminimalkan efek ukuran, supersel dengan ukuran berbeda 3.1. Kompresi hidrostatik C3S
disimulasikan menggunakan kondisi batas periodik. Proses kesetimbangan
dan kompresi hidrostatik mengikuti langkah-langkah yang disajikan di atas 3.1.1. Transisi fase dan ketergantungan tekanan dari modulus
untuk tekanan hingga 5 GPa. Supercell dihasilkan dengan mereplikasi curah isotermal C3S Tidak adanya transformasi fase selama
secara periodik setiap unit sel mineral dalam arah a, b, dan c . Setiap unit proses hidrostatik C3S diamati dari kurva volume spesifik tekanan
sel diulang 2 sampai 5 kali di setiap arah untuk mempelajari konvergensi yang ditunjukkan pada Gambar. 2a. Ini dikonfirmasi oleh kontinuitas
ukuran sistem. kurva energi vs. volume (Informasi Tambahan, gambar S3). Dari
Efek ukuran diamati, dinyatakan sebagai fluktuasi tekanan vs. Gambar 2a, diamati bahwa proses tidak mengikuti tren linier. Namun,
volume dan energi spesifik vs. kurva volume spesifik (lihat Informasi interval kecil dapat dipelajari di mana kurva mengikuti perilaku quasi-
Tambahan, gambar S2) dalam sel yang direplikasi beberapa kali. linear.
Analisis ini menunjukkan bahwa sel super 4 × 4 × 4 kali sel satuan Pada Gambar. 2b, modulus curah KT dari C3S pada rentang tekanan yang
dianggap dapat diandalkan secara statistik, tanpa biaya komputasi yang tinggi.
berbeda disajikan. KT diprediksi dengan menyesuaikan kurva secara linier pada
Oleh karena itu, supersel yang terdiri dari 64 unit sel disimulasikan Gambar. 2a pada interval tekanan 0,5 GPa, menurut Persamaan. (1). Diamati
dan dipilih untuk hasil dan analisis struktural. bahwa dengan peningkatan tekanan hidrostatik, mineral kurang kompresibel, dan
modulus curah meningkat. Juga, struktur kurang stabil pada tekanan yang lebih
3. Hasil dan Analisis tinggi, seperti yang diamati dari variabilitas yang lebih besar dari kecocokan linier
pada tekanan yang lebih tinggi dibandingkan dengan tekanan yang lebih rendah
Volume spesifik tekanan isotermal dan hubungan volume pada Gambar. 2b. Persamaan karakteristik yang menggambarkan peningkatan
ternormalisasi energi isotermal diturunkan untuk masing-masing fase modulus curah terhadap tekanan dari analisis prediktif ini adalah KT = (116.9 ± 9.6) GPa + (6,3
tidak terhidrasi. Hubungan ini digunakan untuk memprediksi EoS setiap fase, K yang sesuai pada tekanan nol adalah 116,95 ±9,6 GPa.
massal

3
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
Gambar 2. a. Volume spesifik tekanan hingga 10 GPa, b. modulus curah berkorelasi dengan tekanan, c. kompresi volume untuk interval tekanan 0,5 GPa untuk C3S.
Kompresi struktur dihitung untuk setiap interval tekanan. Kompresi volume
maksimum untuk interval tekanan yang dianalisis adalah 0,4%. Seperti yang
diharapkan, kompresibilitas material berkurang dengan meningkatnya tekanan
dan modulus curah terkait yang lebih tinggi, seperti yang ditunjukkan pada
Gambar. 2c.
3.1.2. Birch Murnaghan EoS dari C3S
Gambar. 3 menunjukkan volume tekanan-normalisasi proses kompresi
hidrostatik C3S dan model bahan konstitutif Birch Murnaghan cocok untuk
kisaran 0 sampai 10 GP. Modulus curah K yang dihitung dari fit ini adalah
114,4 ± 0,5 GPa, parameter K' yang diturunkan dari fitting kurva adalah 6,2.
Modulus curah yang dihitung dari model material konstitutif linier dan Birch
Murnaghan berada dalam kesepakatan yang baik. Namun, penyimpangan
statistik yang secara signifikan lebih rendah diamati dari BM-EoS bila
dibandingkan dengan kecocokan linier.
Beberapa penelitian eksperimental [74, 75] telah melaporkan sifat elastis
C3S. Kesulitan utama ketika secara eksperimental mengukur sifat elastis C3S
adalah bahwa mineral bubuk harus disinter pada suhu yang sangat tinggi, dan
beban harus diterapkan untuk mendapatkan sampel tanpa porositas. Tabel 1
membandingkan perhitungan modulus massal dari pekerjaan ini dan hasil
eksperimen yang tersedia dalam literatur. Bou miz dkk. [74] menghitung sifat
elastis dengan lokasi perambatan gelombang ultrasonik. Velez dkk. [75]
menghitung modulus elastisitas dengan nanoindentasi dan frekuensi resonansi;
modulus curah yang ditunjukkan pada tabel 1 diperkirakan dengan asumsi
rasio Poisson 0,3.
Modulus curah yang dihitung dari kompresi hidrostatik C3S dengan kedua
persamaan pas berkorelasi erat dengan nilai eksperimental pada tekanan
atmosfer. Lebih lanjut, studi ini memprediksi modulus curah pada tekanan
yang lebih tinggi, yang sulit untuk mengukur penghitungan percobaan.
Kompresi total struktur dari tekanan kamar hingga 10
Gbr. 3. Tekanan – volume normal fitting C3S dan Birch Murnaghan EoS.
4
Semen 7 (2022) 100017
Tabel 1
Modulus Massal trikalsium silikat (dalam IPK).
BM-EoS Linear (pekerjaan ini) Exp [74] Kedaluwarsa [75] Kedaluwarsa [75]
(pekerjaan ini)
114,4 ± 0,5 116,95±9,6 105.2 112,5 ± 5,8 122,5 ± 4,2
IPK dihitung menjadi 6,76%. Modulus curah tinggi dan kompresibilitas rendah
berikutnya dari fase C3S tidak terhidrasi berhubungan baik dengan
kompresibilitas rendah modulus curah pasta semen yang lebih tinggi pada
rasio semen terhadap air yang rendah dan pada tahap awal hidrasi, terlihat
pada skala teknik.
3.1.3. Analisis deformasi anisotropik dan molekuler C3S di bawah kompresi
hidrostatik
Isotropi yang ada dalam perilaku kompresi C3S dipelajari dengan analisis
perbedaan tegangan dalam arah x, y, dan z. Gambar 4 menunjukkan perilaku
tegangan terarah yang berkorelasi dengan perubahan volume untuk proses
kompresi hidrostatik.
Perbedaan besarnya tegangan sepanjang arah y dibandingkan dengan
arah x dan z terutama disebabkan oleh geometri sel triklinik, perbedaan
ukuran dan sudut kisi, dan orientasi silika tetrahedra. Namun, pada Gambar.
4, diamati bahwa perubahan tegangan melalui kompresi mengikuti tren yang
sama di semua arah, menunjukkan perilaku kuasi-isotropik.
Gambar 5 menunjukkan fungsi distribusi radial untuk a. interaksi kalsium-
kalsium, b. interaksi oksigen-silikon, c. silikon-silikon dalam interaksi.
Perubahan molekul dalam struktur sebagai akibat dari kompresi hidrostatik
yang tinggi mempengaruhi kompresi volume. massal tinggi
Gambar 4. Tegangan dalam arah x, y, dan z terkait dengan perubahan volume
ternormalisasi untuk C3S.
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
Gambar 5. Fungsi distribusi radial, a. Ca-Ca, b. O-Si, c. Si-Si.
modulus dan kompresibilitas C3S yang rendah terutama disebabkan oleh
ikatan kovalen kuat yang ada dalam silika tetrahedron; ini diamati pada
Gambar. 5b. Puncak utama kurva rdf interaksi Si-O (Gbr. 5b) tetap hampir
konstan selama proses kompresi. Karena kedekatan ion kalsium lebih dekat
ke tetrahedra, atom oksigen reorientasi, ditunjukkan sebagai sedikit
pengurangan puncak rdf Gambar. 5b dengan peningkatan tekanan.
Sebaliknya, pergeseran ke kiri dalam kurva rdf untuk interaksi kalsium
kalsium (Gbr. 5a) dan sedikit pergeseran kurva silikon-silikon (Gbr. 5c) diamati.
Karena panjang ikatan Si-O tetap hampir konstan, kompresi terjadi dari silikon
tetrahedra yang semakin dekat satu sama lain, menyebabkan kedekatan
antara kation kalsium karena ikatan CaO yang lebih lemah.
3.2. Kompresi hidrostatik C2S
3.2.1. Transisi fase dan kompresibilitas terkait dengan tekanan untuk C2S
Kurva volume spesifik tekanan dan kurva volume spesifik energi pada
proses kompresi hidrostatik fase beta C2S ditunjukkan pada Gambar 6a dan
Gambar 6b. Diskontinuitas kecil dan penyimpangan dalam grafik diamati,
menunjukkan bahwa mineral mengalami variasi fase selama proses kompresi.
Selain itu, pemasangan linier dari interval kurva volume spesifik tekanan yang
lebih kecil menunjukkan perubahan lokal pada kemiringan kurva dengan
fluktuasi yang sangat tinggi. Oleh karena itu, analisis ketergantungan modulus
curah pada tekanan tidak disajikan untuk C2S karena ketidakstabilan fase dan
penyimpangan statistik yang besar.
Transformasi fase dari fase C2S yang berbeda telah dilaporkan dari
Gambar 6. a. Volume spesifik tekanan, b. volume spesifik energi internal, untuk tekanan hingga 10 GPa untuk C2S.
5
Semen 7 (2022) 100017
pengukuran eksperimental [26, 76-78]. Remy dan Andrault [26] melaporkan
perubahan dari -C2S ke -C2S setelah peningkatan tekanan di atas 2 GPa,
diukur dengan difraksi sinar-X. Namun, tidak cukup pola difraksi untuk kompresi
fase beta yang dikumpulkan, dan transformasi fase dari -C2S ke -C2S atau
polimorf lainnya tidak diamati dari pola terbatas tersebut. Mereka mengamati
bahwa energi aktivasi yang rendah cukup untuk transformasi fase dan
hubungan yang kuat antara struktur gamma dan beta. Kapal bersih dkk. [78]
telah menunjukkan bahwa transformasi fase dalam -C2S dapat diinduksi stres.
Variasi kompresibilitas dalam struktur karena peningkatan tekanan pada
kenaikan 0,5 GPa ditunjukkan pada Gambar. 7. Untuk struktur tanpa
perubahan fasa seperti C3S, kompresibilitas yang disajikan pada Gambar 2c
berkurang dengan peningkatan tekanan. Kompresi volume C2S, meskipun
secara keseluruhan berkurang dengan peningkatan tekanan, berfluktuasi di
seluruh proses kompresi, meningkat dan menurun untuk interval berikutnya.
Untuk tekanan rendah, struktur berubah bentuk pada persentase yang
lebih rendah dari C3S. Setelah 0,5 GPa, deformasi struktur meningkat dengan
tekanan, dan kompresibilitas hampir konstan hingga 2,5 GPa.
Setelah ini, C2S menunjukkan kompresibilitas yang lebih rendah, yang dapat
dikaitkan dengan fluktuasi fase yang mungkin terjadi. Selain itu, setelah 3
GPa, kompresibilitas struktur menunjukkan variasi yang signifikan, tetapi lebih
rendah dari kompresibilitas pada tekanan rendah. Jika dibandingkan dengan
struktur awal, volume berkurang total 6,24% pada 10 GPa.
Machine Translated by Google

IM Padilla Espinosa dkk. Semen 7 (2022) 100017

Gambar 9. Perbandingan perhitungan MD dengan data eksperimen [26, 75] dan perhitungan

Gambar 7. kompresi volume untuk interval tekanan 0,5 GPa untuk C2S. teori fungsi kepadatan (DFT) [63].

3.2.2. Birch Murnaghan EoS dan modulus curah C2S

Modulus curah dihitung dengan Birch Murnaghan EoS untuk rentang tekanan
0 GPa hingga 2 GPa. Rentang tekanan ini dipilih untuk memastikan bahwa sifat
material tidak terpengaruh oleh formasi trans fase. Selain itu, modulus curah
diturunkan dari fitting linier untuk rentang tekanan 0 GPa hingga 1 GPa, dengan
asumsi bahwa modulus curah tetap hampir konstan pada interval ini.

Persamaan yang menggambarkan kurva pada Gambar 8a adalah P(ÿ) = (ÿ 408.6 ±

30)ÿ+(120,6 ± 10) dengan diberikan dalam [10-3m3 kg -1 ], dan P dalam [GPa]. Analisis
ini menghasilkan modulus curah 120,6 ± 10 GPa. Data yang ditunjukkan pada Gambar.
8b menunjukkan bahwa parameter pertama yang sesuai dalam BM-EoS (persamaan
(2)) sesuai dengan modulus curah pada tekanan nol, dan itu adalah 125,1 ± 7,4 GPa.
Parameter kedua, turunan dari modulus curah pada tekanan nol K', adalah 3,5.
Modulus curah yang dihitung dari keduanya cocok.

Pada Gambar. 9, modulus massal dihitung dalam penelitian ini dibandingkan

dengan eksperimental (XRD, frekuensi resonansi, dan nanoindentation) dan
model mekanika kuantum komputasi (DFT) dilaporkan dalam literatur. Modulus
massal di Velez et al. [75] diturunkan dari modulus elastisitas yang dilaporkan,
dengan asumsi rasio Poisson 0,3. Perbandingan menunjukkan kesepakatan
yang sangat baik dengan sebagian besar nilai prediksi eksperimental dan
berbasis DFT dan menunjukkan sifat karakteristik senyawa olivin [79].
3.2.3. Analisis deformasi anisotropik dan molekuler C2S di bawah kompresi
hidrostatik
Perilaku isotropik/anisotropik dari struktur -C2S di bawah kompresi hidrostatik
dinilai dengan memeriksa tegangan arah.
Gambar 10. Tegangan dalam arah x, y, dan z berhubungan dengan perubahan volume
ternormalisasi untuk C2S.
Gambar 10 menunjukkan tegangan dalam x, y, dan z, untuk rentang tekanan penuh (0
– 10 GPa).
Kemiringan kurva pada Gambar 10 menunjukkan ketergantungan arah dari
modulus curah dengan rasio perkiraan 1:1.51:1.10 untuk x, y, dan z, menunjukkan
kompresibilitas yang lebih rendah pada sumbu y dibandingkan dengan x dan z.
Fenomena ini dapat dikaitkan dengan konfigurasi monoklinik -C2S, dengan sudut
= = 90ÿ , dan = 90ÿ, dan berdasarkan posisi silikon tetrahedral dan kation divalen
di situs interstisial.
Perilaku tekan dianalisis dengan distribusi radial

Gambar 8. a. kecocokan linier tekanan – volume spesifik untuk tekanan 0 GPa – 1 GPa, b. Birch Murnaghan EoS untuk tekanan hingga 2 GPa untuk C2S.

6
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
fungsi ditunjukkan pada Gambar. 11. Pola rdf untuk ikatan kovalen Si-O yang
kuat dari struktur C2S ditunjukkan pada Gambar. 11a. Pola rdf ini menunjukkan
perilaku yang mirip dengan struktur C3S (Gbr. 5b). Panjang ikatan
kesetimbangan untuk Si-O dari pola XRD adalah 1,625 . Panjang ikatan ini
tetap tidak berubah selama proses kompresi hidrostatik.
Gambar 11b menunjukkan rdf untuk interaksi Ca-Si. Karena ikatan kalsium
oksigen lebih lemah daripada ikatan Si-O, kation kalsium mendekati silikon
tetrahedron dengan peningkatan tekanan. Kedekatan ini menghasilkan gaya
tarik dan tolak yang diamati sebagai fluktuasi pola pada Gambar. 11c. Jarak
interatomik antara atom silikon berkurang secara signifikan dengan peningkatan
tekanan.
Transformasi fase yang berbeda tidak diamati dari hubungan antara sifat
termodinamika. Namun, analisis rdf menunjukkan bahwa jarak antar atom Ca-
Si memendek dengan proses kompresi untuk peningkatan jumlah interaksi Ca-
Si. Menurut Kim et al. [77], jarak Si-Ca yang ideal adalah sekitar 3,23 untuk jari-
jari Si-Ca yang tidak terikat pada tekanan atmosfer. Selanjutnya, jarak Si-Ca di
bawah 2,97 mungkin terlalu pendek untuk menjaga stabilitas struktur,
menghasilkan gaya tolak yang besar dan penataan ulang tetra hedra SiO4.
Jarak pendek yang diamati pada Gambar. 11b (dari 3,125 pada tekanan
atmosfer hingga 3,075 di atas 5 GPa) menunjukkan bahwa fluktuasi properti
yang diamati dan stabilitas terbatas -C2S selama proses kompresi hidrostatik
adalah hasil dari interaksi ini sebagai jarak antar atom berkurang ke nilai yang
lebih dekat ke jarak kritis
diusulkan oleh Kim et al. [77].
3.3. Kompresi hidrostatik C3A
3.3.1. Transisi fase dan ketergantungan tekanan dari modulus curah C3A
Mengikuti analisis silikat yang ditunjukkan di atas, kurva volume spesifik
tekanan pada proses kompresi hidrostatik C3A disajikan pada Gambar. 12a.
Kontinuitas dalam proses, yang mewakili stabilitas fase, diamati dan dikonfirmasi
oleh kurva volume spesifik energi (Informasi Tambahan, gambar S4). Juga,
perilaku kurva yang kira-kira linier diperhatikan.
Modulus curah KT yang diprediksi dengan pemasangan kurva secara linier
pada Gambar 12a pada interval tekanan 0,5 GPa ditunjukkan pada Gambar
12b. Modulus curah C3A bergantung pada tekanan dan meningkat dengan
peningkatan tekanan sesuai dengan persamaan KT = (106,8 ± 4,2) GPa +
(2.8 ± 0.7)P. Modulus curah K dari C3A pada tekanan nol adalah 106,8 ± 4,2
GPa. Dibandingkan dengan silikat, modulus curah trikalsium aluminat lebih
rendah. Namun demikian, simpangan baku yang lebih rendah dan kontinuitas
termodinamika menunjukkan bahwa fasa sangat stabil selama proses kompresi
hidrostatik.
Gambar 12c menunjukkan kompresibilitas C3A terkait dengan tekanan.
Kompresi volumetrik maksimum dari struktur C3A untuk yang diberikan
Gambar 11. Fungsi distribusi radial, a. O-Si, b. Ca-Si, c. Si-Si.
7
Semen 7 (2022) 100017
interval 0,5 GPa adalah 0,48% dan terjadi pada tekanan di bawah 1 GPa.
Peningkatan tekanan membuat struktur lebih tahan terhadap perubahan
volume, dan kompresibilitas secara konsisten berkurang. Penurunan
kompresibilitas berkorelasi dengan peningkatan modulus curah yang ditunjukkan
pada Gambar. 12b.
3.3.2. Birch Murnaghan EoS dari C3A
Kurva volume tekanan-normal dari kompresi hidrostatik C3A ditunjukkan
pada Gambar. 13 dan dipasang ke Birch Murnaghan EoS.
Data MD sangat cocok dengan BM – EoS, menunjukkan deviasi statistik yang
sangat rendah. Modulus curah pada tekanan nol K yang dihitung dari fit ini
adalah 103,3 ± 0,2 GPa, dan parameter K' yang diturunkan dari fitting kurva
adalah 3,3 ± 0,05. Modulus curah yang dihitung dari linier dan kecocokan Birch
Murnaghan sangat cocok.
Modulus massal yang dihitung dalam penelitian ini dibandingkan dengan
hasil pemodelan eksperimental dan komputasi yang dilaporkan dalam literatur,
seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 14. Nilai yang disajikan dalam karya ini
sangat sesuai dengan perhitungan XRD dan DFT eksperimental.
Modulus massal dari nanoindentation di Velez et al. [75] dihitung dari
hubungan antara modulus elastisitas, dan modulus curah, dengan asumsi rasio
Poisson 0,3. Dibandingkan dengan nilai-nilai lain yang dilaporkan, modulus
massal dari teknik nanoindentasi tampaknya melebih-lebihkan sifat mekanik; ini
mungkin karena asumsi rasio Poisson dan kesulitan dalam pengukuran
eksperimental fase tidak terhidrasi dengan teknik nanoindentasi.
3.3.3. Analisis deformasi anisotropik dan molekuler C3A di bawah kompresi
hidrostatik
Isotropi struktur molekul melalui proses kompresi hidrostatik dianalisis
mengikuti analisis yang disajikan untuk fase silikat. Gambar 15 menunjukkan
variasi tegangan dalam arah x, y, dan z.
Mineral C3A menunjukkan perilaku isotropik yang khas. Isotropi dapat
diharapkan untuk struktur ini karena simetri kubik struktur molekul dan distribusi
cincin tetrahedra AlO4.
Pemeriksaan grafik rdf menganalisis mekanisme deformasi. Seperti ikatan
Si-O dalam struktur silikat, ikatan kovalen Al-O dalam tetrahedra AlO4 adalah
ikatan kuat yang hampir tidak berubah selama proses kompresi hidrostatik,
seperti terlihat pada Gambar 16a.
Jarak ikatan kesetimbangan Al-O adalah 1,775, konsisten dengan perhitungan
DFT yang dilaporkan dalam literatur [49].
Jarak interatomik antara ion Ca2+ dan atom oksigen dari cincin aluminium
tetrahedra sedikit berkurang selama kompresi, seperti yang ditunjukkan pada
Gambar 16b. Namun, deformasi yang lebih luas terjadi dengan peningkatan
kedekatan antara cincin tetra hedra. Pada Gambar 16c, puncak pertama dan
kedua yang sesuai dengan atom aluminium dalam jarak yang lebih dekat sesuai
dengan tetrahedra AlO4
Machine Translated by Google

IM Padilla Espinosa dkk. Semen 7 (2022) 100017

Gambar 12. a. Volume spesifik tekanan hingga 10 GPa, b. modulus curah berkorelasi dengan tekanan, kompresi volume c untuk interval tekanan 0,5 GPa untuk C3A.

Gbr. 13. Tekanan – volume normal fitting C3A dan Birch Murnaghan EoS.

Gambar 15. Tegangan dalam arah x, y, dan z berhubungan dengan perubahan volume
ternormalisasi untuk C3A.

skala rekayasa. Korelasi antara prediksi properti berdasarkan model molekul pasta
semen dengan perilaku skala rekayasa.
Variasi energi selama seluruh kompresi relatif kecil dalam semua kasus, menunjukkan
kompresibilitas yang lebih rendah dari fase tidak terhidrasi yang terlihat pada skala
teknik dan konfigurasi stabilnya [80].

4. Kesimpulan

Pada penelitian ini, fasa pasta semen yang tidak terhidrasi mengalami kompresi
hidrostatik dan dianalisis menggunakan dinamika molekuler dengan medan gaya
reaktif. Parameter K dan K' dari persamaan keadaan Birch Murnaghan diestimasi
Gambar 14. Perbandingan perhitungan MD dari modulus curah C3A dengan data eksperimen
untuk ketiga struktur yang dianalisis. Modulus curah pada tekanan nol C3S, C2S, dan
[25, 75] dan perhitungan teori fungsi densitas (DFT) [25, 49].
C3A dihitung masing-masing sebagai 114,4 ± 0,5 GPa, 125,1 ± 7,4 GPa, dan 103,3 ±
00,2 GPa.
Modulus curah yang tinggi dan kompresibilitas rendah selanjutnya dari fase sisa yang
cincin. Diamati bahwa puncak ini tetap hampir tidak berubah melalui proses kompresi
tidak terhidrasi, bersama dengan efek porositas yang lebih sedikit, merupakan faktor
hidrostatik. Namun, ada pengurangan yang nyata dalam jarak antara atom aluminium-
untuk kompresibilitas yang lebih rendah dan modulus curah yang lebih tinggi pada
ke-aluminium di puncak ketiga dan berikutnya dari kurva rdf. Jarak atom ini sesuai
pasta semen pada rasio semen terhadap air yang rendah dan pada tahap hidrasi awal.
dengan pemisahan cincin-ke-cincin.
Ketergantungan modulus curah untuk kompresi hidrostatik disajikan untuk tiga
fase. Ditemukan bahwa untuk C3S dan C3A, kompresi volume berkurang dengan
Dalam ketiga komponen yang tidak terhidrasi, energi internal minimum yang
bertambahnya volume. Pengurangan ini sesuai dengan peningkatan modulus curah.
dihitung diamati ketika seluruh rentang tekanan (0-10 GPa) dipertimbangkan. Titik
Kompresibilitas C2S juga menurun dengan meningkatnya tekanan. Namun, tidak
minimal ini dapat dikaitkan dengan konfigurasi molekul yang stabil dengan energi
menunjukkan keseragaman perilaku yang terlihat pada C3S dan C3A. Persentase
lokal minimal di dekat tekanan atmosfer. Energi spesifik minimal dari semua komponen
kompresi volume dan modulus curah C2S berfluktuasi melalui proses kompresi
tidak terhidrasi yang dipelajari pada tekanan atmosfer ini sesuai dengan konfigurasi
hidrostatik.
stabil fase tidak terhidrasi ini dalam klinker semen Portland di

Struktur -C2S tidak stabil pada tekanan tinggi. Meskipun fase

8
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
Gambar 16. Fungsi distribusi radial, a. Ca-Ca, b. O-Si, c. Si-Si.
transformasi tidak terdeteksi dalam struktur, hubungan termodinamika
tidak sepenuhnya kontinu, dan sifat yang diamati berfluktuasi
tergantung pada tekanan. Modulus massal dari struktur C2S bergantung
pada arah. Sebaliknya, struktur C3S adalah kuasi-isotropik, sedangkan
struktur C3A memiliki perilaku isotropik. Untuk semua struktur,
deformasi terutama didorong oleh interaksi kation kalsium ruang
interstisial. Al-O dan Si-O adalah ikatan kuat yang hampir tidak berubah
selama proses kompresi. Reaksi kimia tidak diamati selama proses
deformasi dari masing-masing fase tidak terhidrasi.
Hasil yang disajikan dalam penelitian ini meningkatkan pemahaman
deformasi pasta semen di bawah kompresi hidrostatik karena fase
unhydrated yang tersisa. Pemahaman ini dapat membantu dalam
pemilihan jenis semen untuk aplikasi spesifik dan penjahitan material
di masa mendatang. Studi masa depan harus membahas efek interaksi
antara fase tidak terhidrasi dan terhidrasi dan memasukkan rongga
untuk pemahaman yang lebih komprehensif tentang perilaku pasta
semen sebagai komposit yang mengalami kompresi hidrostatik.
Bahan pelengkap
Materi tambahan yang terkait dengan artikel ini dapat ditemukan, di
versi online, di doi:10.1016/j.cement.2021.100017.
Referensi
[1] HFW Taylor, Kimia Semen, Thomas Telford, 1997.
[2] EJ Garboczi, DP Bentz, Beton: komposit interaktif multi-skala, the
zona transisi antarmuka dalam komposit semen, dalam: Konferensi
InternasionalRILEM, Haifa, Israel, Departemen Perdagangan AS, 1998, hlm. 43-50.
[3] HM Jennings, JW Bullard, JJ Thomas, JE Andrade, JJ Chen, GW Scherer,
Karakterisasi dan pemodelan pori-pori dan permukaan dalam pasta semen: korelasi
dengan pemrosesan dan properti, J. Adv. Konk. teknologi. 6 (2008) 5–29.
[4] MB Leeming, Marine Structures, dalam: G. Mays (Ed.), Daya Tahan Struktur
Beton: Investigasi, Perbaikan, Perlindungan E & FN Spon, London, 1992.
[5] PK Mehta, Beton di Lingkungan Laut, Elsevier Applied Science, London, 1991.
[6] OE Gjørv, Desain Daya Tahan Struktur Beton di Lingkungan Parah, CRC Press, Taylor
& Francis Group, Boca Raton, 2014.
[7] DL Grote, SW Park, M. Zhou, Perilaku dinamis beton pada laju regangan dan tekanan
tinggi: I. karakterisasi eksperimental, Int. J. Dampak Eng. 25 (2001) 869–886.
[8] Y.-.S. Tai, C.-.C. Tang, Simulasi numerik: perilaku dinamis pelat beton bertulang di
bawah tumbukan normal, Teori. aplikasi pecahan. mekanisme 45 (2006) 117–127.
[9] YS Karinski, S. Zhutovsky, VR Feldgun, DZ Yankelevsky, Sebuah studi eksperimental
pada persamaan keadaan bahan semen menggunakan tes kompresi terbatas, Key
Eng. ibu. 711 (2016) 830–836.
[10] XH Vu, Y. Malecot, L. Daudeville, E. Buzaud, Analisis eksperimental perilaku beton di
bawah kurungan tinggi: pengaruh rasio saturasi, Int. J. Struktur Padat. 46 (2009)
1105-1120.
9
Semen 7 (2022) 100017
[11] E. Horszczaruk, P. Brzozowski, G. Adamczewski, Pengaruh tekanan hidrostatik pada
kuat tekan self-consolidating beton bawah air, 2013.
[12] CE Weir, CM Hunt, RL Blaine, Perilaku semen dan bahan terkait di bawah tekanan
hidrostatik hingga 10.000 atmosfer, J. Res. Natal Bur. Berdiri. (1934) 56 (1956) 39–
50.
[13] AD Mazzatesta, M. Rosen, H. Sidhu, EA Lindgren, Persamaan keadaan
bahan semen dengan metodologi ultrasonik, Mater. Sci. Ind. A 251 (1998) 121-128.
[14] K. Tsembelis, WG Proud, JE Field, Kekuatan dinamis pasta semen di bawah kompresi
kejut, AIP Conf. Prok. 620 (2002) 1414–1418.
[15] K. Tsembelis, WG Bangga, GR Willmott, DLA Cross, Kejutan Hugoniot
sifat pasta semen & mortar hingga 18GPa, AIP Conf. Prok. 706 (2004).
[16] F. Medusin, H. Zanni, C. Noik, G. Hamel, B. Bresson, Tricalcium silikat (C3S)
hidrasi di bawah tekanan tinggi pada suhu ambien dan tinggi (200 C), di: Cem.
Konk. Res., 38, 2008, hlm. 320–324.
[17] JS Rivas Murillo, W. Hodo, A. Mohamed, RV Mohan, A. Rajendran, R. Valisetty,
Sebuah penyelidikan dinamika molekul karakteristik kompresi hidrostatik mineral
Jennite, Cem. Konk. Res. 99 (2017) 62–69.
[18] JR Murillo, R. Mohan, A. Mohamed, Model Bahan Konstitutif untuk Perilaku Laju
Regangan Tinggi Bahan Semen dari Kimia Bahan—Metodologi Pemodelan Dinamika
Molekuler dengan Aplikasi Ilustrasi pada Hidrat Kalsium Silikat Hidrat Jennite, 2018.
[19] J.-h. Moon, JE Oh, M. Balonis, FP Glasser, SM Clark, PJM Monteiro, Reaksi yang
diinduksi tekanan di antara fase kalsium aluminat hidrat, Cem. Konk. Res. 41 (2011)
571–578.
[20] J. Moon, S. Yoon, PJM Monteiro, Sifat mekanik jennite: studi teoretis dan eksperimental,
Cem. Konk. Res. 71 (2015) 106–114.
[21] JE Oh, SM Clark, H.-.R. Wenk, PJM Monteiro, Penentuan eksperimental dari
modulus curah 14Å tobermorit menggunakan difraksi sinar-X sinkrotron
tekanan tinggi, Cem. Konk. Res. 42 (2012) 397–403.
[22] D. Comboni, GD Gatta, P. Lotti, M. Merlini, M. Hanfland, Anisotropik
perilaku kompresional ettringite, Cem. Konk. Res. 120 (2019) 46–51.
[23] SM Clark, B. Colas, M. Kunz, S. Speziale, PJM Monteiro, Pengaruh tekanan pada
struktur kristal ettringite, Cem. Konk. Res. 38 (2008) 19–26.
[24] H. Manzano, A. Ayuela, A. Telesca, PJM Monteiro, JS Dolado, Ettringite
penguatan pada tekanan tinggi yang disebabkan oleh densifikasi jaringan ikatan
hidrogen , J. Phys. Kimia C 116 (2012) 16138-16143.
[25] J. Moon, S. Yoon, RM Wentzcovitch, SM Clark, PJM Monteiro, Sifat elastis
trikalsium aluminat dari eksperimen tekanan tinggi dan perhitungan prinsip
pertama, J. Am. keramik. Perkumpulan 95 (2012) 2972–2978.
[26] C. Remy, D. Andrault, M. Madon, Sinar-X suhu tinggi, tekanan tinggi
investigasi dikalsium silikat, J. Am. keramik. Perkumpulan 80 (1997) 851–860.
[27] C. Remy, Fo Guyot, M. Madon, Polimorfisme tekanan tinggi dikalsium silikat Ca2SiO4.
Sebuah studi mikroskop elektron transmisi, Phys. Kimia Buruh tambang. 22 (1995).
[28] AM Harrison, Konstitusi dan spesifikasi Semen Portland, dalam: P. Hewlett, M. Liska
(Eds.), Lea's Chemistry of Cement and Concrete, Butterworth-Heinemann, 2019,
hlm. 896.
[29] I. Odler, Hidrasi, pengaturan dan pengerasan semen portland, dalam: PC Hewlett
(Ed.), Lea's Chemistry of Cement and Concrete (Edisi Keempat), Butterworth
Heinemann, Oxford, 2003, hlm. 241–297.
[30] JF Young, semen Portland, dalam: KHJ Buschow, RW Cahn, MC Flemings,
B. Ilschner, EJ Kramer, S. Mahajan (Eds.), Ensiklopedia Bahan: Sains dan Teknologi,
Elsevier, Oxford, 2001, hlm. 7768–7773.
[31] JW Jeffery, Struktur kristal trikalsium silikat, Acta Crystallogr. 5 (1952),
26-&.
[32] F. Nishi, Y. Takeuchi, I. Maki, Tricalcium silikat Ca3O[SiO4]: monoklinik
suprastruktur, Z. Kristallogr. 172 (1985) 297–314.
Machine Translated by Google
IM Padilla Espinosa dkk.
'
[33] AG De La Torre, S. Bruque, J. Campo, MAG Aranda, Struktur atas C3S dari difraksi
bubuk sinkrotron dan neutron dan perannya dalam analisis fase kuantitatif , Cem. Konk.
Res. 32 (2002) 1347–1356.
[34] NI Golovastikov, RG Matveera, NV Belov, Struktur kristal dari trikalsium silikat
3CaO.SiO2=C3S, Kristallografiya 20 (1975) 721–729.
[35] H. Manzano, E. Durgun, MJ Abdolhosseine Qomi, F.-.J. Ulm, RJM Pellenq, J.
C. Grossman, Dampak pengotor kimia pada fase klinker semen kristal ditentukan oleh
simulasi atomistik, Cryst. Pertumbuhan Des. 11 (2011) 2964–2972.
[36] M. Bigare, A. Guinier, C. Mazieres, M. Regurd, N. Yannaqui, W. Eysel, T. Hahn, E.
Woermann, Polimorfisme trikalsium silikat dan larutan padatnya, J. Am.
keramik. Perkumpulan 50 (1967) 609–619.
' N.
[37] S. Graÿzulis, A. Daÿskeviÿc, A. Merkys, D. Chateigner, L. Lutterotti, M. Quiros,
R. Serebryanaya, P. Moeck, RT Downs, A.Le Bail, Crystallography Open Database (COD):
kumpulan akses terbuka dari struktur kristal dan platform untuk kolaborasi di seluruh
dunia, Nucleic. asam. Res. 40 (2012) D420–D427.
[38] K. Momma, F. Izumi, VESTA 3 untuk visualisasi tiga dimensi dari data kristal, volumetrik
dan morfologi, J. Appl. Kristallog 44 (2011) 1272–1276.
[39] CE Tilley, HCG Vincent, Terjadinya bentuk suhu tinggi ortorombik Ca2SiO4 (Bredigite) di
zona kontak Bukit Scawt dan sebagai penyusun terak, Mineral. Mag. 28 (1948) 255–271.
[40] CE Tilley, On larnite (Kalsium Orthosilikat, Mineral Baru) dan mineral terkaitnya dari zona
kontak batu kapur di Scawt Hill, Co. Antrim, Mineral. Mag. 22 (1929) 77–86.
[41] TE Bridge, Bredigite, larnite dan gamma dicalcium silikat dari Marble Canyon,
Saya. Mineral. 51 (1966) 1766–1774.
[42] R. Sakurada, AK Singh, TM Briere, M. Uzawa, Y. Kawazoe, Struktur kristal
analisis silikat dikalsium dengan perhitungan AB-Initio. 32nd Our World in Concrete and
Structures (OWICs), Singapore Concrete Institute, Singapura, 2007.
[43] CM Midgley, Struktur kristal beta-dikalsium silikat, Acta Crystallogr. 5 (1952) 307–312.
[44] KH Jost, B. Ziemer, R. Seydel, Penentuan ulang struktur beta-dikalsium silikat, Acta
Crystallogr. B 33 (1977) 1696–1700.
[45] T. Tsurumi, Y. Hirano, H. Kato, T. Kamiya, M. Daimon, Struktur kristal dan
hidrasi belite, Seram. Trans. 40 (1994) 19–25.
[46] M. Tokyay, Campuran Mineral Semen dan Beton, CRC Press, 2016.
[47] RJ Myers, G. Geng, J. Li, ED Rodríguez, J. Ha, P. Kidkhunthod, G. Sposito, L.
N. Lammers, AP Kirchheim, PJM Monteiro, Peran fenomena adsorpsi dalam pelarutan
aluminat trikalsium kubik, Langmuir 33 (2017) 45-55.
[48] P. Mondal, JW Jeffery, Struktur kristal trikalsium aluminat, Ca3Al2O6,
Acta Crystallogr. Sekte. B 31 (1975) 689–697.
[49] H. Manzano, JS Dolado, A. Ayuela, Struktural, mekanik, dan reaktivitas
sifat trikalsium aluminat menggunakan perhitungan prinsip pertama, J. Am. keramik.
Perkumpulan 92 (2009) 897–902.
[50] S. Plimpton, Algoritma paralel cepat untuk dinamika molekul jarak pendek, J.
Comput. fisik 117 (1995) 1–19.
[51] K. Chenoweth, ACT van Duin, WA Goddard, medan gaya reaktif ReaxFF untuk
simulasi dinamika molekul oksidasi hidrokarbon, J. Phys. Kimia A 112 (2008) 1040–1053.
'
[52] H. Manzano, E. Durgun, I. Lopez-Arbeloa, JC Grossman, Wawasan tentang hidrasi
trikalsium silikat dan mekanisme disolusi dari simulasi molekuler, ACS Appl. ibu.
Antarmuka 7 (2015) 14726-14733. ¨.
[53] SD Palkovic, S. Moeini, S. Yip, O. Büyükoztürk, Perilaku mekanik antarmuka
komposit: kalsium-silikat-hidrat, J. Appl. fisik 118 (2015), 034305.
[54] MR Sadat, K. Muralidharan, L. Zhang, simulasi dinamika molekul reaktif dari perilaku
mekanik geopolimer natrium aluminosilikat dan komposit kalsium silikat hidrat, Comput.
ibu. Sci. 150 (2018) 500–509.
[55] H. Liu, T. Du, NMA Krishnan, H. Li, M. Bauchy, optimasi Topologi
pengikat semen: kemajuan dan tantangan, Cem. Konk. Kompos. 101 (2019) 5–14.
[56] M. Xu, X. Huai, J. Cai, Perilaku aglomerasi kalsium hidroksida/kalsium oksida sebagai
bahan penyimpan panas termokimia: studi dinamika molekul reaktif , J. Phys. Kimia C
121 (2017) 3025–3033.
[57] H. Manzano, RJM Pellenq, F.-.J. Ulm, MJ Buehler, ACT van Duin, Hidrasi permukaan
kalsium oksida diprediksi oleh dinamika molekul medan gaya reaktif, Langmuir 28 (2012)
4187–4197.
10
Semen 7 (2022) 100017
[58] D. Fan, S. Yang, Sifat mekanik globul CSH dan antarmuka dengan simulasi dinamika
molekul, Constr. Membangun. ibu. 176 (2018) 573–582.
[59] S. Hajilar, B. Shafei, Mekanisme kegagalan mekanis produk terhidrasi dari
trikalsium aluminat: studi dinamika molekul reaktif, Mater. Des. 90 (2016) 165–176.
[60] L. Liu, A. Jaramillo-Botero, WA Goddard, H. Sun, Pengembangan ReaxFF
medan gaya reaktif untuk ettringite dan studi mode kegagalan mekanisnya dari simulasi
dinamika reaktif, J. Phys. Kimia A 116 (2012) 3918–3925.
[61] H. Manzano, S. Moeini, F. Marinelli, ACT van Duin, F.-.J. Ulm, RJM Pellenq, Disosiasi air
terbatas dalam silikat cacat mikropori: mekanisme, distribusi dipol, dan dampak pada sifat
substrat, J. Am. Kimia Perkumpulan 134 (2012)
2208–2215.
[62] MJ Abdolhosseini Qomi, KJ Krakowiak, M. Bauchy, KL Stewart, R. Shahsavari, D.
Jagannathan, DB Brommer, A. Baronnet, MJ Buehler, S. Yip, FJ Ulm, K.
J. Van Vliet, RJM Pellenq, optimasi molekuler kombinatorial hidrat semen, Nat.
komuni. 5 (2014), 4960-4960.
[63] Q. Wang, H. Manzano, Y. Guo, I. Lopez-Arbeloa, X. Shen, Mekanisme Hidrasi Polimorf
Silikat Dikalsium Reaktif dan Pasif dari Simulasi Molekuler, J. Phys. Kimia C 119 (2015)
19869–19875.
[64] MJA Qomi, M. Bauchy, F.-.J. Ulm, RJM Pellenq, komposisi anomali tergantung
dinamika air nanoconfined di interlayer kalsium-silikat teratur, J. Chem. fisik 140
(2014), 054515.
[65] MJ Abdolhosseini Qomi, KJ Krakowiak, M. Bauchy, KL Stewart, R. Shahsavari, D.
Jagannathan, DB Brommer, A. Baronnet, MJ Buehler, S. Yip, FJ Ulm, K.
J. Van Vliet, RJ Pellenq, optimasi molekuler kombinatorial hidrat semen, Nat.
komuni. 5 (2014) 4960.
[66] S. Masoumi, S. Zare, H. Valipour, MJ Abdolhosseini Qomi, Interaksi efektif antara nanolayers
kalsium-silikat-hidrat, J. Phys. Kimia C 123 (2019) 4755–4766.
[67] D. Hou, Z. Li, T. Zhao, Simulasi medan gaya reaktif pada polimerisasi dan reaksi
hidrolitik dalam gel kalsium aluminat silikat hidrat (C–A–S–H): struktur, dinamika dan
sifat mekanik, RSC Adv. 5 (2015) 448–461.
[68] D. Hou, H. Ma, Y. Zhu, Z. Li, Kalsium silikat hidrat dari kering ke keadaan jenuh: struktur,
dinamika dan sifat mekanik, Acta Mater. 67 (2014) 81–94.
[69] D. Hou, T. Zhao, H. Ma, Z. Li, Simulasi molekuler reaktif pada air terbatas dalam nanopori
gel kalsium silikat hidrat: struktur, reaktivitas, dan sifat mekanik, J. Phys. Kimia C 119
(2015) 1346–1358.
[70] D. Hou, Y. Zhu, Y. Lu, Z. Li, Sifat mekanik kalsium silikat hidrat (C-S-H) pada skala nano:
studi dinamika molekul, Mater. Kimia fisik 146 (2014) 503–511.
[71] O. Anderson, Persamaan Negara untuk Padatan di Geofisika dan Ilmu Keramik, Oxford
University Press, Cary, 1995.
[72] F. Birch, Regangan elastis hingga kristal kubik, Phys. Wahyu 71 (1947) 809–824.
[73] FD Murnaghan, Kompresibilitas media di bawah tekanan ekstrim, Proc. Natal
akad. Sci. AS 30 (1944) 244–247.
[74] A. Boumiz, D. Sorrentino, C. Vernet, F. Cohen Tenoudji, Pemodelan
pengembangan modulus elastisitas sebagai fungsi derajat hidrasi pasta dan mortar semen,
dalam: A. Nonat (Ed.), Simposium RILEM Internasional Kedua tentang Hidrasi dan
Pengaturan, Publikasi RILEM SARL, 1997, hlm. 295–316.
[75] K. Velez, S. Maximilien, D. Damidot, G. Fantozzi, F. Sorrentino, Penentuan Dengan
Nanoindentation Modulus Elastis dan Kekerasan Konstituen Murni Klinker semen Portland,
31, Penelitian Semen dan Beton, 2001, pp. 555–561.
[76] GW Groves, Transformasi fase dalam dikalsium silikat, J. Mater. Sci. 18 (1983)
1615–1624.
[77] YJ Kim, I. Nettleship, WM Kriven, Transformasi fase dalam dikalsium silikat: II, studi TEM
kristalografi, struktur mikro, dan mekanisme, J. Am. keramik.
Perkumpulan 75 (1992) 2407–2419.
[78] I. Nettleship, KG Slavick, YJ Kim, WM Kriven, Transformasi fase dalam
dikalsium silikat: I, Fabrikasi dan stabilitas fase fase berbutir halus, J. Am.
keramik. Perkumpulan 75 (1992) 2400–2406.
[79] EH Abramson, JM Brown, LJ Slutsky, J. Zaug, Konstanta elastis San
Carlos olivin untuk 17GPa, J. Geophys. Res. 102 (1997) 12253-12263.
[80] IM Padilla Espinosa, W. Hodo, J. Rivas Murillo, RM Rajendran, Karakteristik kekakuan
konstitutif pasta semen sebagai sistem komposit multifase —model berbasis dinamika
molekul, J. Eng. ibu. teknologi. 139 (4) (2017), 041007- 041007-7.